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?深大楊金龍/清華深研院周光敏AM：可逆鋰-二氧化碳電池雙向催化劑的能帶工程指導設計

Li-CO₂電池在碳中和背景下引起了人們的極大興趣，但其實用性受到了正極CO₂氧化還原反應動力學緩慢的嚴重阻礙，帶來了過高的過電位和低庫侖效率等嚴峻的挑戰。對于復雜的多電子轉移過程，在分子或原子水平上設計催化劑以及理解電子狀態與性能之間的關系對CO₂氧化還原至關重要。

在此， 深圳大學楊金龍，清華大學深圳國際研究生院周光敏等人以Co₃S₄為模型體系，通過密度泛函理論計算表明，引入Cu和硫空位后，Co₃S₄的d帶和p帶中心分別在CO₂和Li兩種物質間雜化，有利于反應物的吸附和Li₂CO₃的分解，實驗結果進一步驗證了能帶工程的有效性。結果制備出了一種高效的雙向催化劑，其電壓間隙極小，僅為0.73 V，庫侖效率高達92.6%，超過了同類條件下的催化劑。

圖2.電化學性能

總之，該工作應用能帶工程設計制備高效的Vs-Co₂CuS₄ CO2氧化還原催化劑。結合DFT計算和實驗，揭示了其結構與Li-CO₂電池性能之間的關系。結果表明，p帶中心的向上移動加強了Vs-Co₂CuS₄與Li物種之間的相互作用，有利于電荷擴散途徑的形成，進一步促進Li₂CO₃的分解。

此外，雙向Vs-Co₂CuS₄表現出優異的電化學性能，電壓間隙極小，為0.73 V，庫侖效率高達92.6%。因此，該研究為開發高效正極催化劑和理解高性能鋰-二氧化碳電池的電化學催化機理提供了有價值的見解。

圖2.DFT計算

Energy Band Engineering Guided Design of Bidirectional Catalyst for Reversible Li-CO2 Batteries， Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202308889

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