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南京大學EES：Ir-O-Ni活性中心起大作用，助力IrOx/Ni(OH)2上UOR/OER靈活轉換

電化學制氫是將間歇性可再生能源轉化為能夠長期儲存和長距離運輸能源的一種有吸引力的途徑。氫氣可以通過電解水、生物質資源(酒精、葡萄糖、木質素等)或工業廢水(尿素、聯氨等)產生。其中，與析氧反應(OER)的高電位(1.27 V_RHE)相比，僅需一個小的電位就能驅動尿素氧化反應(UOR)。因此，利用UOR替代水分解反應中的OER可以實現產氫能耗的顯著降低。

目前，對于UOR催化劑的研究都是基于尿素濃度恒定的條件下來提高材料的性能。然而，在實際應用中，尿素的濃度并不是不變的，尿素的濃度的波動對制氫的效率有很大的影響，因此，在尿素濃度波動的環境中實現穩定和高效的氫氣生產是一個主要的挑戰。為了克服這一問題，有必要開發出對UOR和OER都有效的雙功能材料，該材料可以隨著尿素濃度的變化切換UOR和OER，從而實時適應尿素的濃度波動。

近日，南京大學閆世成課題組Ni(OH)₂納米薄片上電化學沉積均勻的非晶態IrO_x納米薄片，(IrO_x/Ni(OH)₂)，并將其作為高效的OER/UOR雙功能電催化劑。電化學性能測試結果顯示，IrO_x/Ni(OH)₂電極在100 mA cm^?2電流密度下的OER電位為1.48 V_RHE，而在相同電流密度下僅需1.36 V_RHE就能驅動UOR；并且，該催化劑在10 mA cm^?2電流密度能夠連續運行200小時，表現出良好的穩定性。

一系列光譜表征結果顯示，在IrO_x/Ni(OH)₂材料中，Ir-O-Ni活性中心可以適應尿素濃度的波動，改變電子轉移方向，從而在UOR和OER之間切換，以實現連續穩定產氫。

具體而言，OER和UOR的活性位點分別是Ir和Ni位點，加入低含量的尿素會吸附在Ir位點上，輕微抑制IrO_x/Ni(OH)₂的OER電流。在尿素濃度高于0.0825 M(臨界尿素濃度)時，OER會轉化為UOR。在臨界尿素濃度以下，催化劑上尿素分子的覆蓋度太低，UOR過程完全受到尿素分子的擴散限制；在臨界尿素濃度以上，尿素分子的覆蓋度足以打破擴散極限，從而將OER完全轉換為UOR。

相應地，電子從Ir位點轉移到Ni位點以進行OER或電子從Ni位點轉移到Ir位點以進行UOR。電子轉移途徑的切換是由于IrO_x/Ni(OH)₂上UOR和OER活性中心的不同，尿素的優先吸附改變了Ni-O-Ir構型的局部電子環境，從而改變了電子轉移方向。總之，該項工作所提出的自適應主動中心開關的設計理念為開發在各種工業廢水處理系統等復雜介質中連續制氫的催化劑提供了思路。

Reagent-adaptive active site switching on IrO_x/Ni(OH)₂ catalyst. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D3EE02714G

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南京大學EES：Ir-O-Ni活性中心起大作用，助力IrOx/Ni(OH)2上UOR/OER靈活轉換

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