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1. 三單位Carbon Energy：Pt-Co雙單原子催化劑助力Li-S電池的超快動力學

電池頂刊集錦！孫學良、紀秀磊、施思齊、莫一非、吳曉東、韓建濤、方淳、葛軍、徐英等成果！

鋰硫（Li-S）電池的應用仍然受到從多硫化物到Li₂S的緩慢轉化動力學的限制。盡管有多種單原子催化劑（SAC）可用于改善轉化動力學，但Li-S電池的硫氧化還原動力學仍然不夠快。

圖1 材料制備及表征

加拿大西安大略大學孫學良、大連工業大學孫潤倉、高雪潔、安徽大學姜明等采用ALD方法在摻氮碳納米管（NCNT）表面成功沉積了雙單質（Pt和Co）單原子催化劑（Pt&Co@NCNT），以抑制穿梭效應并協同改善多硫化物到Li₂S的相互轉化動力學。

研究顯示，得益于雙位點SAC的催化吸附協同效應，S/Pt&Co@NCNT電極中液態Li₂S_x向固態Li₂S的轉化動力學得到了改善，穿梭效應也得到了抑制。因此，使用S/Pt&Co@NCNT電極組裝的電池不僅提高了硫的利用率，還增強了循環性能的穩定性。

圖2 Li-S電池性能

特別是，與其他樣品相比，S/Pt&Co@NCNT在電流密度為1.3 mA cm^-2時的初始容量輸出最高，為1460.9 mAh g^-1，循環100次后仍保持在1185.5 mAh g^-1。此外，即使在3 mA cm^-2的高電流密度下循環500次，每次循環的容量衰減率也僅為0.12%，庫倫效率超過97.7%。X射線吸收近邊緣結構（XANES）測試結果驗證了雙位點SAC增強了液態Li₂S_x與固態Li₂S之間的可逆轉換。

密度函數理論（DFT）計算也證明了S/Pt&Co@NCNT電極的結構，與對比樣品相比，S/Pt&Co@NCNT的Li₂S_x轉換自由能更高，固態Li₂S的分解能更低。這項研究為促進硫氧化還原動力學以實現超倍率Li-S電池開辟了一個新方向。

圖3 K邊緣XANES表征和不同載體上硫物種轉化的示意圖

Dual-single-atoms of Pt–Co boost sulfur redox kinetics for ultrafast Li–S batteries. Carbon Energy 2023. DOI: 10.1002/cey2.422

2. 施思齊/劉波/陳繼章AFM：隔膜的篩分效應實現無枝晶的耐用水系鋅離子電池

鋅枝晶和寄生反應對水系鋅離子電池（AZB）的循環性影響很大。雖然事實證明隔膜改性能有效解決這些問題，但所開發的大多數隔膜都太厚，無法滿足實際要求。

圖1 UiO-66-NH2調節Zn²⁺離子配位和遷移的基礎

上海大學施思齊、井岡山大學劉波、南京林業大學陳繼章等將一種氨基（-NH₂）官能化的Zr基金屬有機框架（MOF，UiO-66-NH₂）與木質纖維素（LC）相結合，通過直接的真空過濾技術開發了用于AZB的復合隔膜（LC@UiO-66-NH2）。

由此產生的隔膜具有幾個值得注意的優點，包括20 μm的低厚度、47.4 MPa的高機械強度、優異的柔韌性、良好的親水性和良好的離子傳導性。值得一提的是，-NH₂極性基團已被證實能與Zn²⁺和H₂O產生強烈的相互作用，這有利于Zn²⁺離子通量的均勻性和H₂O分子的固定。因此，這種復合隔膜可以增加Zn²⁺離子遷移數，降低脫溶劑化活化能，促進均勻的鋅沉積，加快鋅沉積動力學，抑制析氫寄生反應。

圖2 Zn//Zn電池的電化學性能

受益于上述優勢，采用這種復合隔膜后，鋅電極在電流密度為2 mA cm^-2時的工作壽命超過了2000小時，并具有顯著的無枝晶特性，即使在25 mAh cm^-2的超高容量條件下仍可正常工作。此外，由此產生的鋅//二氧化錳電池還具有卓越的倍率能力和出色的循環性。總體而言，這項研究為利用氨基官能團抑制水系電池中的不利現象提供了新的見解。

