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Nature Energy：全鈣鈦礦三結太陽能電池效率提升最新策略

單片全鈣鈦礦三結太陽能電池提供了超越最先進的雙結串聯太陽能電池的功率轉換效率，并遠遠超出單結的平衡限制。然而，如今它們的性能受到開路電壓的巨大缺陷，以及寬帶隙鈣鈦礦子電池中短路電流密度和填充因子潛力未實現的限制。

在此，加拿大多倫多大學Edward H. Sargent院士和荷蘭埃因霍溫理工大學René A. J. Janssen教授發現鹵化物異質性（即使在材料合成后立即存在）在富含溴的鈣鈦礦的界面非輻射復合和長時間光照下的收集效率損失中起著關鍵作用。結果顯示，在薄膜制造過程中引入的鹵化二銨鹽丙烷-1,3-碘化二銨可改善富溴鈣鈦礦中的鹵化物均質化，從而增強操作穩定性，并在倒置（p-i-n）器件中實現創紀錄的1.44 V開路電壓，當帶隙為1.97 eV時的詳細平衡極限為86%。因此，高效的寬帶隙能夠制造具有3.33 V開路電壓和25.1% PCE（23.87%認證準穩態效率）的單片全鈣鈦礦三結太陽能電池。

相關文章以“Halide homogenization for low energy loss in 2-eV-bandgap perovskites and increased efficiency in all-perovskite triple-junction solar cells”為題發表在Nature Energy上。

研究背景

將多個吸收層集成到一個多結太陽能電池中，可以克服由高能光子產生的載流子熱化和在單結光伏（PVs）中觀察到的低能光子傳輸的限制。帶隙能量為1.2至1.8 eV的金屬鹵化物鈣鈦礦半導體的最新進展使其能夠用于與鈣鈦礦、晶體硅（c-Si）、銅銦鎵硒（CIGS）和有機光伏（OPV）的串聯太陽能電池。其中，全鈣鈦礦雙結（2J）串聯太陽能電池耦合1.77/1.22 eV吸收器實現了29%的穩態認證功率轉換效率（PCE），高于單結鈣鈦礦太陽能電池（PSC）的26.1%，預示著鈣鈦礦光伏的前景。

與2J相比，在單片太陽能電池中配對三個鈣鈦礦結有可能帶來更高的效率。根據光學和器件模擬結果，全鈣鈦礦三結（3J）太陽能電池的級聯功率分別為2.0、1.6和1.2 eV，其理論效率極限大于50%，目標PCE可超過36%。然而，只有少數研究通過實驗證明了3J PSC，并且其實際性能仍然低于單結和2J PSC。

與帶隙較窄的PSC相比，通常由>60% Br含量生產的帶隙約為2 eV的倒置（p-i-n）單結PSC存在著>700 mV的較大開路電壓（Voc）缺陷（圖1a,b），并且由于光引起的鹵化物偏析而導致性能損失。最近的研究發現，限制性能的主要因素是電荷傳輸層的帶偏移增加和缺陷密度。后者對于基于高Br/I比的鈣鈦礦尤為明顯，各種鹵化物的不可控生長很容易導致它們的體積和界面鹵化物異質性。除了陷阱介導的能量損失增加之外，當光誘導的鹵化物偏析發生時，缺陷點還會對寬帶隙過氧化物晶體的電荷載流子動力學產生深遠影響。

內容詳解

因此，試圖改善約2 eV混合Br/I鈣鈦礦的體相和界面鹵化物均勻性，以減少能量損失，更好地發揮3J PSC的潛力。以前，由于真空沉積具有出色的成分控制能力，因此被用來生產均勻的混合鹵化物鈣鈦礦。在溶液處理過程中，引入路易斯酸堿加成添加劑已被證明可以調節鈣鈦礦的結晶；然而，很少有研究探討添加劑對混合鹵化物/碘化物鈣鈦礦均勻性的影響。在尋求降低缺陷密度的高硼包晶薄膜的相均化途徑時，作者轉向了鹵化二銨鹽，鹵化二銨鹽對包晶的生長具有模板效應，并能鈍化表面缺陷。

在尋求降低缺陷密度的高溴鈣鈦礦薄膜相均質化的途徑時，轉向了鹵化二銨鹽，據報道，鹵化二銨鹽對鈣鈦礦生長具有模板效應和鈍化表面缺陷的能力。作者表明，使用鹵化二銨鹽的鈍化技術使得鈣鈦礦體相和鈣鈦礦/電荷傳輸層異質結中的非輻射復合在很大程度上受到抑制，從而在pi-n器件中實現了創紀錄的Voc。有趣的是，雖然二銨鹽不能抑制光誘導的鹵化物偏析，但寬帶隙PSC在長時間光照下仍能保持較高的操作穩定性（>28小時），超過了之前文獻報道的約2 eV PSC的穩定性。研究表明，添加劑促進了埋藏在過氧化物/空穴傳輸層（HTL）界面附近的鹵化物均勻性，并減少了陷阱介導的重組，從而為從鹵化物隔離區高效提取電荷載流子提供了途徑。在穩定高效的寬隙過氧化物子電池的鼓勵下，本文制造出了結合1.97、1.61和1.25 eV吸收層的全過氧化物3J太陽能電池。利用具有高電荷遷移率和高近紅外（NIR）透過率的前部透明導電氧化物層，3J太陽能電池Voc值為3.33 V，PCE 為25.1%（認證值為23.87%）。

圖1. 1.97 eV寬帶隙PSC的光伏性能

圖2.?在原位PL和J-V測量過程中，1.97 eV寬帶隙PSC的光穩定性和電池性能

圖3.?富Br的寬帶隙鈣鈦礦薄膜的結構、組成和形成動力學

圖4.?單片鈣鈦礦三結太陽能電池光伏性能及模擬

綜上所述，本文報道了一種提高富Br寬帶隙鈣鈦礦太陽能電池的性能和工作穩定性的策略。具體來說，作者將二銨PDA分子加入到富Br的鈣鈦礦中，可以控制從溶液中提取的薄膜生長，并提高了鹵化物的均勻性。得益于PDA在晶界附近的鈍化效應，富Br的寬帶隙鈣鈦礦太陽能電池保持了快速的電荷收集過程和在延長光照下的穩定性。添加PDA的鈣鈦礦有效地抑制了鈣鈦礦/電荷傳輸層界面的能量損失，使得在帶隙為1.97 eV時的Voc記錄為1.44 V。結合1.97、1.61和1.25 eV鈣鈦礦亞電池，作者制作了單片全鈣鈦礦三結太陽能電池，實驗室PCE為25.1%（認證23.87%），Voc為3.33 V。

Junke Wang, Lewei Zeng, Dong Zhang, Aidan Maxwell, Hao Chen, Kunal Datta, Alessandro Caiazzo, Willemijn H. M. Remmerswaal, Nick R. M. Schipper, Zehua Chen, Kevin Ho, Akash Dasgupta, Gunnar Kusch, Riccardo Ollearo, Laura Bellini, Shuaifeng Hu, Zaiwei Wang, Chongwen Li, Sam Teale, Luke Grater, Bin Chen, Martijn M. Wienk, Rachel A. Oliver, Henry J. Snaith, René A. J. Janssen, Edward H. Sargent, Halide homogenization for low energy loss in 2-eV-bandgap perovskites and increased efficiency in all-perovskite triple-junction solar cells, Nature Energy. (2023). https://doi.org/10.1038/s41560-023-01406-5

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