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與日常電話和電動汽車中使用的傳統鋰離子電池相比，固態電池（SSB）具有重要的潛在優勢，這些潛在的優勢包括更高的能量密度和更快的充電速度。固體電解質還可以提供更長的使用壽命、更寬的工作溫度，并且由于不含易燃有機溶劑而提高了安全性。

其中，SSB的關鍵方面之一是其微觀結構對質量傳遞驅動的尺寸變化（應變）的應力響應。正極顆粒中的組成應變也發生在液態電解質電池中，但在SSB中，這些應變會導致膨脹或收縮電極顆粒與固態電解質之間的接觸力學問題。在負極側，鋰金屬沉積在與固態電解質的界面處，產生復雜的應力狀態。

SSB的一個關鍵特征是這種沉積不僅可以發生在電極-電解質界面處，還可以發生在固態電解質本身，其孔隙內或沿晶界。這種受限的鋰沉積會產生具有高應力的區域，能夠在電解質中引發裂縫。盡管SSB中的大多數故障是由力學驅動的，但大多數研究都致力于改善電解質的離子傳輸和電化學穩定性。

為了彌合這一差距，美國橡樹嶺國家實驗室Sergiy Kalnaus教授等人提出了SSB的力學框架，并研究了該領域的領先研究，重點是產生，預防和緩解壓力的機制。相關研究成果以“Solid-state batteries: The critical role of mechanics”為題發表在Science上。

研究背景

可再生資源的發展推動了下一代電池的開發，其能量密度是當前電池的兩倍以上，并且可以在5分鐘或更短的時間內充電。這導致了電解質的開發，這種電解質既可以促進5分鐘的快速充電，又可以實現高安全性。

硫化物固態電解質與鋰金屬具有高電化學穩定性，且離子電導率高于任何液體電解質，這刺激了研究界向SSB的轉變。盡管這些發現已經為SSB可以實現快速充電和能量密度翻倍的愿景奠定了基礎，但只有在徹底了解電池材料的機械行為并將多尺度力學集成到SSB的開發中時，實現這一承諾才是可行的。

必須解決幾個關鍵挑戰，包括：

（i）固態電解質表面的鋰沉積不均勻和固態電解質中鋰金屬的沉積；

（ii）由于與電極接觸處和晶界處發生的電化學循環相關的體積變化而導致電池內界面接觸的損失；

（iii）超薄的固態電解質和最少的非活性成分（包括粘結劑和結構載體）形成SSB的制造工藝。

因此，力學是連接這些問題的共同點。金屬鋰沉積到陶瓷固態電解質的表面和體積缺陷會導致局部高應力，從而導致電解質斷裂，金屬鋰進一步擴散到裂縫中。在制造過程中，作為最低要求，電解質應具有足夠的強度來承受設備施加的力，對SSB材料力學的更好理解將轉移到固態電解質，正極，負極和電池結構的開發。

內容詳解

開發下一代固態電池（SSB）將需要我們思考和設計解決方案以應對材料挑戰的方式發生范式轉變，包括概念化電池及其界面的方式（圖1）。利用鋰金屬負極和轉換負極的固態鋰金屬電池有可能使當今使用液體電解質的最先進的鋰離子電池的比能量幾乎翻倍。

然而，儲存和釋放這種能量伴隨著電極的尺寸變化：正極中的晶格拉伸和變形以及負極中的金屬鋰沉積。液態電解質可以立即適應電極的體積變化，而不會在電解質中積聚應力或失去與正極顆粒的接觸。然而，當切換到SSB時，這些成分應變，它們引起的應力以及如何消除這些應力是電池性能不可或缺的一部分。SSB中的大多數故障首先是機械故障，SSB的成功設計將與材料如何有效地管理這些電池中應力和應變的演變密切相關。

圖1. 鋰金屬SSB原理示意圖和相應的力學和傳輸現象

電池循環過程中的力學

在電池循環期間，氧化還原反應同時發生在正極電解質和鋰電解質界面上。在正極側（假設是層狀氧化物陰極），Li⁺插入結構中，在晶格參數中產生梯度，并同時產生非均勻的偏差彈性應變和體積變化（膨脹）。

體積變化的大小，晶格是膨脹還是收縮，以及膨脹還是收縮是不對稱的還是對稱的，取決于正極活性材料的具體化學成分和結構。這種膨脹或收縮會在正極-SSE界面處引起應力，如果該界面應力產生的拉伸分量超過應力材料的強度，則可預測的結果是脆性斷裂。

在負極側，Li沉積通常是不均勻的，導致界面處的局部應力不穩定，并促進Li的粗糙化和Li枝晶的形成和生長。這些細絲能夠穿透和/或破裂SSE，從而降低性能或導致電池失效。

