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電池日報||頂刊集錦：梁叔全、劉凱、王先友、郭向欣、張健、肖杰、蔡晨陽等成果！

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1. Energy Storage Materials：動態靜電屏蔽層用于高度可逆鋅金屬負極
電池日報||頂刊集錦：梁叔全、劉凱、王先友、郭向欣、張健、肖杰、蔡晨陽等成果！
水系鋅離子電池(AZIBs)因其固有的安全性、成本效益和環境友好性而受到廣泛關注。然而，它們在大規模儲能系統中的應用受到不可控的枝晶生長和電極-電解質界面嚴重副反應的阻礙。
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在此，中南大學梁叔全教授&周江教授&唐艷副教授團隊提出在ZnSO4電解質中加入三價釔(Y3+)離子，它可以在Zn負極上形成陽離子靜電屏蔽層，以調節Zn2+離子的沉積行為。具有較低有效還原電位的惰性Y3+離子將選擇性地吸附在活性位點上，通過持續的動態靜電屏蔽效應促進均勻的鋅沉積。
此外，吸附的Y3+離子可在Zn負極表面形成保護層，減輕水分子引起的腐蝕反應。因此，具有0.1 M Y3+離子的Zn//Zn電池在5 mA cm-2下表現出2080小時內無枝晶的Zn電鍍/剝離，同時組裝的Zn//NH4V4O10電池在5 A g-1下循環2000次后高容量保持率為89.6%。
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圖1. Y3+對鋅沉積行為的影響
總之，該工作提出了一種無毒、經濟高效的稀土金屬離子添加劑引入ZSO電解質中以實現高性能AZIB。引入的Y3+離子自發吸附在Zn負極表面并形成動態靜電屏蔽層，有助于均勻的Zn沉積并抑制副反應。此外，Y3+離子表現出自我調節的重新分布行為，確保了靜電屏蔽層的靈活性和可持續性。正如預期的那樣，具有0.1 M Y3+離子添加劑的Zn//Zn對稱電池可以在5 mA cm-2的高電流密度/2 mAh cm-2的容量密度下運行超過2080小時。
特別地，使用改性電解質組裝的Zn//NVO電池具有顯著的循環穩定性，在5 A g-1下循環2000次后容量保持率為89.6%。因此，該策略擴大了AZIB中稀土添加劑的可能性，促進了先進電池系統的實際應用。
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圖2. 全電池的電化學性能
A dynamic electrostatic shielding layer toward highly reversible Zn metal anode，?Energy Storage Materials 2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.102949

2. ACS Nano：平衡鋰鹽和溶劑的供體數實現高性能鋰金屬負極

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傳統碳酸鹽電解質中鋰沉積/剝離的可逆性較低，阻礙了鋰金屬電池的發展。
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在此，清華大學劉凱教授團隊提出具有中等供體數（DN）的溶劑和LiNO3作為唯一鹽的組合，由于其在普通溶劑中的溶解度或解離度較低而鮮有工作報道。該研究發現當LiNO3作為唯一鹽時，溶劑的DN值與Li沉積行為的可逆性高度相關。即使在普通或中等濃度下，LiNO3與中等 DN 溶劑的組合也表現出準濃縮電解質的性質。由于LiNO3的解離（通常對應于過高的 DN）可以實現低電導率或過度溶劑分解的高可逆性。因此，該工作通過優化溶劑與鋰鹽組合，鋰沉積/剝離的庫侖效率高達99.6%。
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圖1. 溶劑選擇
總之，該工作通過對鋰鹽和溶劑的DN進行精細調整提出了一種用于高性能鋰金屬負極的電解質組合。特別是LiNO3，通常以添加劑發揮作用，被用作電解質中的唯一鹽。DMI是一種尿素基分子，具有中等DN和對LiNO3具有高溶解度可作為溶劑確保LiNO3在電解液中穩定存在。
這種組合產生了一種溶劑性差的溶劑化結構，否則只能在更高濃度下與其他鋰鹽一起實現。在此基礎上，作者提出了DN作為篩選適合LiNO3作為鋰鹽的溶劑以獲得高庫侖效率。因此，該項工作將擴大溶劑和鋰鹽的選擇范圍。
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圖2. 電池性能
Tuning and Balancing the Donor Number of Lithium Salts and Solvents for High-Performance Li Metal Anode ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c05016

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3. Advanced Functional Materials：氮雜環錨定粘性石墨電極用于可持續陰離子存儲