圖3 Zn//Cu、Zn//MnO₂和Zn//AC ZHSs的電化學行為

Amino-Enabled Desolvation Sieving Effect Realizes Dendrite-Inhibiting Thin Separator for Durable Aqueous Zinc-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202307384

3. Nature子刊：陽離子聚合物粘結劑使NCM811面容量高達20 mAh/cm2！

盡管高容量鋰電池電極備受關注，但其結構的不穩定性和電荷轉移的不均勻性一直困擾著實際應用。

圖1 在相同電池容量下，c-IPN正極優于對照正極

延世大學Sang-Young Lee、高麗大學Sang Kyu Kwak、仁川大學Taeeun Yim等提出了一種陽離子半互穿聚合物網絡（c-IPN）粘結劑策略，重點是調節電極中的靜電現象。研究顯示，與傳統的中性線性粘結劑相比，c-IPN可抑制溶劑干燥引起的電極裂紋演化，并通過其表面電荷驅動的靜電排斥力和機械韌性改善電極成分的分散狀態。此外，c-IPN通過靜電吸引將液態電解液的陰離子固定在電極內部，從而促進鋰離子的傳導并形成穩定的正極-電解質界面。

圖2 采用用陽離子半互穿聚合物網絡（c-IPN）正極實現高能量密度鋰金屬電池

因此，c-IPN能夠利用商業漿料涂覆電極制備出具有良好循環性（100次循環后容量保持率為82%）的高面容量（高達20 mAh cm^-2）正極，充分利用了 LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂的理論比容量。此外，將c-IPN正極與鋰金屬負極耦合可獲得雙層軟包電池，其在25℃時具有高能量（376 Wh kg_cell^-1/1043 Wh L_cell^-1，包括包裝材料），證明了c-IPN粘結劑用于可擴展的高面容量電極的實際可行性。

圖3 c-IPN正極的全厚度氧化還原均勻性

Regulating electrostatic phenomena by cationic polymer binder for scalable high-areal-capacity Li battery electrodes. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-41513-1

4. 蘇州納米所Adv. Sci.：調節溶劑分子配合鋰化石墨負極獲得長壽命鋰硫電池

由于鋰金屬負極的穿梭效應和不穩定性，鋰硫（Li-S）電池的發展受到嚴重限制。采用更穩定的商用石墨（Gr）負極代替鋰金屬，以構建Li-S電池（LISB）是實現長循環壽命Li-S電池的有效方法。然而，Gr電極與Li-S電池常用的醚基電解液不兼容，其原因是Li⁺-醚復合物會共嵌入到Gr層中。

圖1 理論計算

中科院蘇州納米所吳曉東、葛軍、許晶晶等提出了一種分子結構設計策略，通過增加醚溶劑分子的空間位阻和電負性，削弱Li⁺與溶劑的結合能，加速Li⁺的脫溶劑化過程，進一步防止溶劑與Li⁺的共嵌入。為進行比較，作者制備了三種不同的電解液，包括 1.0 m LiTFSI -DOL/DME（DME基電解液）、1. 0 m LiTFSI-DOL/DEE（DEE基電解液）和1.0 m LiTFSI-DOL/1，2-（1，1，2，2-四氟乙氧基）乙烷（TFEE）（TFEE基電解液）。

理論計算結果和拉曼光譜表明，從 DME、DEE到TFEE，隨著空間位阻和電負性的增加，Li⁺-溶劑結合能逐漸降低。此外，TFEE基電解液中的弱溶劑化能力使更多的TFSI-陰離子占據了Li⁺溶劑化結構，從而在Gr負極表面形成了穩定的陰離子衍生SEI層。

圖2 電解液與Gr電極的相容性及循環性能評價

因此，在基于TFEE 的電解液中，Gr/Li半電池獲得了良好的可逆性和循環穩定性，在0.2 C時顯示出≈340 mAh g^-1的穩定比容量，并且在100次循環中平均CE高達99%以上。同時，由于Li⁺-TFEE結合能較弱，可有效抑制多硫化物的穿梭效應，因此TFEE基電解液是一種非常有前景的Li-S電池電解液。

