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前? 言

2023年9月12日，香港城市大學樓雄文教授和和內蒙古大學谷曉俊教授等人在Angew. Chem. Int. Ed.（IF=16.6）上發表了關于催化氧氣（O₂）還原為過氧化氫（H₂O₂）的雜化光催化劑的最新成果，即“An Unlocked Two-Dimensional Conductive Zn-MOF on Polymeric Carbon Nitride for Photocatalytic H₂O₂?Production”。

詳細情況見：

2023年9月20日，樓雄文教授和谷曉俊教授等人又在Angew. Chem. Int. Ed.上發表了最新成果，即“Zincophilic Interfacial Manipulation against Dendrite Growth and Side Reactions for Stable Zn Metal Anodes”。下面，對這篇最新成果進行簡要的介紹，以供大家學習和了解！

成果簡介

對于鋅（Zn）負極，構建多功能界面相抑制Zn枝晶生長和不良副反應是關鍵。基于此，香港城市大學樓雄文教授和內蒙古大學谷曉俊教授（共同通訊作者）等人報道了通過在Zn表面構建具有高Zn親和力的植酸（PA）-ZnAl保護層（即Zn@PA-ZnAl），以穩定Zn負極，從而延長Zn金屬負極（ZMAs）的壽命。PA-ZnAl保護層降低了Zn的成核障礙，加速了水合Zn²⁺的脫溶過程，提高了Zn²⁺的轉移數。由于Al³⁺/Al的氧化還原電位比Zn²⁺/Zn低，引入的Al³⁺可以作為靜電屏蔽位點排斥尖端上的Zn²⁺，消除“尖端效應”，有助于無枝晶和致密的Zn沉積。

此外，電子絕緣PA-ZnAl涂層具有良好的防腐能力，可以抑制HER和副產物的形成，從而顯著提高Zn@PAZnAl電極的可逆性。Zn@PA-ZnAl對稱電池在5 mA cm^-2和5 mAh cm^-2下測試的壽命延長了650 h。同時，Zn@PA-ZnAl負極與MnO₂正極配對制成Zn離子全電池，即使在低負容量/正容量（N/P）比下測試也表現出良好的循環穩定性。

研究背景

水系鋅離子電池（AZIBs）具有高安全性、低成本、環保和理想的功率密度等優點，受到了廣泛的關注。然而，鋅金屬負極（ZMAs）存在Zm枝晶生長和不良副反應等問題，阻礙了ZMAs的實際應用。具體而言，由不規則的局部電流密度和“尖端效應”產生的Zn枝晶可能刺穿分離器，導致短路。同時，Zn的寄生腐蝕和析氫反應（HER）以及有害副產物的形成會導致庫侖效率（CE）和循環穩定性差。在界面工程、電解質優化等策略中，構建人工相間層是一種可行且有前途的方法來引導Zn沉積和抑制副反應。

近年來，碳材料、金屬、高分子材料等各種相間層被涂覆在Zn表面以穩定ZMAs。但是，這些改性Zn負極仍然受到有害的副反應。一些非導電涂層是多功能間相層，可抑制寄生反應并提高ZMAs的可逆性。此外，為實現高放電深度下無枝晶可逆的ZMAs，迫切需要構建能夠同時促進均勻Zn沉積和抑制副反應的多功能間相層。

圖文導讀

合成與表征

首先，作者制備了尺寸分布均勻（約250 nm）的ZIF-8顆粒作為起始材料。然后，在室溫下，采用典型的ZIF-8與PA的化學蝕刻配位反應合成PA-Zn。XRD和EDX結果表明，PA-Zn具有非晶性質，并存在C、O、P、Zn。最后，通過Al³⁺離子交換反應和PA與Al³⁺的配位反應制備PA-ZnAl。在引入Al后，PA-ZnAl的形貌保持不變。HAADF-STEM和元素測繪圖顯示，C、O、Zn、P、Al元素在PA-ZnAl中均勻分布。PA-ZnAl在去離子水中的Zeta電位為負，表明其對Zn²⁺有較強的吸附能力。Zn@PA-ZnAl的截面圖表明，PA-ZnAl層均勻而緊密地覆蓋在Zn表面，厚度約為10 μm。此外，接觸角測試驗證了Zn@PA-ZnAl的親水性增強，有利于Zn²⁺的轉移，降低了界面阻力。

圖1. Zn@PA-ZnAl的表征

電極性能

在10 mA cm^-2和3 mAh cm^-2條件下，Zn@PA-ZnAl電極在1500次循環后具有99.3%的高平均庫倫效率（CE），顯著優于裸Zn（97.7%；150次周期）和Zn@PA-Zn（98.9%；350次循環）電極。Zn@PA-ZnAl電極在2000 h內顯示出優異的循環穩定性，在2 mA cm^-2和2 mAh cm^-2時具有低電壓滯后，而裸Zn和Zn@PA-Zn電極分別在98 h和447 h后發生短路。當在5 mA cm^-2和5 mAh cm^-2下測試時，Zn@PA-ZnAl電極在650 h內穩定工作。

即使在10 mA cm^-2下，面積容量為5和10 mAh cm^-2下，Zn@PAZnAl電極仍然分別在600 h和300 h下實現了穩定的鍍鋅/剝離，證明了PA-ZnAl涂層延長了使用壽命。此外，隨著電流密度從2 mA cm^-2增加到10 mA cm^-2，Zn@PA-ZnAl電極呈現穩定且穩步增加的電壓滯后，顯示出優異的倍率性能。

圖2.?Zn@PA-ZnAl電極的性能

圖3. Zn@PA-ZnAl電極的循環性能

應用探究

將MnO₂正極與裸Zn和Zn@PA-ZnAl負極配對，作者分別組裝了Zn//MnO₂和Zn@PA-ZnAl//MnO₂電池。在0.1 A g^-1時，Zn//MnO₂電池的比容量與Zn@PA-ZnAl//MnO₂電池相當，且隨著電流密度的增加，容量差異越來越大，表明Zn@PA-ZnAl//MnO₂電池的倍率性能有所提高。對比Zn//MnO₂電池，Zn@PA-ZnAl//MnO₂電池具有更低的R_ct和更好的動力學。在1 A g^-1條件下，Zn@PA-ZnAl//MnO₂電池經過2500次循環，容量達到177.6 mAh g^-1，容量保留率為88.2%。而Zn//MnO₂電池的容量逐漸衰減，僅保持初始容量的40.7%。

此外，增加低N/P比MnO₂正極的質量負荷可有效地提高Zn負極的利用率，提高全電池的重量能量密度。Zn@PA-ZnAl//MnO₂電池表現出相對穩定的運行，在1000次循環后，保留容量為115.9 mAh g^-1，平均CE為99.4%。在0.5 A g^-1條件下，極限N/P比為3.13，循環測量也證實了Zn@PAZnAl//MnO₂電池良好的穩定性。

圖4. Zn@PA-ZnAl的形貌表征和制備示意圖

圖5. Zn@PA-ZnAl//MnO₂電池的性能

文獻信息

Zincophilic Interfacial Manipulation against Dendrite Growth and Side Reactions for Stable Zn Metal Anodes.?Angew. Chem. Int. Ed,?2023, DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202312145.

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間隔一周，樓雄文/谷曉俊團隊再發Angew！

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