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?廣西大學何會兵AFM：定制雙電層的雙電荷有機分子添加劑用于超穩定的鋅金屬軟包電池

水系鋅金屬電池（AZMBs）的電化學性能高度依賴于鋅電極/電解質界面處的雙電層（EDL）特性。

在此，廣西大學何會兵團隊通過雙電荷茶氨酸（TN）添加劑構建了一種新型重構EDL，用于制造超穩定和可深度充電的AZMB。研究表明，帶正電荷的 TN在鋅負極上形成一個貧水的赫爾姆霍茲平面，而且其陰離子還可以與 Zn²⁺ 配合，調整擴散層中的溶劑化結構，并進一步重構內部的氫鍵網絡，從而有效地引導 Zn 均勻沉積并抑制副反應。因此，在80% 的高放電深度下，Zn//Zn 電池獲得了近 800 小時的出色循環穩定性。

此外，在實際條件下，Zn//VOX 全電池在2 A g^-1 條件下循環1400 次后，容量保持率為94.12%。重要的是，所設計的2.7 Ah Zn//VOX 軟包電池的能量密度達到42.3 Wh Kg_cell^-1和79.5 Wh L_cell^-1，在50 mA g^-1條件下循環220 次后，容量保持率高達85.93%。

圖1. 結構表征

總之，該工作通過在基本 ZnSO₄ 電解液中引入微量雙電荷有機TN 添加劑，即在金屬鋅負極上開發出了一種新型EDL。研究表明，作者發現帶正電荷的 TN（20 mm）與 Zn 負極之間的優先相互作用形成貧水的亥姆霍茲平面（HP）層，而且TN 的陰離子端還可以調整水合 Zn²⁺ 離子的溶劑化結構，重建自由水分子之間的內部氫鍵網絡，從而有效抑制水引發的副反應，并引導 Zn(002) 平行沉積。利用 TN 添加劑的多功能優勢，含 TN 的電解液使 Zn//Zn 對稱電池在 5 mA cm^-2的條件下具有 2000 小時的持久循環壽命，即使在 80% 的高 DOD 條件下也有近 800 小時的壽命。

此外，在有限鋅負極（N/P= 4.11）和電解質（E/C = 45 μL mAh^-1）的實際條件下，采用 TN 改性電解質的鋅//VOX 全電池可提供高的容量保持率（在 2A g^-1 條件下循環 2000 次后達到 94.12%）。

最重要的是，封裝后的 2.7 Ah Zn//VOX 軟包電池在整個電池水平上可提供 42.3 Wh Kg^-1 和 79.5 Wh L^-1 的能量密度，并且在 220 次循環后具有 85.93% 的高容量保持率。因此，該項工作通過考慮 EDL 調節與鋅負極電化學性能之間的相關性，為選擇具有多種功能的電解質添加劑探索了一條新路，從而為 AZMB 的實際應用及其他應用提供了新的見解。

圖2. 電池性能

A Double-Charged Organic Molecule Additive to Customize Electric Double Layer for Super-Stable and Deep-Rechargeable Zn Metal Pouch Batteries，Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202311773

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