進一步可將TFEE基電解液應用于由鋰化石墨（LG）負極（≈4.3 mg cm^-2）和S@C正極組成的Li-S電池。此外，利用S@C正極、LG負極和TFEE基電解液制備了0.15 Ah的LISB軟包電池，它在0.025 C時的初始放電容量為802.3 mAh g^-1，經過120次循環后仍能釋放出499.1 mAh g^-1的穩定容量，CE值高達95.9%。

圖3 LISB扣式電池和軟包電池的循環性能評價

Long-Life Lithium-Ion Sulfur Pouch Battery Enabled by Regulating Solvent Molecules and Using Lithiated Graphite Anode. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202302966

5. 孫學良院士/莫一非/王建濤EES：對異價取代鹵化物固態電解質的新認識

鹵化物固態電解質（SE）因其良好的離子導電性和優異的高壓穩定性而備受關注。然而，它們的結構與性能之間的關系仍然是個謎。

圖1 不同的運輸場景取決于離子和空位的濃度

加拿大西安大略大學孫學良院士、馬里蘭大學莫一非、國聯汽車動力電池研究院有限責任公司王建濤等通過等價鋯（Zr）置換精確調整了Li_3-xLu_1-xZr_xCl₆ (0<x<1) 固溶體的化學成分和晶體結構，并厘清了鋰離子含量和空位含量對其離子電導率的影響。

研究發現，與以往的理解不同，鋰離子及其空位含量在陰離子亞晶格中的平衡，而不是等價置換引起的結構變化，是提高離子電導率的原因，尤其是在六方緊密堆積（hcp）陰離子框架中，因為結構變化帶來了堆疊斷層，阻礙了離子沿c方向的傳輸。

圖2 LLZC固溶體中鋰離子和空位含量的定制及其電化學性能

根據這一機制，當鋰離子含量等于空位含量時，Li_2.5Lu_0.5Zr_0.5Cl₆的離子導電率最高，活化能最低。此外，等價取代可增強鹵化物固態電解質的氧化穩定性，但會降低其還原穩定性。通過采用Li_2.5Lu_0.5Zr_0.5Cl₆作為固態電解質，基于無鈷LiMn₂O₄的全固態電池在0.3C下穩定循環1000次，容量衰減可忽略不計。

從這項研究中獲得的機理啟示將有助于設計出具有最高離子電導率的固態鹵化物電解質以及更安全、更可持續的儲能系統。

圖3 無鈷全固態電池的電化學性能

New Insights into Aliovalent Substituted Halide Solid Electrolytes for Cobalt-Free All-Solid-State Batteries. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee01119d

6. 紀秀磊等AEM：ppm級添加劑高效改善鋅金屬負極的壽命

如何設計水系電解液以確保鋅金屬負極的完全可逆性仍然是一項挑戰。濃縮的鹽包水電解液（如30 m ZnCl₂）是解決鋅金屬負極難題的有希望的候選方案。然而，純的30 m ZnCl₂電解質無法提供光滑的表面形態和實用的庫侖效率。

圖1 電解液穩定性的電化學研究

俄勒岡州立大學紀秀磊、加利福尼亞大學P. Alex Greaney等研究了香蘭素作為30 m ZnCl₂電解液添加劑的影響。研究發現，30 m ZnCl₂的酸性可分解香蘭素，在鋅金屬負極（ZMA）表面形成獨特的SEI，從而幫助ZMA實現更可逆的循環。

通過表征，我們闡明了與香蘭素形成SEI的新機制，即質子和氯依次攻擊香蘭素并使其在ZMA表面沉淀，這有別于傳統觀點，即SEI是通過與負極表面的正極反應生成的。

圖2 SEI分析

結果，在電流密度為0.2 mA cm^-2的條件下，在30 m ZnCl₂中加入ppm級的香蘭素后，電池的CE值從95.38%提高到了99.34%。此外，在N/P比為2:1的情況下，ZMA可支持VOPO₄||Zn全電池循環818次，并且在1.6 mA cm^-2的電流密度下，CE值達到99.92%。

