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?【計(jì)算+實(shí)驗(yàn)解讀】ACS Catalysis：?jiǎn)卧哟呋瘎┰贑O還原NOx中表現(xiàn)出優(yōu)異的SO2耐受性

Pt基催化劑在CO選擇性催化還原NO_x方面具有廣闊的前景，但一些技術(shù)問(wèn)題阻礙了它們的實(shí)際應(yīng)用。

基于此，中國(guó)科學(xué)院過(guò)程工程研究所蘇發(fā)兵研究員，北京工商大學(xué)紀(jì)永軍教授，中國(guó)科學(xué)院過(guò)程工程研究所徐文青研究員，華東師范大學(xué)蔣金剛，中國(guó)石油大學(xué)李振興教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種用于CO-SCR的新型Pt催化劑，該催化劑具有嵌入在CoAlO納米片負(fù)載的CuO上的帶負(fù)電荷的單原子Pt。

這種具有超低Pt負(fù)載量（0.02 wt%）的Pt-CuO/CoAlO催化劑在200 °C下、3% O₂中表現(xiàn)出91%的NO轉(zhuǎn)化率和80%的N₂選擇性。更重要的是，在15小時(shí)的測(cè)試中，它在200 ppm SO₂中幾乎沒有活性損失。

將單原子Pt分別負(fù)載在CoAl₂O₄(311)表面、CuO(111)表面、具有一個(gè)氧空位的CuO/CoAlO表面上，分別模擬Pt/CoAlO、Pt-CuO、Pt-CuO/CoAlO催化劑。Pt-CuO/CoAlO催化劑中Pt的Bader電荷為-0.11 |e|，表明它帶輕微的負(fù)電荷。

密度泛函理論（DFT）計(jì)算了CO-SCR過(guò)程，NO^*→N₂O₂^*和N₂O^*→N₂(g)是需要克服一定能壘的兩個(gè)非自發(fā)過(guò)程，而其他步驟均為放熱步驟。

與其他兩種催化劑相比，Pt-CuO/COAlO催化劑具有最強(qiáng)的NO吸附能力。在所研究的基元步驟中，N₂O^*還原步驟（即N₂O^*+CO^*→N₂(g)+CO₂(g)）能量最高，為CO-SCR的速率決定步驟。

值得注意的是，Pt-CuO/CoAlO催化劑的能壘最低，約為1.17 eV，遠(yuǎn)低于Pt-CuO（～4.40 eV）和Pt/AlCoO（～5.22 eV）催化劑，表明其具有最高的催化活性。

投影態(tài)密度（PDOS）圖表明，與其它兩種催化劑相比，Pt-CuO/CoAlO催化劑中Pt-d軌道的態(tài)密度向費(fèi)米能級(jí)移動(dòng)，從而加強(qiáng)了催化劑與吸附中間體之間的相互作用。為了驗(yàn)證帶負(fù)電荷的Pt對(duì)NO活化的促進(jìn)作用，構(gòu)建了載體上沒有氧空位的對(duì)照Pt-CuO/CoAlO模型，其Bader電荷為+0.28 |e|。與帶正電的Pt相比（E_ads = -3.51 eV），帶負(fù)電的Pt具有更大的吸附能（E_ads = -4.16 eV），可以促進(jìn)NO吸附。

同時(shí)，計(jì)算得出Pt-CuO/CoAlO催化劑上的SO₂吸附能為-2.88 eV，小于NO和CO的吸附能，因此CO和NO分子優(yōu)先占據(jù)催化劑表面以避免SO₂中毒。計(jì)算出的電荷密度差分圖揭示了Pt-CuO/CoAlO催化劑中存在從CoAlO到CuO的界面電子轉(zhuǎn)移，這種電子轉(zhuǎn)移增加了Pt活性位點(diǎn)的電子密度并增強(qiáng)了NO的吸附和活化。

Negatively Charged Single-Atom Pt Catalyst Shows Superior SO₂ Tolerance in NO_x Reduction by CO. ACS Catal., 2022, DOI: 10.1021/acscatal.2c04918.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c04918.

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