1. ACS Nano：零應變 V₂O_2.8@多孔網狀碳的氧缺陷工程用于超穩定鉀存儲

鉀離子電池（KIB）因其高能量密度和低成本而成為大規模儲能裝置的候選者。由于鉀離子半徑較大，導致鉀離子在嵌入電極材料晶格過程中擴散動力學緩慢，導致電極粉化和循環穩定性差。

在此，中國科學技術大學余彥教授團隊利用中子衍射法測定不同氧空位濃度（V₂O_2.9，、V₂O_2.8，和V₂O_2.7）的三氧化釩負極發現，V₂O_2.8負極實現了擴大的層間距和高效的離子/電子傳輸，表現出良好的鉀存儲性能。原位X射線衍射表明V₂O_2.8是零應變負極，在充放電過程中體積應變為0.28%。

密度泛函理論計算表明，氧缺陷對鉀離子的影響主要體現在降低帶隙、提高電子轉移能力和降低鉀離子的擴散能壘。因此，納米V₂O_2.8嵌入多孔網狀碳(V₂O_2.8@PRC)電極具有高可逆容量(0.05 A g^-1時362 mAh g^-1)、超長循環穩定性(2 A g^-1時3000次循環后容量保持98.8%)和優異的軟包全電池性能(0.05A g^-1時221 mAh g^-1)。

圖1.不同電極的制備示意圖

總之，該工作通過氧缺陷工程構建的納米級 V₂O_3-x 負極實現了優異的電化學性能。具有優化氧空位的V₂O_2.8能有效促進反應動力學并提高離子擴散系數。相比之下，有限的氧空位（V₂O_2.8）難以容納離子半徑大的鉀離子嵌入，而過多的氧空位（V₂O_2.7）則反應動力學緩慢。原位XRD和非原位XPS分析分別揭示了V₂O_2.8@PRC在循環過程中的零應變特性（晶體體積應變 0.28%）和可逆電子轉移。

DFT計算進一步詳細闡述了氧空位對K擴散動力學和V₂O_3-x電子結構的調節作用。氧空位的多方面效應使V₂O_2.8@PRC能夠進行高效的離子/電子傳輸和穩定的結構，實現高可逆容量（0.05 A g^-1時為362 mAh g^-1）和超長循環穩定性（3000次循環后容量保持率為98.8%）。此外，該工作還演示了（軟包）全電池的應用，說明了氧缺陷工程策略對高性能KIB的重要性。

圖2. V₂O_2.8@PRC的電化學性能

Oxygen Defect Engineering toward Zero-Strain V2O2.8@Porous Reticular Carbon for Ultrastable Potassium Storage, ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c00706

2. Nature Communications：致密的鈣鈦礦SrTiO₃水系電解質實現高電壓鋅離子電池

傳統的弱酸性鋅離子電池電解質存在許多問題，如不良副反應和鋅枝晶的不均勻生長，導致庫侖效率低、比容量低和循環穩定性差等。

在此，中南大學吳飛翔教授團隊開發了一種水性致密電解質，即添加了鈣鈦礦SrTiO₃粉末的常規水性電解質，以實現高性能的水性鋅離子電池。該種致密電解質具有降低水分子活性、提高了Zn²⁺轉化率以及誘導 Zn (002) 均勻沉積的獨特性能。因此，致密化電解質在Zn/Ti半電池中表現出超過1000次循環的超長循環穩定性。

此外，這種致密化電解質還能使 Zn/MnO₂電池在擴展電壓范圍內循環500次后，在1 A g^-1電流條件下達到328.2 mAh g^-1的高比容量。

圖1.水性致密電解質的性能

總之，該工作通過將SrTiO₃引入常規水系電解質中開發了一種致密水系電解質。由于SrTiO₃破壞了自由水的H鍵網絡，削弱了水分子在溶劑化殼層中的反應活性，致密的電解質抑制了副反應，抑制了界面腐蝕和鈍化。此外，Zn²⁺遷移數的增加改善了電化學反應動力學，即使在大電流密度和低溫下也是如此。

結果表明，Zn/Zn對稱電池在2mA cm^-2和1mAh cm^-2下，在致密電解質中暴露最多的Zn(002)面能穩定工作2000h以上。而Zn/Ti半電解槽在1000次循環中循環穩定性顯著，CE高達99.6%。此外，在0.8~2.0V的電壓范圍內，高壓Zn/MnO₂全電池具有長期的循環穩定性和超高的比表面積。因此，致密水系電解質顯著改善了高壓鋅離子電池的電化學性能，為水電池的電解質優化提供了一種新的設計思路和解決方案。

圖2. Zn/MnO₂全電池的電化學性能與表征

An aqueous electrolyte densified by perovskite SrTiO3 enabling high-voltage zinc-ion batteries, Nature Communications 2023 DOI: 10.1038/s41467-023-40462-z

3. Journal of the American Chemical Society：分子絡合助力寬溫區高性能鋰硫電池

鋰硫電池因其多電子氧化還原反應和高理論比能（2500 Wh kg^?1）脫穎而出。然而，可溶性多硫化鋰（Li₂S₂和Li₂S）不可逆地轉變為固體短鏈硫物質以及電極材料的大體積變化顯著損害了電池的長期穩定性。

