基于富鋰錳基氧化物（LRMO）正極的固態(tài)電池（SSB）因其高能量密度和高安全性而備受關(guān)注。但界面不穩(wěn)定和電化學(xué)性能低下嚴(yán)重阻礙了它們的發(fā)展。

在此，中國科學(xué)院大學(xué)劉向峰團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一種三維泡沫結(jié)構(gòu)的 GaN-Li 復(fù)合負(fù)極，并成功地構(gòu)建了一種基于無Co Li_1.2Ni_0.2Mn_0.6O₂ 正極和 Li_6.5La₃Zr_1.5Ta_0.5O₁₂ (LLZTO) 固體電解質(zhì)的高性能 SSB。界面電阻大大降低，僅為 1.53 Ω cm²，鋰對(duì)稱電池在 0.1-0.2 mA cm^-2 下可穩(wěn)定循環(huán)超過 10,000 小時(shí)。全電池在 0.1C 下顯示出 245 mAh g^-1 的高初始容量，并且在 0.2C 下循環(huán) 200 次后未顯示任何容量衰減（約 100%）。

此外，電壓衰減得到了很好的抑制，從 2.96 mV/周期大幅下降到僅 0.66 mV/周期。SSB 還顯示出與液態(tài)電解質(zhì)電池相當(dāng)?shù)母弑堵市阅埽?C 時(shí)約為 170mAh g^-1）。

圖1. LRMO|LLZTO|3D-FLGN15 全電池性能測(cè)試

總之，該工作以 LLZTO 為 SE，以 3D-FLGN15 復(fù)合材料為負(fù)極，成功地制造出了基于 LRMO 的 SSB。3D-FLGN15 復(fù)合材料具有非常好的潤濕性和與 LLZTO出色的界面性能。3D-FLGN15|LLZTO|3D-FLGN15 對(duì)稱電池具有很高的 CCD 和ASR（分別為 1.4 mA cm^-2 和 1.53 Ω cm²），并且可以在 0.1-0.2 mA cm^-2 電流密度下仍可穩(wěn)定循環(huán)使用 1,500 小時(shí)，顯示出優(yōu)異的界面穩(wěn)定性。

此外，3D-FLGN15|LLZTO|3D-FLGN15 全電池的放電比容量為 245 mAh g^-1，電壓衰減僅為 0.66 mV/周期，循環(huán)性能極佳（在 0.2C 下循環(huán) 200 次無容量衰減）。此外，與基于液態(tài)電解質(zhì)的電池相比，LRMO 在 SSB 中的 OAR 可逆性大大提高。因此，該項(xiàng)研究為石榴石基 SE 的界面問題提供了一個(gè)獨(dú)特的解決方案，可用于優(yōu)化其他類型的 SE。

圖2. 界面分析

Achieving the High Capacity and High Stability of Li-Rich Oxide Cathode in Garnet-Based Solid-State Battery， Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202315856