?同樣重要的是，受限的金屬Li體積內的可持續壓力嚴重依賴于應變率，這與工作電流密度直接相關，?這對使用快速充電和偶爾需要強烈脈沖的應用有影響。對于電動汽車，電池充電需要以4C的高倍率或大于1μm/min的鋰沉積進行。此外，偶爾的脈沖可能需要高達20C的倍率或>5μm/min的Li剝離速率。

圖2. 金屬鋰的尺度和倍率與力學的關系

SSB中的應力消除機制

由于鋰的輸運和沉積不可避免地會產生局部應力，因此考慮鋰金屬和SSE中可能的應力消除機制至關重要，目標是激活非彈性或粘彈性應變以降低應力大小。這種活化的機制在不同類別的固態電解質和金屬鋰中是不同的。

固態電解質是否能夠管理氧化還原反應引起的應力-施加的應變將取決于在施加的電流密度和溫度，當非彈性流動無法在特定長度和時間尺度上激活時，應力消除通過斷裂進行。

圖3. 通過在非晶材料中的致密化和剪切流來觸發塑性，通過在晶陶瓷中引入位錯來增韌，避免斷裂

陶瓷中的塑形變形

SSB中的主要應力來源包括（i）鋰沉積成固態電解質中的缺陷，（ii）由于受固態電解質約束的正極顆粒膨脹引起的應力，以及（iii）作為典型的工程控制對電池施加外部應力。

其中，電池材料的組合可以在SSB中可逆變形并限制應力而不會產生斷裂是SSB工程的目標。雖然通過擴散流或位錯滑行限制應力積聚是金屬Li的合適機制，但陶瓷電解質在室溫下不會激活滑移系統，而是斷裂。可能需要進一步研究的一種方法是在加工階段有意將晶體缺陷引入材料中。

在這種情況下，材料的增韌不是通過產生位錯來實現的，而是通過移動現有的位錯來實現的。因此，關鍵是有意在材料中引入高位錯密度，以便有可能在裂紋尖端周圍的小體積中找到足夠的位錯（圖3）。

圖4. 加載納米壓痕后的電壓滯后行為

圖5. 復合固態正極的疲勞損傷

鋰在固態電解質中的傳播

基于目前對固態電解質失效的理解，裂紋的形成在通過陶瓷電解質的Li擴展中起著重要作用。金屬鋰的傳播沿著晶界，堿金屬的晶間滲透是多晶陶瓷的典型問題。?在早期的模型中，鈉的傳播被描述為具有規則簡單橫截面的小通道中的流動。從物理上講，Li填充的界面缺陷被建模為一根又長又細的針。

大多數鋰誘導失效的理論將鋰絲視為從金屬-電解質界面向大部分電解質（模式I降解）傳播。?然而，鋰的還原和隨后鋰沉積物的形成很容易發生在電解質內，遠離與鋰的界面（模式II降解），這種初始沉積可以通過電解質晶界處的帶隙減小來驅動。

較低的帶隙表明電子電導率增加，因此電解質內而不是電極處鋰陽離子還原，這是區分固態電解質和液態電解質的一個根本重要的觀察結果，液態電解質中的鋰沉積只能在電極表面發生。

基于透射電子顯微鏡觀察連接晶界的三結處空隙填充鋰，似乎有理由認為基于應力消除機制的力學分析仍然適用，并且在鋰中沒有流動的情況下，可以通過電解質開裂來消除應力。

最后，可以設想一種情況，即鋰在多晶陶瓷電解質中沿晶界均勻地移動，從而穿過電解質而不需要裂紋擴展。當電池內施加高電流密度時，這可能會在非常高的漏電流下發生，圖6示意性地顯示了這三種情況。

圖6. 鋰通過固態電解質傳播的示意圖

綜上所述，這項工作的目標是使SSB和力學界的研究人員能夠了解SSB失效的許多潛在原因，并設計這些問題的解決方案，包括：（i）鋰金屬中的應力消除機制作為長度尺度，溫度和應變率（電流密度）的函數;（ii）陶瓷、玻璃和非晶態陶瓷中的應力消除機制與長度尺度、溫度和應變率的函數關系;（iii）將延展性工程化成陶瓷和/或玻璃電解質;（iv）設計鋰金屬負極，可以消除鋰金屬的不均勻沉積和剝離，或者可以減輕鋰電解質界面的應力;（v）工程正極活性材料，其循環應變為零，抗斷裂或具有一定的延展性;（vi）設計復合正極，以盡量減少應變并最大限度地消除應力;（vii）以及詳細的建模，以幫助描述 SSB 中應力和應變的演變，包括長度尺度效應、摩擦、粘附和蠕變。

Sergiy Kalnaus*, Nancy J. Dudney, Andrew S. Westover, Erik Herbert, Steve Hackney,

Solid-state batteries: The critical role of mechanics,?Science,?2023,

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abg5998

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