在此，達特茅斯學院李瑋瑒教授和斯坦福大學王海教授團隊提出了一種溶解在有機溶劑中的硫代磷酸鋰絡合物組成的液體硫電極，該電極能夠在沒有沉淀的情況下結合和存儲放電反應產物。使用該種新型復合物作為正極材料，在室溫下實現了高比容量（0.2 C時為1425 mAh g^–1）和優異的循環穩定性（0.5 C下400次循環后保持80%）。

此外，高度可逆的全液態電化學轉換實現了卓越的低溫電池可工作性（在?40°C時>400 mAh g^–1，在?60°C時>200 mAh g^-1）。

圖1. 絡合機制

總之，該工作在TEGDME中開發了一系列硫代磷酸鋰（mP₂S₅–nLi₂S_x）配合物，作為鋰硫電池的液體硫正極。通過不同程度的優化，包括硫鏈長度、絡合化學計量和溶劑選擇，絡合物具有獨特的溶解度和有吸引力的電化學性質。從耦合光譜和DFT研究中獲得的見解使復雜結構、絡合機制和相關電化學反應機制的形成成為可能。絡合提供了一種主體分子結構，該結構可以有效地容納放電反應產物。因此，解決了鋰硫電池中Li₂S₂/Li₂S產生帶來的問題，如緩慢的氧化還原動力學、體積膨脹和電壓極化。

研究結果顯示，3P₂S₅–2Li₂S₈復合物在室溫下表現出優異的電池性能，具有高比容量（0.2 C時為1425 mAh g^–1）和優異的循環穩定性（0.5 C下400次循環后保持80%）。使用DOL作為共溶劑表現出優異的低溫性能（在?40°C時>400 mAh g^–1，在?60°C時>200 mAh g^-1）。總的來說，該項工作為具有優異Li₂S₂/Li₂S溶解度的液體硫基正極提供了一條新的途徑，以提高鋰電池的可逆性、穩定性、循環性能和低溫性能。

圖2. 低溫電池性能評估

High-Performance Lithium–Sulfur Batteries via Molecular Complexation, Journal of the American Chemical Society 2023 DOI: 10.1021/jacs.3c05209

4. Advanced Energy Materials：超快合成Nasicon型鈉電固態電解質

NASICON結構固態電解質（SSE）是鈉固態金屬電池（NaSMB）中極具前景的材料。然而，目前的合成方法成本高效率低。

在此，上海交通大學萬佳雨教授，上海大學施思齊教授團隊成功開發了一種超快高溫合成（UHS）技術，可直接從混合前驅體粉末中合成 NASICON 型 SSE，將合成時間從數小時縮短到僅幾秒鐘。具有 Na₃PO₄ 結構的中間體在快速合成 NASICON 型 SSE 的過程中發揮了關鍵作用，并最終形成了NASICON 相。

此外，UHS合成的NASICON型Na_3.3Zr_1.7Lu_0.3Si₂PO₁₂（NZLSP）室溫離子電導率高達7.7 × 10^-4S cm^-1，約為未摻雜Na₃Zr₂Si₂PO₁₂（NZSP）的三倍。

圖1. NLSP的制備及結構表征

總之，該工作成功利用 UHS 技術從混合原始前驅體粉末中直接合成具有NASICON 結構的鈉離子導體。與傳統的固態合成方法相比大大縮短了NASICON 型固體電解質的合成時間（從幾小時縮短到幾秒鐘）。研究結果表明，只有在摻雜了某些元素（如 Tm、Yb 和 Lu）的情況下，才能通過超高純合成法合成式為 Na_3+xZr_2-xM_xSi₂PO₁₂（M = Tm、Yb、Lu，x = 0.3～0.7）的 NASICON相，而對于常見的摻雜劑（如 Mg、Zn、Y、Hf 和 La），則無法使用超高純合成法生成 NASICON 相。

進一步實驗和分析表明，所選的摻雜劑（如 Lu）可以形成 NLSP 中界面，從而催化 NASICON 相的形成。這種中界面可以降低整個固態反應的能壘，確保元素在快速合成過程中均勻擴散，這對形成 NASICON 相至關重要。此外，UHS 合成的 NZLSP 固體電解質表現出較高的室溫離子電導率（7.7 × 10^-4 S cm^-1），約為熔爐合成的 NZSP 的三倍。

結果顯示，Na|NZLSP|Na對稱電池在 1.4 mA cm^-2 以下不會發生短路。組裝好的對稱鈉電池在Na剝離/沉積過程中表現出極佳的穩定性，在0.1 mA cm^-2的條件下可保持循環4800小時，且無枝晶穿透。因此，這項研究為精確合成復雜氧化物固態電解質提供了新的見解和驗證。

圖2. NASICON 型 SSE 的電化學性能

Ultrafast Synthesis of Nasicon Solid Electrolytes for Sodium-Metal Batteries, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202301540

