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在空間不均勻、不穩定的界面上的反應速率是出了名的難以量化的，但在許多化學系統的工程中，如電池和電催化劑，卻是必不可少的。

利用現場原位顯微鏡對這些材料進行實驗表征產生了豐富的圖像數據集，但由于反應動力學、表面化學和相分離的復雜耦合，從這些圖像中學習物理的數據驅動方法仍然缺乏。

在此，來自麻省理工學院的Martin Z. Bazant等研究者分析表明，碳包覆磷酸鐵鋰(LFP)納米顆粒的非均相反應動力學，可以從原位掃描透射X射線顯微鏡(STXM)圖像中了解到。相關論文以題為“Learning heterogeneous reaction kinetics from X-ray videos pixel by pixel”于2023年09月13日發表在Nature上。

從原子尺度到宏觀尺度，自然界中的許多過程都是由缺陷控制的。因此，在科學和工程的所有分支中，量化和解釋異質性是一項關鍵任務。大多數非均質性都是非平凡的，因為它們復合了熱力學和動力學的影響，并且是路徑依賴的。

在動態發展的系統中尤其如此，比如電池和催化劑。最先進的方法使用現場原位顯微鏡(即光學，電子和X射線)來記錄動態變化的模式。

理想情況下，一次測量許多動態性質可以解釋非均質性，如體積和表面化學，以及反應動力學和局部化學。然而，由于測量方法的正交要求，這在實驗上具有挑戰性。另一種方法認識到這樣的視頻，即使只是一個屬性，也包含了大量的信息，并使用圖像學習方法來解釋異質性并揭示隱藏的物理。

最難解釋的非均質性之一是界面處的反應動力學。例如，在電池和電催化劑的插層材料中，固液界面的模式形成是體相分離熱力學、表面/涂層化學的納米尺度變化和非線性反應動力學的卷積。

目前，還沒有一種單一的表征技術可以同時解耦并直接揭示這三個方面。這種復雜的異質性相互作用阻礙了全像數據同化到新物理模型的發展。

LFP是一種廣泛使用的鋰離子電池正極材料。幾十年來在不同長度尺度上的理論和實驗研究已經對LFP良好的電化學性能背后的機制產生了有價值的見解。然而，到目前為止，還沒有理論模型在逐像素的基礎上得到直接驗證。

在此，研究者開發一個由成像、建模和數據分析組成的框架，以解釋LFP納米顆粒的行為，并逐像素地從X射線視頻中演示物理反演學習(圖1)。

通過認識到這些視頻編碼了所有感興趣的信息，研究者的框架成功地分離了每一個對非均質性的貢獻：相分離，涂層和非線性反應動力學，然后通過理論模型和替代測量驗證。研究者從視頻中學習隱藏物理和解釋復雜異質性的框架是可推廣的，很容易適用于新系統。

研究者的方法提升了可以從最先進的顯微鏡中提取的多尺度見解。在18萬個圖像像素中，與學習模型的平均差異非常小(<7%)，與實驗噪聲相當。研究者的研究結果開啟了學習非平衡材料特性的可能性，超越了傳統實驗方法的范圍，并為表征和優化非均相反應表面提供了一種新的非破壞性技術。

圖1. 從圖像中學習電池納米粒子物理的工作流程

研究中，使用STXM對微流控電化學電池中的LFP血小板顆粒進行了成像。LFP和鋰金屬是電池的兩個電極(圖1a)。在放電過程中，鋰離子從電解質(Li⁺ + FePO₄ + e^?→LiFePO₄)插入到LFP晶格中，而在充電過程中，反應方向相反。將局部X射線吸收圖像轉換為[010](b)方向的鋰濃度場深度平均，揭示了鋰的插入和提取動力學(圖1b)。

在低反應速率或平衡狀態下，單個顆粒中的鋰不是均勻分布的。相反，非均質性來自于貧鋰(Li_δFePO₄)或富鋰(Li_1?δFePO₄)的相分離區域，其中室溫下δ約為0.035(圖1f)。在高反應速率和鋰插入過程中，相分離被抑制，從而導致更均勻的鋰濃度場1(圖1b)。獲得了39個粒子的圖像，每個粒子都經歷了一個或多個充電或放電半周期(圖1c)。

圖2. 選定粒子關鍵幀的實驗和模擬Li濃度圖

圖2給出了在選定幀數和粒子數的最佳正則化參數下訓練的數據和模型之間的比較，以及逐像素誤差的直方圖。

圖3. 物理知識的驗證

推導出的歸一化交換電流與CIET理論的預測非常吻合(圖3a中的虛線)，可以用簡單的公式近似表示。CIET理論與推導的歸一化交換電流緊密匹配，沒有任何可調參數(圖3a)，使用LFP的文獻值λ=8.3和強表面吸附C+=1。

當d_j0/dc < 0時，j₀(c)在插入過程中具有自抑制作用(R > 0)，在提取過程中具有自催化作用(R < 0)，而當d_j0/dc > 0時則相反。在圖3a中的結果表明，LFP中的Li插層具有向低c傾斜的j₀(c)；結果表明，插鋰過程中鋰離子濃度比插鋰過程中鋰離子濃度更均勻，這與實驗和模擬結果一致。

綜上所述，研究者證明了學習非均質、化學反應性、相分離材料的納米級物理的可能性，通過反轉其遠離平衡的動力學圖像。通過對原位STXM圖像逐像素直接反演，提取了鋰離子電池中LFP納米顆粒的非平衡熱力學、反應動力學和表面非均質性。在最優正則化時，模擬圖像的訓練誤差為6.8%，驗證誤差為9.6±0.9%。

據目前所知，這是第一次對圖案形成系統的自由能景觀中不可接近的、不穩定的區域進行實驗測繪。研究者的反演方法還可以測量相分離過程中反應速率的濃度依賴性，這為CIET作為鋰嵌入的機制提供了強有力的證據。反應速率的空間非均質性與碳涂層厚度有關。

這些結果為電池和其他化學反應系統的界面工程開辟了新的方向。其他晶體平面的圖像、不同的電解質、表面涂層、充電方案和局部電位的測量將能夠更精確地確定物理特性，包括橫向或表面擴散、深度方向的動力學以及反應動力學對驅動力的依賴。

利用科學機器學習和不確定性量化方面的進步，逐像素圖像反演為能源材料、軟物質和生物學等領域的本構定律和非破壞性成像替代方法的數據驅動和物理知識學習鋪平了道路，這些領域的圖像數據豐富，有待充分利用。

文獻信息

Zhao, H., Deng, H.D., Cohen, A.E.?et al.?Learning heterogeneous reaction kinetics from X-ray videos pixel by pixel.?Nature?621, 289–294 (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-06393-x

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-06393-x

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