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?南科大趙天壽/曾林EES：路易斯酸-堿和庫侖相互作用的協(xié)同效應(yīng)實(shí)現(xiàn)高性能 Zn-I2電池

鋅碘電池具有不易燃的水系電解質(zhì)和本質(zhì)安全的鋅，因此被認(rèn)為是前景廣闊的儲(chǔ)能設(shè)備。然而，多碘穿梭效應(yīng)和反應(yīng)動(dòng)力學(xué)遲緩限制了其電化學(xué)性能。

在此，南方科技大學(xué)趙天壽，曾林等人提出了一種多功能宿主材料–碘共價(jià)后官能化沸石咪唑酸框架-90（IL-ZIF-90），它具有高度有序的孔結(jié)構(gòu)，可以捕集碘成分。同時(shí)，IL-ZIF-90 還能通過催化氮成分實(shí)現(xiàn)快速的I₂ 還原反應(yīng)（IRR）。負(fù)載碘離子的IL-ZIF-90 正極（IL-ZIF-90-I-）在 IRR 反應(yīng)中表現(xiàn)出較低的能壘（62.5 kJ moL^-1）和較低的塔菲爾斜率（65.6 mV dec^-1），這表明 IL-ZIF-90-I- 具有超快的 IRR 動(dòng)力學(xué)。電催化活性源于帶正電的氮（N⁺）和含氮孤對(duì)電子（Nle）的協(xié)同效應(yīng)。

因此，IL-ZIF-90-I-//鋅電池顯示出最佳的速率性能，在電流密度為20 A g^-1 時(shí)，比容量為 86.8 mA h g^-1。此外，得益于碘的穩(wěn)固錨定，在最近的 Zn-I₂ 電池中，電池的壽命達(dá)到了創(chuàng)紀(jì)錄的 65,000 次循環(huán)，容量保持率為 91.7%。

圖1. ZIF-90 和 IL-ZIF-90 的形態(tài)和結(jié)構(gòu)特征

總之，該工作開發(fā)出了一種高效的催化碘宿主，并將碘共價(jià)后官能化到 IL-ZIF-90 上，作為可充電 Zn-I₂電池的正極。通過這種設(shè)計(jì)，IL-ZIF-90框架的有序多孔結(jié)構(gòu)可以容納大量的碘。值得注意的是，IL-ZIF-90 中的氮成分發(fā)揮了重要作用，其中帶正電荷的氮與帶負(fù)電荷的碘之間的陰離子相互作用有效減少了碘的泄漏，而 Nle 與元素碘之間的路易斯酸堿相互作用增強(qiáng)了氧化還原動(dòng)力學(xué)。得益于碘的快速氧化還原動(dòng)力學(xué)，實(shí)現(xiàn)了卓越的速率能力，在20 A g^-1的條件下，比容量達(dá)到86.8 mA h g^-1。

此外，本文還實(shí)現(xiàn)了創(chuàng)紀(jì)錄的65,000 次循環(huán)壽命和91.7% 的容量保持率。通過原位紫外可見光和原位外XPS 表征，揭示了基本的碘氧化還原機(jī)制。此外，DFT 計(jì)算證實(shí)了IL-ZIF-90-I^–中 IRR 的高度自發(fā)性和快速反應(yīng)速率。所提出的氮協(xié)同吸附碘的策略有望為各種先進(jìn)的金屬碘電池提供啟示。

圖2. 電池性能

Synergistic Effect of Lewis Acid-Base and Coulombic Interactions for High-performance Zn-I2 Batteries, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee03297c

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