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?廈大/中大/高能物理所AFM：基于橄欖石釉質層的晶格匹配界面實現高壓LiCoO2

高電壓引起的LiCoO₂ 表面鈍化雙層（正極/電解質界面和陽離子致密化表面相）不可避免地會導致電池退化。

在此，廈門大學孫世剛，喬羽，Kuai Xiaoxiao，中山大學孫洋，中國科學院高能物理研究所董康等人采用高速機械熔合的方法在LiCoO₂表面制備了連續均勻的橄欖石層。釉質層通過調節電導劑脫氫來抑制界面副反應，從而形成超薄且穩定的正極/電解質界面。LiCoO₂與釉質層之間的緊密結合抑制了晶格氧的損失和相關的層-尖晶石結構扭曲。

此外，由于層狀到尖晶石轉變的起始溫度和O₂析出的起始溫度同時推遲，LiCoO₂的熱穩定性得到了提高。LiCoO₂在4.6 V高壓和55°C高溫下穩定運行(200次循環后>容量保持85%)。

圖1.電池性能

總之，該工作提出了一種簡便、可擴展的高速固態鍍膜方法，可在LCO表面制備連續均勻的橄欖石LFMP層。從外到內，作者利用先進表征證明了LFMP層通過抑制EC等碳酸鹽溶劑的氧化脫氫，有利于在LCO上制備薄而穩定的CEI。由于有效的保護CEI, HF誘導的Co溶解/穿梭和電解質分解副產物大大減少。從內到外，DFT計算和材料表征(OEMS、hard-XAS)相結合，驗證了LCO和LFMP層之間的強結合界面在抑制O₂析出和O₂損失中發揮了關鍵作用。

因此，LFMP@LCO表現出優異的電化學性能，在4.6 V高電壓和55 °C高溫下循環200次后容量保持率超過85%。該項工作利用高速機械融合在LCO上收獲致密均勻的釉質層。這種簡便且可擴展的工藝產生具有可控厚度和形態的完全封裝結構，從而建立了電極涂層的技術標準。該標準不僅可以應用于其他高能量密度正極候選材料，而且還可以為開發各種表面改性（例如碳涂層、空氣敏感電極封裝和固體電解質層壓）開辟新途徑。

圖2.作用機制

Lattice-Matched Interfacial Modulation Based on Olivine Enamel-Like Front-Face Fabrication for High-Voltage LiCoO2, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202310799

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