設計用于鋰金屬電極的液態電解質已用于控制鋰金屬電池(LMB)中鋰沉積的形態。然而,鋰腐蝕問題仍未得到解決,阻礙了實際LMB的貧電解液的設計。
在此,韓國科學技術院Hee-Tak Kim團隊報告了一種基于硼酸鹽-吡喃的電解質來解決慢性鋰腐蝕問題。作者發現硼酸鹽-吡喃電解質將固態電解質界面中的大LiF微晶轉化為細晶或玻璃態LiF,從而通過最大限度地減少電解質分子滲透到固態電解質界面中來增強Li/電解質界面。使用硼酸鹽-吡喃電解質、高鎳層狀氧化物正極(3.83?mAh?cm?2)和薄鋰(20?μm)組裝的LMB可提供較高的初始能量密度(>400?Wh?kg?1)和在E/C比為1.92?g?Ah?1時運行400個循環,容量保持率為70%。
圖1. DFT計算
總之,該工作提出電解質的關鍵特征是,它將最初在SEI中形成的LiF微晶重組為細晶或玻璃狀LiF,以最大限度地減少Li腐蝕,這與傳統電解質中發生的長期Li腐蝕形成鮮明對比。這種電解質使LMB具有較高的初始能量密度(>400 Wh kg),并在E/C比為1.92g Ah-1時運行400次循環,容量保持率為70%,在1.24 g Ah-1時運行350次循環,容量保持率為73%,在0.96 g Ah-1時運行200次循環容量保持率為85%。
冷凍透射電鏡結果表明,重組的SEI最大限度地減少了Li與液態電解質之間的直接接觸,從而有效減輕了Li腐蝕。因此,該工作為先進LMB的SEI結構設計開辟了一條有新的途徑。
圖2. BF3-THP 介導的 LiF 重組
Borate–pyran lean electrolyte-based Li-metal batteries with minimal Li corrosion,Nature Energy 2023 DOI: 10.1038/s41560-023-01405-6
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