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雙離子電池（DIB）因其具有同時儲存陽離子和陰離子的機制，已經成為最有前景的電源候選者。其中，由于其具有極短的擴散長度和優異的電化學性能，石墨被廣泛用作DIB正極材料，但當發生大半徑的陰離子的插層反應時，石墨材料會顯示出大的體積膨脹（110-135%），這可能會造成活性物質的剝離，DIB循環壽命的縮短等后果，從而極大地阻礙了該電池的實際應用。
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在此，韓國浦項工科大學Soojin Park團隊等人提出了一種為雙離子電池設計的新型聚合物粘結劑和粘性石墨正極。研究表明，該新型粘結劑中的氮雜環共價鍵可以與石墨發生交聯反應，經過簡單的紫外處理即可將粘結劑固定在電極中，與石墨形成穩健的三維網絡。同時，該粘結劑不僅可以在極高的電壓（5V）下保持穩定，還能有效促進更深、更可逆的陰離子嵌入。
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圖1. 粘結性石墨正極的制備
總之，該工作開發了一種可以用于石墨在高電壓下進行陰離子脫嵌反應的新型聚合物粘結劑，通過結合超分子相互作用和共價鍵合的創新粘合劑策略，作者成功地創建了一種與石墨相互作用的穩定分子結構，該結構有效增強了石墨正極的內聚力。
利用該新型粘結劑，石墨正極不僅可以在厚電極、高倍率等測試條件下展現出優異的電化學性能，還能實現更高容量、更持久、更可持續的陰離子儲存。該研究為開發碳質主體材料的高級粘合劑、推進DIB和實現高性能儲能技術提供了新的思路。
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圖2. 電池性能
Azacyclic Anchor-Enabled Cohesive Graphite Electrodes for Sustainable Anion Storage Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202306157

4. Advanced Functional Materials：富含氧空位的WO3-x-W3N4 Mott-Schottky異質結促進雙向硫催化轉化

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鋰硫電池具有較多的優勢，被認為是有前途的儲能系統候選者之一。然而，鋰硫電池也面臨著許多缺點如嚴重的穿梭效應和緩慢的反應動力學限制了其商業應用。為了實現硫物種快速的吸附-擴散-轉化-脫附過程，材料應具有“適當的化學吸附”和快速的電子/離子傳輸。根據Sabatier原理，基質和硫物種之間的化學吸附太強可能會阻礙離子擴散而影響后續的轉化及解吸過程，相反，化學吸附太弱會帶來嚴重的穿梭效應。鑒于此，制備符合Sabatier原理的Mott-Schottky異質結，通過調節d能帶相對于費米能級的能量中心來對宿主材料進行修飾，調控異質結的吸附能力在中等水平，進一步催化硫種之間的氧化還原反應就顯得尤為重要。
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在此，湘潭大學王先友教授、裴勇教授、舒洪波教授和陳曼芳副教授等人采用水熱還原法和后續的煅燒工藝合成了WO3@CC樣品，再通過原位氮化成功制備了富含氧空位的WO3?x–W3N4@CC異質結。理論計算和實驗結果表明，莫特-肖特基異質結產生的內置電場和異質結低的Δd-p導致低的反鍵態能量，這都會促進電子轉移和界面氧化還原動力學，使WO3?x–W3N4表現出比WO3和W3N4更低的自由能變化（1.03 eV）和Li2S 分解能壘（0.92 eV），顯著增強了硫還原反應（SRR）活性。通過調整金屬d帶中心向費米能級的移動，異質結表現出對硫物種合適的吸附能力，有利于硫物種之間的催化轉化。
因此，WO3?x–W3N4@CC/S電池表現出良好的電化學性能，包括出色的倍率性能（2 C下913.9 mAh g?1）、長循環壽命（1 C下400次循環，庫侖效率為 98.8%）和高硫利用率（0.5 C 時為 1156.9 mAh g?1）。該電池在 4.98 mg cm?2時還表現出 5.0 mAh cm?2的高面積容量。
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圖1. 制備流程
總之，該工作通過水熱法和后續的氮化工藝合成得到富含氧空位的材料。通過調整金屬d帶中心向費米能級的偏移，異質結顯示出對硫物種的合適吸附能力。理論計算和實驗結果表明，Mott-Schottky異質結可以產生內置電場，加速電子轉移動力學，并對多硫化物表現出合適的吸附能力，從而有效地催化硫物種之間的轉化，降低反應的能壘。
結果表明，WO3?x-W3N4@CC/S電池具有良好的電化學性能，包括出色的倍率性能(2 C下913.9 mAh g?1)，長循環壽命(1 C下400次循環，庫侖效率為98.8%)和高的硫利用率(0.5 C下1156.9 mAh g?1)，并且在4.98 mg cm?2下具有5.0 mAh cm?2的高面積容量。因此，該工作為構建Mott-Schottky異質結催化劑提供了一種有前途的方案，對鋰硫電池的發展具有重要意義。
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圖2. 電池性能
Oxygen Defect-Rich WO3-x–W3N4 Mott–Schottky Heterojunctions Enabling Bidirectional Catalysis for Sulfur Cathode Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202306578

