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四單位聯(lián)合Nature子刊：差分相襯(DPC)電子顯微鏡直接觀察缺陷電場中的原子級極化

電催化水分解產(chǎn)氫是緩解全球化石燃料危機的有效方法。這個過程涉及相間反應(yīng)，需要開發(fā)先進的電催化劑來促進反應(yīng)的進行。隨著納米、亞納米和原子尺度材料設(shè)計的深入研究，在原子水平上揭示電催化性能起源對于開發(fā)高效、低成本的催化劑至關(guān)重要。事實上，電催化過程的本質(zhì)是反應(yīng)物和催化劑之間的電荷轉(zhuǎn)移，從而使得反應(yīng)物的吸附和它們的連續(xù)活化/轉(zhuǎn)化。電催化劑的電荷轉(zhuǎn)移效率取決于這些表面原子位點周圍的本征場/電荷分布，許多先進的電催化劑表面具有原子缺陷結(jié)構(gòu)，這些缺陷可以改變電催化劑的電場/電荷分布，提高催化性能。

更重要的是，在電催化劑表面引入原子缺陷導(dǎo)致產(chǎn)生非周期性電場，其可以顯著增強反應(yīng)界面處的電場效應(yīng)，有助于調(diào)節(jié)催化反應(yīng)動力學(xué)。因此，對電催化劑上的非周期電場進行高精度的空間分析是理解催化機理的關(guān)鍵。但是，目前原子成像技術(shù)很難對特定原子缺陷周圍的非周期性電場進行表征，阻礙了含缺陷催化劑的原子電場與催化活性之間的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系研究。

近日，浙江大學(xué)陸俊、電子科技大學(xué)羅俊、溫州大學(xué)袁一斐和鄭州大學(xué)邵功磊等以富含原子缺陷的單層二硫化鉬(Mo₂S)為模型催化劑，結(jié)合先進的電子顯微鏡和差分相襯(DPC)技術(shù)，觀察了反位缺陷周圍極化電場的分布。

具體而言，研究人員首先通過化學(xué)氣相沉積和煅燒法制備了具有Mo空位(V_Mo-MoS₂-1)和反位缺陷(S_2Mo-MoS₂-5)的MoS₂，并測試了它們的電催化HER活性。結(jié)果表明，在酸性條件下，具有反位缺陷結(jié)構(gòu)的S2_Mo-MoS₂-5催化劑在10 mA cm^?2電流密度下的過電位僅為169 mV，Tafel斜率為56 mV dec^?1，并且該催化劑還表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。

密度泛函理論(DFT)計算表明，MoS₂中Mo空位的引入導(dǎo)致產(chǎn)生具有兩個Mo-S鍵的雙配位S原子，其不飽和性質(zhì)產(chǎn)生相對更強的H*吸附；而S2_Mo-MoS₂催化劑中的雙配位S原子表現(xiàn)出更明顯的結(jié)構(gòu)扭曲，這將削弱H*的吸附。此外，對于具有兩個Mo-S鍵和一個S-S鍵的三配位S原子，比Mo-S鍵更弱的S-S鍵使得H*吸附強于MoS₂；相反，額外的S-S鍵導(dǎo)致H*吸附比V_Mo-MoS₂中二配位S原子更弱。同時，研究人員利用DPC技術(shù)觀察了反位缺陷周圍極化電場的分布。

結(jié)果顯示，反位缺陷結(jié)構(gòu)的電荷密度分布是不對稱的，這也與DFT計算一致，進一步證明反位缺陷原子電場的極化直接導(dǎo)致了不對稱電荷分布的出現(xiàn)，增強了H*的吸附，優(yōu)化了催化活性?？傮w而言，反位缺陷的形成打破了活性S原子的原有配位狀態(tài)，引入了更有利于H*吸附的新配位環(huán)境，從而提高了催化活性。總的來說，該項工作不僅揭示了原子級缺陷對催化活性的影響，而且為利用微機電系統(tǒng)(MEMS)裝置在顯微鏡下實現(xiàn)實時催化研究奠定了基礎(chǔ)。

Atomic-level polarization in electric fields of defects for electrocatalysis. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-43689-y

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四單位聯(lián)合Nature子刊：差分相襯(DPC)電子顯微鏡直接觀察缺陷電場中的原子級極化

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