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胡喜樂Nature Catalysis:FE達到90%!在強酸性介質中電還原CO2

在近中性或堿性介質中,二氧化碳(CO2)與氫氧根(OH)反應生成碳酸鹽(CO32-),嚴重限制了CO2電還原的能量和碳效率。
基于此,瑞士洛桑聯邦理工學院胡喜樂教授等人報道了一種通過利用堿性陽離子抑制析氫反應(HER)的方法,在強酸性介質(pH=1.0)中展示了高效的CO2電還原,其法拉第效率(FE)高達90%。
胡喜樂Nature Catalysis:FE達到90%!在強酸性介質中電還原CO2
在文中,作者將這種方法應用于三類具有代表性的催化劑,即碳負載的SnO2、Au和Cu納米顆粒(SnO2/C、Au/C和Cu/C),它們可用于產生甲酸、CO和碳氫化合物,分別作為CO2電還原的主要產物,其中生成甲酸和CO的法拉第效率(FE)高達90%。
胡喜樂Nature Catalysis:FE達到90%!在強酸性介質中電還原CO2
通過模擬和分析表明,陰極雙層中的堿金屬陽離子有效地屏蔽了擴散層中的電場,抑制了水合氫離子向陰極的遷移,從而降低了外Helmholtz平面(OHP)中水合氫離子的濃度,進而有效的抑制了HER。同時,陽離子增強了Stern層的電場,并穩定了CO2還原過程中的關鍵中間體,以促進CO2還原。
該工作不僅證明了利用堿性陽離子抑制HER以促進CO2還原策略對于各種催化劑和陽離子具有通用性,而且揭示了陽離子誘導的電場調制是陽離子效應的促進機制。
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Modulating electric field distribution by alkali cations for CO2 electroreduction in strongly acidic medium. Nature Catalysis, 2022, DOI: 10.1038/s41929-022-00761-y.

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