5. Advanced Functional Materials：原位轉化反應引發親鋰合金@反鈣缽礦雜化層和穩定的理/石榴石界面

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石榴石型電解質具有優異的離子電導率和對鋰金屬的高(電)化學穩定性，在固態鋰電池領域具有廣闊的應用前景，但石榴石中鋰枝晶生長甚至滲透的關鍵問題限制了其實際應用。
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在此， 青島大學郭向欣教授團隊通過BiOCl與Li金屬的轉化反應，在Li/Li6.75La3Zr1.75Ta0.25O12界面原位構建了由Li3Bi合金嵌套在反鈣鈦礦型Li3OCl基體中的雜化層。這種中間層的親鋰性使石榴石與鋰金屬緊密接觸，保證界面電阻顯著降低至27 Ω cm2。
此外，內部具有電子導電性的Li3Bi納米顆粒使界面電位分布均勻化，而外部具有5.06 eV帶隙的Li3OCl離子導電性基質則阻止了電子從Li體中隧穿。得益于這種協同效應，鋰對稱電池顯示出1.1 mA cm-2的高臨界電流密度，以及0.5 mA cm-2的超長循環壽命1000小時。
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圖1. DFT計算
總之，該工作利用BiOCl對Li的原位轉化反應，在LLZTO和Li金屬負極之間形成Li3Bi@Li3OCl雜化層。DFT計算和實驗結果表明，低界面能與雜化層的親鋰性質有關，保證了Li/LLZTO的無縫接觸，界面阻力大大降低，為27 Ω cm2。同時，Li3Bi納米顆粒以5.06 eV的帶隙不連續分散在Li3OCl基體中，可以有效抑制Li體的電子隧穿，抑制Li/LLZTO界面或晶界處的Li成核。基于此，LLZTO與鋰金屬的相容性大大增強，實現了1.1 mA cm?2的高臨界電流密度，以及相應的鋰對稱電池在0.5 mA cm?2下延長了1000小時的循環壽命。
此外，基于LLZTO的固體NCM/Li電池在30°C下循環150次后，容量保持率高達82%。因此，這種原位自發轉換策略構建具有親鋰和離子導電/電子阻隔性質的中間層，在增強石榴石對鋰金屬的相容性方面具有光明的前景。
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圖2. 電池性能
In Situ Conversion Reaction Triggered Alloy@Antiperovskite Hybrid Layers for Lithiophilic and Robust Lithium/Garnet Interfaces Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202307701

6. Advanced Functional Materials：外亥姆霍茲平面調節和原位鋅表面重建用于高可逆鋅負極

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金屬鋅是一種很有前途的水溶液儲能裝置的負極，但鋅基電池存在不可控的枝晶生長和腐蝕，導致循環壽命短和庫侖效率(CE)低。
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在此，中國科學院福建物質結構研究所張健、李巧紅等人采用硫酸鋅、氯化銅和聚N-二烯丙基甲基氯化按(PDADMAC)等組成復合電解質—PDADMACCuCl2-ZnSO4，同時重建外Helmholtz平面(OHP)，并對高可逆鋅負極的Zn表面進行均勻化。此外，拉曼光譜、X射線光電子能譜、X射線衍射、密度泛函理論計算和電化學測試等證實氯離子的加入促進了PDADMAC在雙電層OHP上的吸附，并通過調節電場來控制Zn沉積過程。
同時，通過Cu2+在Zn表面的反應實現Zn表面的原位均勻化。因此，Zn//Zn對稱電池在5 mA cm-2和5mAh cm-2下可維持極長時間的循環2407小時，在10 mA cm-2和10 mAh cm-2下可維持1300小時。在15%放電深度下，430次循環可達到99.3%的高平均CE。
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圖1. 作用機制
總之，該工作開發了一種獲得高電阻率鋅負極的策略，該負極具有OHP調節且采用PDADMAC-CuCl2-ZnSO4作為電解液，可以完成氫氧化物的生成。Zn//Zn對稱電池在5 mA cm-2和5mAh cm-2下可維持極長時間的循環2407小時，在10 mA cm-2和10 mAh cm-2下可維持1300小時。在15%放電深度下，430次循環可達到99.3%的高平均CE。
最后利用PDADMAC-CuCl2-ZnSO4電解液對衍生的ZIF-8-800的改性能力，將PDADMAC-CuCl2– ZnSO4添加到Zn//I2電池中, 在4450次循環后達到了100%以上的高容量保留率。因此，該工作為高可逆鋅負極的EDL研究提供了新的視角。
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圖2. 電池性能
Outer Helmholtz Plane Regulation and In Situ Zn Surface Reconstruction for Highly Reversible Zn Anodes Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202308023

