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?郭再萍Angew:酰胺介導的二氧化碳捕獲化學和 Mg2+ 導電固態電解質中間層實現穩定鎂-二氧化碳電池

?郭再萍Angew:酰胺介導的二氧化碳捕獲化學和 Mg2+ 導電固態電解質中間層實現穩定鎂-二氧化碳電池
鎂-CO2 電池被認為是能量轉換和二氧化碳固定的理想系統。然而,由于二氧化碳正極和鎂負極的可逆性差、動力學緩慢,其實際應用受到很大限制。
?郭再萍Angew:酰胺介導的二氧化碳捕獲化學和 Mg2+ 導電固態電解質中間層實現穩定鎂-二氧化碳電池
在此,阿德萊德大學郭再萍團隊提出了一種新的酰胺介導化學策略,以在傳統電解質中實現高度可逆和高倍率的Mg-CO2電池。研究表明,引入的酰胺可以同時改變CO2和Mg2+的反應狀態,在熱力學-動力學水平上加速CO2正極反應,并促進Mg2+-導電固體電解質界面(SEI)的形成,從而使高度可逆的鎂負極。
因此,Mg-CO2電池在-15℃下具有更強的穩定循環性能(在200 mA g-1下循環70次,超過400 h)和高倍率性能(在100 ~ 2000 mA g-1下,過電位為1.5 V)。
?郭再萍Angew:酰胺介導的二氧化碳捕獲化學和 Mg2+ 導電固態電解質中間層實現穩定鎂-二氧化碳電池
圖1. DFT計算
總之,該工作開發了酰胺介導的化學策略來提高 Mg-CO2 電池中正極和負極的可逆性和動力學。通過化學吸附和溶劑化作用調節包括CO2和Mg2+在內的反應物。因此,在熱力學-動力學水平上實現了CO2和Mg的高度可逆和快速的氧化還原轉化。?
本文利用PDA組裝的Mg-CO2電池具有優異的循環穩定性,可循環70次(超過400小時),在200 mA g-1的電流密度下放電容量為600 mAh g-1,高倍率性能從100到2000 mA g-1,過電位 1.5 V。因此,該策略為實現高度可充電和高倍率的Mg-CO2電池提供了可行的方案,不僅可以有效利用溫室氣體,而且還為多價金屬-CO2電池提供新途徑。
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圖2. 界面分析
Boosted Mg-CO2 Batteries by Amide-Mediated CO2 Capture Chemistry and Mg2+-Conducting Solid-electrolyte Interphases, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202313264

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