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成果簡介

鈣鈦礦發光二極管（LEDs）對于各種顏色的外部量子效率已達到20%以上，顯示出在顯示和照明應用方面的巨大潛力。盡管性能最好的器件的內部量子效率已經接近統一，但大約80%的內部產生的光子被困在器件中，并通過各種有損通道損失能量，提高效率和最大化光子提取在于光的有效管理。

在此，浙江大學狄大衛教授（通訊作者）與趙保丹研究員（一作），聯合韓國浦項科技大學Abd. Rashid bin Mohd Yusoff教授等人分析了提高PeLED光耦合效率的方法，概述了PeLED中光提取的設計和管理（圖1），分析了損失機制和減輕損失的方法。

首先討論實現近乎統一的IQE的注意事項以及限制設備EQE的因素，然后研究了通過操縱自發光鈣鈦礦層的固有光學特性和修改器件結構來實現高效光子提取的可能方法。最后，通過重新總結更成熟的LED和太陽能電池技術，提出了進一步開發PeLED作為新興光源技術潛力的途徑。

相關文章以“Light management for perovskite light-emitting diodes”為題發表在Nature Nanotechnology上。

研究背景

研究顯示，金屬鹵化物鈣鈦礦發光二極管（PeLEDs）已經超過了平面有機LED（OLED）類器件結構的20%的外部量子效率（EQE）極限，一些高性能PeLED的內部量子效率（IQE）已經接近100%。然而，光的非理想耦合導致大約80%的光子仍然被困在器件堆疊中，并最終通過一系列有損通道損失能量。

PeLED中有限光外耦合產率的典型起源是：（1）波導模式，鈣鈦礦的折射率（~2.5）相對于常用的電荷傳輸材料（~1.7-1.8）的折射率更大;（2）由于器件襯底和空氣的折射率不同，器件內產生的光子在寬范圍內產生的光子的全內反射。

因此，PeLED器件的光子發射僅限于一個小的逃逸錐內，而大多數光子被困在波導和襯底模式下。這些問題對于基于多晶鈣鈦礦薄膜的PeLED尤其重要，其中發射偶極子是各向同性的。

此外，被捕獲模式下的光子通過吸收損失而失去能量。器件功能層、電極中的吸收和發射層中的自吸收是主要的損耗通道，大大降低了PeLED的效率。對于具有低內部光致發光量子產率（PLQYs）的PeLED，這種效應更為嚴重，吸收的貢獻可導致PeLED的效率損失 ~30%。

然而，由于典型鹵化物鈣鈦礦的斯托克斯位移很小，鈣鈦礦發射層中的單個光激發可能會觸發一系列吸收、發射、重吸收和再發射事件。研究發現，在具有高內部PLQY和強自吸收性的PeLED中，光子回收可能貢獻高達~70%的發射強度。

內容詳解

實現近乎統一的 IQE 的注意事項

實現理想PeLED的第一步是IQE的改進，近100% IQE被證明在一些性能最佳的 PeLED 中是可能的，展示了它們作為OLED有前途的替代品的潛力。促成這種性能的關鍵因素是抑制導致高PLQY的非輻射復合損耗，以及允許有效電荷注入和復合的器件結構。

在工作的PeLED中，電荷載流子（電子和空穴）在外部偏置下進入器件的兩個端子，注入的載流子在鈣鈦礦發射層中經歷帶間復合，從而產生電致發光。實現高效電致發光的條件是：?

（1）提高器件中注入電子和空穴群的凈比，以盡可能接近統一（電荷平衡）;

（2）盡量減少注入載流子離開發射層而不重新組合的可能性（抑制漏電流）;

（3）輻射相對于非輻射復合過程的相對強度應最大化（高輻射效率）;

（4）應有效提取發射層內產生的光子（光耦合）。

圖1. PeLED中的光管理概述

通過定制固有光學特性進行光管理

固有光學特性的管理可以通過降低折射率、光子回收、躍遷偶極矩定向（TDM）和減少副反應吸收損失來實現。這些固有特性的修飾有助于提高耦合效率，而不會明顯改變發射層的形貌和器件的宏觀結構。

降低折射率：均勻平面薄膜的光耦合效率可以通過1/2n²的射線光學極限來估計，其中 n 是材料在感興趣波長處的折射率?？紤]到典型鹵化物鈣鈦礦材料的大折射率（n≈2.5），預計外耦合效率會很?。▓D2a），對于光滑且光學均勻的鈣鈦礦薄膜約為10%。

圖2.?在PeLED中的光功率分布和損耗

光子回收：最先進的PeLED已經展示了EQE遠遠超出射線光學極限，無需額外的光耦合結構。除了薄膜LED中的傳統光學模式外，還必須考慮光子回收的貢獻，因為光子的重吸收和再發射可以打破全內反射的限制（圖3a）。

對于具有均勻平面鈣鈦礦發射層的器件，散射的貢獻遠小于光子回收的貢獻。對于一些EQE超過20%（內部PLQYs）的PeLED，計算表明光子回收可以貢獻高達總發射的70%（圖3b，c）。

圖3.?PeLED中光子回收效應分析

TDM的取向：TDM的取向會明顯影響OLED的光耦合，之前已經探索了PeLED的類似效果。由于輻射方向垂直于偶極矩，相對于襯底平面水平定向的TDM增強了光耦合，垂直TDM傾向于產生捕獲的光學模式。

圖4.?PeLED中躍遷偶極矩取向的影響

圖5.?PeLED的微/納米結構光散射器和外耦合器

圖6.?PeLED中的折射率匹配和光學微腔效應

圖7. 薄膜LED的其他光耦合方法

綜上所述，雖然在開發高效PeLED方面取得了重大進展，但仍有改進的余地。最先進的PeLED的EQE受到相對較低的光耦合效率的限制。最初產生的光子中約有80%被困在設備內并最終失去能量。

這表明光管理作為提高效率的主要途徑的重要性?？傮w而言，PeLED增強外耦的一般途徑是（1）將光功率從波導和襯底模式重定向到外耦合模式;（2）消除導致耗散光功率損耗和等離子體吸收。

與OLED和其他一些薄膜LED相比，PeLED的一個關鍵優勢在于它們為光管理提供了獨特的途徑。例如，鹵化物鈣鈦礦的高吸收系數、小斯托克斯位移和高發光效率可實現高效的光子回收，能夠將器件EQE提高到接近IQE的值。這可以通過鹵化物鈣鈦礦材料系列輕松實現的一些形態和光學特性來補充，包括TDM取向，可調折射率和光散射結構的形成。

這些可能性為PeLED帶來了更光明的前景，并可能在可實現的最高效率方面提供比OLED更強大的技術優勢。預計在抑制光學損耗的PeLED中，EQEs接近100%成為可能，從而為低成本的超高性能光源開辟了一條道路。

Zhao, B., Vasilopoulou, M., Fakharuddin, A.?et al.?Light management for perovskite light-emitting diodes.?Nat. Nanotechnol.?(2023). https://doi.org/10.1038/s41565-023-01482-4

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