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鋰金屬電池（LMBs）由于其超高理論容量（3860 mAh g^–1）的鋰金屬陽極而成為有希望的能源儲存裝置，突破了當前鋰離子電池（LIBs）的限制。然而，包括酯基電解質在內的大多數電解質對高反應活性和低電位的鋰金屬陽極不穩定，這嚴重阻礙了LMBs的實際應用。為了克服該挑戰并發揮LMBs的全部潛力，提出新的電解質設計策略并探索新的溶劑分子以建立電解質和陽極之間的穩定界面至關重要。

由于計算機科學的快速發展，機器學習（ML）方法越來越方便地從許多溶劑分子中提取知識。特別是，可解釋的ML的發展使得研究范式從純粹的數據驅動轉變為具有強大可解釋性的知識發現。一種典型的可解釋算法Shapley加法解釋（SHAP）利用博弈論來增強對ML預測中每個變量相對重要性的分析。通過利用ML和可解釋性分析，可以探索離子-溶劑復合物的穩定性與固有分子性質和結構特征之間的關系，從而為電解質設計提供有價值的見解。

成果簡介

近日，清華大學張強課題組陳翔老師等人提出了一種基于第一性原理計算和ML模型結合的數據驅動方法，以探索眾多鋰電池電解質溶劑還原穩定性的起源。

圖論算法被應用于生成一個龐大的溶劑分子數據庫，并進一步通過基于離子-溶劑復合物模型的密度泛函理論（DFT）計算進行全面研究。觀察到最高占據分子軌道（HOMO）和最低未占據分子軌道（LUMO）能級的降低與結合能之間存在正比且近似線性的關系。

此外，根據SHAP可解釋的ML分析，偶極矩（μ）和分子半徑（R）被確定為影響配位溶劑分子還原穩定性最重要的描述符。這項工作深入探討了離子-溶劑復合物穩定性變化的起源和規律，為快速篩選溶劑和加速設計先進鋰離子電池電解質鋪平了道路。

相關工作以《Data-Driven Insight into the Reductive Stability of Ion–Solvent Complexes in Lithium Battery Electrolytes》為題在《Journal of the American Chemical Society》上發表論文。

圖文導讀

圖1. 生成可視化溶劑分子數據庫

溶劑在確定電解質穩定性和電池循環壽命方面起著關鍵作用，新溶劑分子的出現展示了提高電池性能的巨大潛力。為了促進溶劑的全面分析，構建一個大型溶劑分子數據庫是必不可少的。

本文提出了一種基于圖的算法用于構建數據庫：溶劑分子被視為圖，原子（碳和氧）作為頂點，化學鍵（單鍵和雙鍵）作為邊。由于醚類和羰基化合物廣泛用作電解質溶劑，基于圖的算法從兩種基礎分子（甲醛和二甲醚）開始生成分子，并逐步添加頂點和邊以生成潛在的溶劑分子，直到分子包含九個重原子（包括碳和氧原子）。此外，由于含有活性氫原子（即醇類和酸）的分子與鋰金屬陽極反應性強，因此在生成過程中排除了這些分子。最后，該數據庫共包含1399個溶劑分子，其中44.9%為羰基化合物，55.1%為醚類化合物。所有溶劑分子的負形成能表明生成的溶劑分子的合理性。

圖2. HOMO和LUMO能級變化與結合能以及Li-O鍵長之間的相關性

圖3. 離子-溶劑復合物的LUMO能級預測

圖4. 可解釋的機器學習方法用于預測離子-溶劑復合物的LUMO能級

離子-溶劑復合物理論和可解釋的機器學習在電解質溶劑分子中的應用對于理解影響電解質還原穩定性的因素并設計先進電解質分子具有重要意義。首先，基于圖論的分子生成算法已經開發出來，用于根據特定規則構建完整的電解質溶劑分子數據庫。其完整性和可移植性指導了不同場景下分子數據庫的發展。

其次，離子-溶劑復合物模型在廣泛的分子空間中展示出優秀的適用性，在與Li離子相互作用后，99%的分子都能提供降低的LUMO能量。此外，LUMO能量水平的變化與結合能、鍵長以及LUMO中碳2p軌道的比例之間存在良好的相關性。第三，可解釋的機器學習的應用揭示了離子-溶劑復合物的LUMO能量水平與溶劑分子特征之間的內在聯系。

總之，本工作通過數據驅動的方法探索了離子-溶劑復合物的還原穩定性，揭示了影響電解質還原穩定性的主要因素，為合理設計先進的電解質分子提供了重要的理論參考。

文獻信息

Yu-Chen Gao,?Nan Yao,?Xiang Chen*,?Legeng Yu,?Rui Zhang,?and?Qiang Zhang, Data-Driven Insight into the Reductive Stability of Ion–Solvent Complexes in Lithium Battery Electrolytes. Journal of the American Chemical Society. https://doi.org/10.1021/jacs.3c08346

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