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7. Energy Storage Materials：通過先進鋰離子電池的納米級相分離實現富鎳正極的單晶生長和偏析

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富鎳正極材料，如LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2（NMC811），由于其高能量密度而有助于提高下一代鋰電池的電池能量。然而，NMC811及以上材料存在一些問題，如對濕氣敏感、裂紋和產生氣體，這些問題阻礙了其在電動汽車電池中的大規模應用。
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在此，美國西太平洋國家實驗室肖杰研究團隊探索了一種納米級相分離方法，用于合成高性能單晶NMC811，該方法適用于工業制造。關鍵在于將具有良好形態的過渡金屬氫氧化物（TM(OH)2）前體轉化為過渡金屬氧化物（TMO）中間體，然后再與鋰鹽反應。由于尖晶石和巖鹽相同時形成，TMO中Ni的納米級重新分布有助于分散后期形成NMC811晶體團簇。
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圖1. 材料結構表征
總之，本工作通過可擴展的固態方法，實現了一種合成單晶NMC811的新方法。TM(OH)2的分解導致TMO的形成，與LiOH反應后有助于單晶NMC811的生長。使用較小的TM(OH)2前體可以更好地控制顆粒尺寸，并減少單晶之間的團聚。
直接合成單晶NMC811為大規模制備先進鋰電池的單晶正極材料提供了一個新的方向，為解決富鎳正極材料制造的挑戰提供了更具成本效益的解決方案。
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圖2. 在鋰離子軟包電池中驗證了合成的單晶NMC811
Simultaneous Single Crystal Growth and Segregation of Ni-Rich Cathode Enabled by Nanoscale Phase Separation for Advanced Lithium-Ion Batteries Energy Storage Materials 2023 DOI: 10.1016/j.ensm.2023.102947

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8. Advanced Functional Materials：集成正極-凝膠電解質界面實現先進的鋰硫化聚丙烯腈電池

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Li-SPAN電池是一種很有前途的儲能系統，可提供卓越的能量密度和高庫侖效率。然而，正極固有的緩慢動力學和鋰負極的不穩定性阻礙了它們的循環壽命。
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在此，南京林業大學蔡晨陽副教授、付宇等人提出了一種正極和電解質集成界面的新穎設計，該設計顯著提高循環穩定性。該人工固體電解質界面（ASEI）可同時穩定鋰負極并提高界面相容性，從而實現一體化電池系統。使用定向模板實現垂直排列的正極結構進而實現高效的鋰離子擴散并增強電化學動力學。制備的 Li-SPAN 電池，在 1000 次循環后表現出每次循環 0.037% 的低容量衰減率和卓越的倍率性能。
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圖1. 作用機制示意圖
總之，該工作提出了一種針對SPAN正極和鋰金屬負極的雙表面工程策略，從而制備了具有優異電化學性能的集成Li-SPAN電池。使用模板法構建的SPAN正極的垂直排列結構顯著改善了電極內的鋰離子擴散。此外，正極與PCA凝膠電解質的集成增強了SPAN正極的循環穩定性。最終的Li-SPAN電池表現出卓越的性能，保持了891.5 mAh g-1的高容量。
經過1000次循環后，每個周期的容量衰減率僅為0.037%。這些結果展示了Li-SPAN電池的實用潛力，并突出了集成結構設計對實現長循環壽命電池的重要性。總體而言，這項工作為高性能Li-SPAN電池的開發提供了寶貴的見解，并強調了集成設計策略在推進儲能系統領域的重要性。
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圖2. 電池性能
Integrated Configuration Design Strategy Via Cathode-Gel Electrolyte With Forged Solid Electrolyte Interface Toward Advanced Lithium-Sulfurized Polyacrylonitrile Batteries Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202306484

原創文章，作者：菜菜歐尼醬，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/12/14/ae17c47a38/

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