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?太平洋西北國(guó)家實(shí)驗(yàn)室AEM：多尺度模擬解析高能鋰硫電池的低孔率硫電極

鋰硫（Li-S）電池因其高理論能量密度和低成本而成為大規(guī)模儲(chǔ)能和汽車電氣化的一項(xiàng)有前景的技術(shù)。降低硫正極孔隙率最近已被確定為改善電池實(shí)際能量密度和最小化孔隙填充電解液以延長(zhǎng)電池在貧電解質(zhì)條件下的壽命的可行策略。但直接使用低孔隙率正極的Li-S電池會(huì)導(dǎo)致電極潤(rùn)濕性差，電極反應(yīng)不均勻，從而導(dǎo)致電池快速失效。

美國(guó)太平洋西北國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Dongping Lu和Yucheng Fu等為了解和減輕與使用低孔隙電極有關(guān)的障礙，通過明確考慮電極潤(rùn)濕性影響和電極形態(tài)，進(jìn)行了多尺度建模，以預(yù)測(cè)電極潤(rùn)濕、電解液擴(kuò)散及其對(duì)Li-S電池中硫反應(yīng)的影響。其中，三維孔隙尺度模型應(yīng)用離散元方法重建了具有不同二次顆粒尺寸的低孔隙率正極。結(jié)合多相流模擬，可以獲得不同低孔隙率正極設(shè)計(jì)的電解液滲透和電極潤(rùn)濕信息。

模擬表明，與小顆粒正極（SPC）相比，大顆粒正極（LPC）在其孔隙內(nèi)容納的電解液多出74%，這提供了更大的表面積和更多的可利用硫。另外，正極潤(rùn)濕信息被動(dòng)態(tài)地納入一維器件尺度模型中，用于分析電化學(xué)反應(yīng)和預(yù)測(cè)放電曲線。多尺度模型能夠預(yù)測(cè)采用不同低孔隙正極設(shè)計(jì)的放電曲線和容量差異。結(jié)果，采用LPC和SPC預(yù)測(cè)的Li-S電池容量與實(shí)驗(yàn)測(cè)試的容量匹配良好，誤差小于9%。與傳統(tǒng)的一維模型相比，新提出的多尺度模型同時(shí)考慮了正極形態(tài)和初始電解液滲透，以用于電池性能預(yù)測(cè)，這與傳統(tǒng)模型不直接可行。

圖2 電極潤(rùn)濕曲線和曲率

此外，多尺度模型表明，對(duì)于低孔隙率電極，增加電極中的二次顆粒尺寸對(duì)于提高電極潤(rùn)濕性和電池性能至關(guān)重要。不均勻的電解液分布也會(huì)導(dǎo)致不均勻的Li₂S沉積。這導(dǎo)致了孔道堵塞的增加和潛在的放電容量下降。在相同的平均潤(rùn)濕百分比條件下，電解液分布曲線也會(huì)影響電池性能。如果大多數(shù)電解液位于隔膜/正極界面區(qū)域附近，則硫?qū)⒏行У厥褂谩？傮w而言，利用此開發(fā)的多尺度模型框架，可以分析和加速低孔隙率電極的設(shè)計(jì)，以將Li-S實(shí)用能量密度推到其極限。

圖3 多硫化鋰的運(yùn)輸和電解液的再分配

Understanding of Low-Porosity Sulfur Electrode for High-Energy Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202203386

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