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研究背景

自我修復是在生物體中觀察到的一種顯著現象，即使在沒有外界幫助的情況下，只要有足夠的休息時間，在室溫下也能自然發生。骨折和皮膚損傷就是最典型的例子，在這些地方，成骨細胞和成纖維細胞的自發生成使愈合過程得以實現。然而，對于無生命的材料，大多數自我修復機制需要內部能量激活或外部干預。在聚合物等有機材料的情況下，自修復主要歸因于柔性分子內化學鍵的重新形成;通常由熱、紅外光、微波或靜電電位觸發。相反，無機材料如陶瓷主要依賴于擴散機制，通常需要高溫來啟動自愈。與納米結構金屬(如金納米線)不同，納米結構金屬可以通過表面擴散在室溫下進行自愈，具有強化學鍵，特別是共價鍵的無機材料由于其高熔點和穩定的能態，缺乏擴散、分解和反應的能力，無法在室溫下自發自愈。雖然納米顆粒、納米纖維、晶須和愈合劑作為添加劑的摻入促進了陶瓷材料的愈合過程，但在室溫上實現這些類型的無機材料的自愈合仍然是一個巨大的挑戰。

成果簡介

具有在室溫下自愈裂縫能力的材料，類似于生物體，受到高度關注。然而，在無機材料中實現裂紋自愈，特別是具有共價鍵的材料，提出了巨大的挑戰，并且通常需要高溫和相當大的原子擴散。近日，北京航空航天大學郭林教授、岳永海教授團隊與燕山大學田永君院士、聶安民教授團隊等人合作對斷裂的納米孿晶金剛石復合材料的室溫自愈行為進行了定量評估，揭示了復合材料的自愈特性源于在斷裂表面形成的包含sp²和sp³雜化碳原子的納米級金剛石成骨細胞，以及當兩個斷裂表面接近時原子相互作用從排斥轉變為吸引。自修復過程使納米孿晶金剛石復合材料的抗拉強度顯著恢復約34%。這一發現揭示了納米結構金剛石的自愈能力，為未來旨在提高脆性陶瓷材料的韌性和耐久性的研究提供了有價值的見解。這項工作以“Self-healing of fractured diamond”為題發表在國際頂級期刊《Nature Materials》上。祝賀！

圖文導讀

圖1 在寬度為220 nm的ntDC NB上進行多循環拉伸斷裂試驗

圖2 ntDC的顯微組織和斷口處DO相形成的原位透射電鏡觀察

為了研究金剛石材料的自愈過程并闡明其機制，作者利用掃描電鏡(SEM)和透射電鏡(TEM)儀器對ntDC和DSC進行了原位多循環拉伸斷裂試驗。結果表明，多發斷裂后的自愈效率與愈合時間之間存在明顯的關系，ntDC的抗拉強度恢復約為34%，與DSC的6.7%的不充分恢復形成鮮明對比。對ntDC的斷裂表面進行分析，發現含有sp²和sp³雜化碳原子的無定形斑塊的存在。當斷裂面彼此靠近時，相反的非晶態斑塊內的碳原子相互吸引，在兩個斷裂面之間形成新的C-C鍵。作者把這些無定形的斑塊稱為金剛石成骨細胞(DOs)，類似于愈合斷裂的自發生成的成骨細胞。理論模擬進一步證實，隨著反向DOs之間的距離減小，碳原子之間的相互作用經歷了從排斥到吸引的轉變，觸發了C-C在間隙中的重鍵，最終導致裂紋閉合。所闡明的ntDC的自愈行為證明了納米結構微結構修復固有脆性材料裂紋的潛力。這一發現為設計和開發具有高耐久性和抗斷裂性的脆性陶瓷材料開辟了道路。

圖3 伴有DO突的兩處斷裂面動態愈合過程

圖4 兩個斷裂表面之間的相互作用

為了深入了解破裂和愈合過程中DO的形成和演化，作者對裂縫表面進行了原位高分辨率TEM分析。作者的觀察結果顯示，隨著斷裂循環次數的增加，DO區域逐漸擴大，在接近表面的區域表現出異常的可變形性。圖3概述了帶有DO突出的兩個斷開的骨折表面之間的動態愈合過程。當兩個斷裂面相互靠近時，最初凸起的DO突起(圖3a)在距離約7 ?處轉變為原子平面形狀(圖3b;注意自由端上方的直線，這表明存在排斥力。隨著距離的進一步縮小，一個小的雙層突觸被拉向相反的DO(圖3c)，這表明從排斥力到吸引力的轉變。隨著距離的減小，估計最大吸引應力可達到15.7 GPa，從而促進愈合過程。距離的持續減小導致相反的DO之間形成碳鍵(圖3d,f中的黃色箭頭)，表明通過sp³雜化產生了額外的鍵。在連接區域，出現了一個局部有序結構，其d間距約為2.2 ?(圖3f)，略大于立方金剛石的d間距，表明晶格畸變或擴展類似于最近的觀測。這些連接兩端的中等范圍有序結構在熱力學上是不穩定的，并且隨著兩個DO之間的距離進一步減小而繼續演變。

例如，在圖3g中，下DO的頂部兩到三個原子層被拉向上DO，留下一個“洞穴狀”結構。同時，DOs之間形成了更多的sp³鍵(圖3h中的七原子鏈可以證明)。在愈合的最后階段，兩個斷裂端緊密結合(圖3i)，并且在連接處附近的無序基質中形成局部有序的碳納米晶格(圖3i中黃色圓圈突出顯示)，類似于先前的報道。值得注意的是，在ntDC自愈過程中沒有發現原子擴散，這與金納米線的自愈過程有很大不同,更多細節可以在分子動力學模擬結果中找到。

總結展望

在這項研究中，作者發現ntDC具有顯著的自我修復能力，其特征是強共價鍵。ntDC的分層微觀結構促進了斷口表面DO相的生成，即使在室溫下也顯著增強了自修復性能。此外，作者還研究了影響金剛石材料自愈過程的其他因素，包括表面的局部電子態和接近斷裂表面之間的相互作用。這些發現可以潛在地應用于廣泛的脆性陶瓷材料，提供對關鍵應用至關重要的改進的耐久性和性能。

文獻信息

Self-healing of fractured diamond. (Nat. Mater. 2023, DOI: 10.1038/s41563-023-01656-4)

https://www.nature.com/articles/s41563-023-01656-4

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