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?王鳳龍課題組ACS Nano：Ru NP結合MnCo2O4納米片，提高光熱催化CO2甲烷化效率

近年來，在傳統熱催化體系中引入光輻射可以在溫和條件下顯著提高CO₂轉化為高附加值產物的效率，有助于解決環境污染和化石能源消耗問題。因此，開發高效的光熱CO₂轉化催化劑勢在必行。

其中，負載型等離子體金屬納米粒子基催化劑顯示出良好的應用前景：在光照射下，金屬納米顆粒上的局部表面等離子共振(LSPR)誘導的熱電子直接注入吸附分子的反鍵軌道，促進吸附物種的活化并降低關鍵反應步驟中的能壘。此外，由LSPR效應引起的金屬/載體界面周圍電磁場的衰減將有效地提高催化劑的局部溫度，從而促進反應動力學。但是，惰性載體具有相對較寬的帶隙，使得光利用有限，導致CO₂轉化效率較低。因此，迫切需要制備高性能的光熱催化劑，以滿足實際工業應用的需要。

近日，山東大學王鳳龍課題組開發了一種高效的催化劑，其中Ru納米粒子負載在MnCo₂O₄上，用于溫和條件下的光熱CO₂甲烷化。實驗表征和密度泛函理論(DFT)計算表明，Ru/MnCo₂O₄復合材料在光照下的優異催化活性是由于MnCo₂O₄載體的雙重作用：一方面，光熱MnCo₂O₄納米片可以顯著提高金屬/載體界面的局部溫度，加速反應動力學；另一方面，Ru/MnCo₂O₄界面肖特基異質結的構建促進了光生電子從MnCo₂O₄向Ru納米顆粒的快速遷移，提高了電荷分離效率，從而促進了反應物分子的吸附/活化。

同時，研究人員還提出了光熱催化CO₂甲烷化過程的合理反應路徑：首先，CO₂分子通過與羥基物種相互作用在催化劑表面形成HCO₃*，同時，H₂分子在Ru納米粒子上解離為原子H物種；生成的H*通過外滲遷移到載體上，與HCO₃*反應生成HCOO*，隨后分解為CO*和H₂O；在隨后的步驟中，由于Ru/MnCo₂O₄界面與CO*中間產物之間的強烈相互作用，異相界面作為活性中心，促進CO*加氫進一步生成CH₄而非解吸產物，導致氣相CO的生成。

此外，光照射促進CO₂活化，中間體和CO*轉化，引起CH₄的加速產生。因此，在230 °C和可見光照射下，Ru/MnCo₂O₄-2催化劑的CH₄產率高達66.3 mmol g_cat^-1 h^-1(5.1 mol g_Ru^-1 h^-1)，比在黑暗中增加了1.2倍，優于大多數報道的等離子體金屬基催化劑。還有就是，在相同的能量輸入條件下，與催化劑相，Ru/MnCo₂O₄-2催化劑表現出比Ru/TiO₂和Ru/Al₂O₃更好的光熱CO₂甲烷化活性。

Reinforcing the efficiency of photothermal catalytic CO₂ methanation through integration of Ru nanoparticles with photothermal MnCo₂O₄ nanosheets. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c07630

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