通過本文的研究結果，作者展示了一種無毒有機添加劑（即香蘭素）如何改變作為ZMA電解液的30 m ZnCl₂的性能。這些結果展示了SEI形成作為一種解決方案的重要性，它能使ZMA完全可逆，有助于未來可行的水系鋅金屬電池的開發。

圖3 全電池性能

Vanillin: An Effective Additive to Improve the Longevity of Zn Metal Anode in a 30 m ZnCl2 Electrolyte. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202301712

7. 蘭大/山大/河大AFM：自調節內置極性狀態促進鉀離子快速擴散

鉀離子電池（PIBs）由于其低成本和高豐度的鉀資源而引起了人們的極大關注。

圖1 材料制備及表征

蘭州大學徐英、山東大學楊文龍、河南大學吳天利等組裝了具有由2D納米片組成的花狀結構的自雜化BiOBr_0.5I_0.5，并將其用作PIBs負極。系統的理論計算顯示，Br原子和I原子間不平衡的電荷分布導致了內部電場的增強和范德華間隙的擴大；而雜化結構導致的電子極子的減少提高了體系的穩定性和電子傳導性。

此外，K⁺離子的吸收會誘導BiOBr_0.5I_0.5晶體骨架中極子態的能量演化，從而動態的K⁺離子-鹵素原子原位關聯形成類空穴極化子，這大大促進了充電/放電過程中K⁺離子擴散動力學和相應的反應動力學。

圖2 電化學性能研究

這種通過設計界面相互作用和電子結構的策略對高性能儲能電極材料的設計具有重要意義。因此，在這種原子軌道自雜化結構的作用下，充放電過程中的K⁺離子擴散動力學和相應的反應動力學都得到了顯著的提高，從而使以BiOBr_0.5I_0.5為負極的PIB在1000 mA g^-1的條件下，經過4000次循環，達到了155 mAh g^-1的高電化學性能。

圖3 動力學研究

In-Built Polaronic States Self-Regulation for Boosting Potassium-Ion Diffusion Kinetics. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202308029

8. 韓建濤/方淳ACS Nano：NaClO₄和NaPF₆，誰更適合鈉離子電池？

NaClO₄和NaPF₆是商業鈉離子電池（SIBs）中最普遍采用的電解質鹽，它們對界面化學具有決定性影響，而界面化學與電化學性能密切相關。然而，由于微觀界面化學的內部機制復雜而模糊，目前無法就最適合高性能SIB電解質的鈉鹽達成共識。

圖1 不同電解液溶劑化結構的理論分析

華中科技大學韓建濤、方淳等揭示了不同鈉鹽陰離子誘導的溶劑化結構決定了Na⁺解溶劑化動力學和界面膜演化過程。具體而言，作者分別將NaClO₄和NaPF₆鈉鹽溶解在PC/EMC/DMC/FEC溶劑中，對其作為SIB的電解質進行了評估和比較。結果表明，鈉鹽陰離子參與了溶劑化結構，其中PF₆-優先分解，生成了穩定、富含無機化合物的正極-電解質界面相（CEI），抑制了溶劑分解，確保了界面穩定性。

此外，值得注意的是，與Na⁺和ClO₄-之間的相互作用相比，Na⁺和PF₆-之間的相互作用要弱得多，這促進了Na⁺的脫溶劑化，改善了電荷轉移動力學。

圖2 CEI表征

因此，采用基于NaPF₆鈉鹽電解液的Na₄Fe₃(PO₄)₂P₂O₇ (NFPP)/Na電池在4.3 V下循環800次后顯示出81.2%的高容量保持率，在20 C的高倍率下顯示出70 mAh g^-1的高比容量。

該研究結果表明，NaPF₆更適合作為SIB的電解質鹽，這不僅是因為它與工業流程兼容，更重要的是，它能形成一種更有利于界面熱力學和動力學的溶劑化結構。

圖3 電化學性能對比

Electrolyte Salts for Sodium-Ion Batteries: NaPF6 or NaClO4? ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c07474

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