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研究背景

氫能作為未來清潔能源之一被科研界廣泛關注。電催化水裂解（EWS）是眾多制氫技術中最可持續的產生氫氣的途徑之一，具備良好的工業基礎和研究前景。開發一款高穩定、高選擇性并且價格低廉的類Pt析氫電催化劑是當前電催化劑的重要課題。

【計算論文解讀】MS CASTEP模塊揭示電催化劑在不同pH下析氫HER性能提升的深層機理

華南理工大學黎立桂、暨南大學王楠和大連理工大學劉安敏等利用電化學交換法設計了一款N摻雜碳片支撐Ru修飾的Co納米粒子（Ru/Co@NC）新型電催化劑，從試驗和計算兩個角度探究在HER方面反應活性及穩定能力，并闡述構效關系。

模型與計算方法

本文采用Materials Studio軟件包的CASTEP模塊對其電催化析氫性能及電子性質進行理論研究，計算基于廣義梯度近似（GGA）下的PEB泛函計算電子交換相關性，利用超軟贗勢法（USP）進行電子自洽計算。

文中采用方法均會在MS光電熱催化班（）中講授，詳見末尾處。

結構與討論

圖1體現出制備的NC和Ru/Co@NC微觀形貌和元素關系。NC納米片成片狀堆疊結構，Co納米粒子和Ru摻雜的Co納米粒子引入后，平均粒徑為61.0和34.8 nm，說明Ru摻雜可以限制Co納米粒子的團聚或者晶核生長能力，達到可控粒子尺寸的作用。

圖S5吸脫附曲線也能觀察到催化劑有著優異的粒徑尺寸與孔隙體積，這對HER的傳質和電子轉移有著良好的促進作用。

線掃描曲線測試Ru/Co@NC的元素分布。在圖1f中，Ru/Co@NC表現為典型的核殼結構，碳層明顯集中在樣品表面，而Co集中在樣品內部，結合1d明顯的Ru-Co異質結的形成，充分證明Ru/Co@NC是合成成功的。

圖1. NC及Ru/Co@NC微觀形貌與Ru/Co@NC的元素關系

由圖2的XRD和Raman進一步表征了催化劑的組成和結晶度，發現Ru的嵌入會降低催化劑的石墨化程度，但是整體催化劑依舊保持石墨相特征。

XPS圖譜證實了表明N、Co和Ru元素成功地摻雜到碳基底中，與Co@NC相比，Co/Co@NC的結合能正移了0.23 eV，說明由于電負性的差異，電子從Co（1.9）到Ru（2.2）的轉移，證實了Co@NC與Ru之間存在相互作用。

圖2. Ru/Co@NC光譜學測試

HER測試（1 M KOH）及計算結果如圖3。Ru/Co@NC表現出高于Pt/C催化劑的析氫能力，過電位與Tafel 斜率及R_ct分別為10 mV（10 mA·m^-2）、22mV·dec^-1和20 ohm，并且具備較大的雙電層電容，表明Ru/Co@NC的協同效應有利于增強HER過程中Volmer反應的動力學。

Ru/Co具備更加優異的吉布斯自由能，態密度可以顯示出催化劑呈現金屬態類型，利于界面電荷傳輸，并且Ru原子的添加改善了費米能級處的電子濃度，Ru-Co協同促進HER進行。

圖3. 試驗與計算給出的Ru/Co@NC的HER活性

為了測試Ru/Co@NC具備的穩定性，作者進行了千圈LSV與i-t測試證明穩定性。并對HER測試后的樣品再一次測定XED與XPS，物相中的特征峰與元素價態均與原始催化劑測試結果保持一致，同樣說明催化劑結構具備優異的穩定能力。

隨后進行全解水測試，探究OER的效率，能夠發現OER效率高于商業Pt/C + RuO₂混合催化劑，并保持良好的穩定能力，說明Ru/Co@NC是一種具有全解水潛力的電催化劑。

圖4. Ru/Co@NC穩定性測試

最后作者對Ru/Co@NC電催化劑在酸性和中性條件下的HER性能進行探究。

從圖5可以看出，在酸性與中性條件下，催化劑都有著媲美Pt/C催化劑的優異HER活性，并且酸性、堿性和中性下質量活性顯著高于玻碳催化劑（圖S18），說明Ru/Co@NC在較寬的pH范圍內均可保持良好的HER性能和穩定性。

圖5. Ru/Co@NC在酸性和中性條件下的析氫性能

結論展望

本文利用電化學交換反應制備Ru/Co@NC，憑借Co-Ru異質結構的協同作用調節電子結構，加速水的解離和氫氣的生成，并且NC載體為催化劑的穩定性提供了保障。這項工作為開發一種高效的全pH 析氫電催化劑提供了可靠的策略。

本文提到的電子態密度分析及吉布斯自由能臺階圖計算均會在MS光/電/熱催化班（）中講授。此外，該培訓班還包含催化理論、建模、熱力學、動力學、吸附性質分析等內容，包括催化研究者最關注的CO2RR/OER/HER自由能臺階圖、火山理論、d帶中心、過渡態搜索/確認/優化/頻率驗證、吸附與活化、COHP、摻雜改性、帶隙/帶邊位置調整、光生載流子分離、異質結構能帶電位匹配、層間差分電荷密度等科研熱點。

文獻信息

Zhao, D., Li, Z., Yu, X., Zhou, W., Wu, Q., Luo, Y., … & Chen, S. (2022). Ru decorated Co nanoparticles supported by N-doped carbon sheet implements Pt-like hydrogen evolution performance in wide pH range. Chemical Engineering Journal, 450, 138254.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.138254

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