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王勇/熊海峰/王帥Nature子刊：SSZ-13沸石中引入Cu-OH單位點，促進甲烷直接氧化制甲醇

甲烷(CH₄)作為全球儲量豐富的能源，尋求更有效、更經濟的利用方式已引起人們的廣泛關注。甲烷直接氧化轉化為甲醇(CH₃OH)(MTM)，在多相催化中是一個很有前途的反應，它提供了在溫和的操作條件下將甲烷轉化為高價值化學品和可凝聚能源載體的潛力。

然而，由于甲烷C-H鍵的高度穩定性(解離能為435 kJ mol^?1)以及熱力學上有利的甲烷過氧化，使得甲烷直接、選擇性地轉化為甲醇變得極其困難。為了實現有效的CH₄催化轉化，關鍵是要通過合成一種合適的催化劑，以減少C-H鍵斷裂的活化能，并提供CH₃OH的高選擇性。

近日，華盛頓州立大學王勇、廈門大學熊海峰和王帥等采用離子交換法在CHA分子篩的六元環(6MR)空隙中引入單Cu-OH位點(Cu₁/SSZ-13)，并將其作為催化甲烷直接氧化轉化的催化劑。

實驗結果表明，Cu₁/SSZ-13催化劑在400 ℃下的CH₃OH時空產率(STY)和選擇性分別高達2678 mmol_Cu^?1h^?1(218 μmolg_cat.^?1 h^?1)和93%；同時，這種限制在小6MR空隙中的單個Cu活性位點也可用于好氧的MTM反應，在較高的反應溫度(>350 ℃)下也實現了高的CH₃OH產率和選擇性，以及具有低的CO₂(過氧化產物)產量。

理論計算表明，與具有較大空隙的8MR相比，6MR空隙的高催化效率是由于其具有更強的空間限域效應，其作為Cu-OH單位點的載體能夠有效改善CH₄到CH₃OH的轉化；并且6MR中裸露的Cu(II)單原子位點在甲烷C-H活化中具有活性，但其穩定的四配位結構阻礙了它們在較低溫度(≤200 °C)下的反應活性。

此外，基于原位光譜、同位素標記和密度泛函理論計算，提出了6mr 受限 Cu (II)單位上甲烷轉化為甲醇的可能反應路徑：CH₄上的H通過與Cu-OH的O原子結合而活化C-H，導致Cu-OH演變為HOH*-Cu-CH₃*結構，隨后H₂在Cu原子上吸附產生HOH*-Cu(H₂O)-CH₃*過渡態；該過渡態上形成CH₃OH分子并發生解吸轉化為HOH*-Cu-H*物種，最后來自Cu-H*和HO-H*的H*原子組合產生H₂，伴隨著Cu-OH活性位點的再生。

綜上，該項研究為深入理解Cu沸石催化劑在甲烷水蒸氣連續轉化制甲醇反應中的應用提供了有價值的見解，并為該領域的進一步研究奠定了基礎。

Confined Cu-OH single sites in SSZ-13 zeolite for the direct oxidation of methane to methanol. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-43508-4

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