5. Advanced Energy Materials：苯并冠醚電解液添加劑的合理設計助力高性能Li-O₂電池

鋰氧電池（LOB）因具有 3500 Wh/kg^-1 的超高理論能量密度引起了全世界的關注。然而LOB 的實際應用受到OER 和 ORR 動力學緩慢、副反應導致充電性能差以及鋰（Li）負極的腐蝕等阻礙。

在此，新加坡國立大學陳偉教授、新加坡科技研究局A*STAR張佳等團隊將具有不同空腔尺寸的苯并冠醚（BCEs）用作電解質添加劑，以利用其對Li⁺的強結合。使用苯并-18-冠醚-6（B18C6）的電池放電容量最大，達到 14948 mAh g^-1。充電時，這些添加劑通過與Li⁺的強結合以及擴展電解質/Li₂O₂ 界面，加速了Li₂O₂ 的氧化，從而提高了可逆性，降低了充電過電位，延長了循環壽命。

此外，這些添加劑還能通過調節Li⁺遷移和電子交換穩定鋰負極，減少鋰枝晶生長和負極腐蝕。

圖1. B18C6的鋰離子電池的電池性能

總之，該工作將具有不同空腔尺寸的BCEs作電解質添加劑。在ORR過程中，含有 B18C6 的電池放電容量最高，達到 14 948 mAh g^-1。這種顯著的性能可歸因于B18C6 較大的空腔尺寸，它為形成高度穩定的 [B18C6-LiO₂-Li⁺] 復合物提供了更多的結合位點。在 OER 過程中，這些添加劑由于與 Lⁱ⁺結合力強，會促進Li₂O₂的分解。此外，較小尺寸的Li₂O₂顆粒導致電解質/Li₂O₂ 界面變大，從而增強了Li₂O₂的氧化動力學。

因此，使用 BCEs 的電池具有更高的可逆性能，并降低了 OER 過電位。基于 B18C6 的電池在電流速率為 200 mA g^-1 時顯示出最低的充電過電位。此外，添加 BCEs 還能通過平衡 Li⁺ 離子遷移和調節電子交換來穩定鋰金屬負極，從而減少枝晶生長和腐蝕。因此，該項工作為BCE作為高性能LOB添加劑的合理設計提供了見解。

圖2. BCE作用機制探究

Rational Design of Benzo-Crown Ether Electrolyte Additives for High-Performance Li-O₂Batteries, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202301748

6. Advanced Materials：多功能Janus隔膜助力鋰硒電池在-30至60℃寬溫域高倍率運行

鋰硒電池具有體積容量大的特點，可與鋰硫電池相媲美，同時硒的導電率比硫高1025倍，這有利于提高電池的高倍率性能。然而，鋰硒電池也受到鋰多硒化物（LPSes）的”穿梭效應”和鋰枝晶生長的影響。

在此，南京大學胡征教授、楊立軍副教授、吳強教授等人通過在商用聚丙烯（PP）隔膜的兩面涂覆分級摻氮碳納米籠（hNCNC）和AlN納米線，設計了一種多功能Janus隔膜，以解決Li-Se電池存在的問題。實驗顯示，在室溫下，采用Janus隔膜的鋰硒電池表現出前所未有的高倍率容量（25 C時為331 mAh g^-1），并且在3 C下經過500次循環后仍能保持408 mAh g^-1的高容量。

此外，鋰硒電池在-30至60℃的寬溫度范圍內仍能保持高容量，顯示了在極端環境下的應用潛力。這種出色的電化學性能源于”1+1>2″的協同作用：正極側的hNCNC通過化學吸附和電催化抑制了鋰多硒化物的穿梭，而負極側的導熱AlN網絡抑制了鋰枝晶的生長，這可以用”水桶效應”來很好地理解。

圖1.采用不同隔膜的鋰硒電池的電化學性能

總之，該工作通過在商用聚丙烯（PP）隔膜的兩面涂覆hNCNC和AlN網絡，開發了一種適用于鋰硒電池的多功能Janus隔膜（稱為hNCNC-PP-AlN），以同時解決穿梭效應和鋰枝晶生長的問題。研究發現，分級摻雜N的碳納米籠（hNCNC）除了具有傳統的化學吸附功能外，還具有電催化多硫化物轉化的功能，而隔膜上的導熱AlN網絡則可以通過均勻鋰沉積來有效抑制鋰枝晶。

因此，這兩種功能材料的協同作用有望大大提高鋰硒電池的性能，采用Janus 隔膜后，鋰硒電池在室溫（25℃）下具有前所未有的331 mAh g^-1 倍率性能，在3 C時循環500次后具有408 mAh g^-1的高容量，并在-30至60℃的寬溫度范圍內具有出色的性能。因此，所設計的Janus隔膜能有效改善Li-S和Li-Se電池的性能，表明這種策略普遍適用于鋰硫族電池。

圖2. hNCNC-PP-AlN隔膜增強Li-Se電池性能的機理

High-rate Lithium-Selenium Batteries Boosted by A Multifunctional Janus Separator Over A Wide Temperature Range of ?30 to 60°C, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202304551

7. Advanced Functional Materials：協同添加劑實現4.4 V富鎳/鋰金屬電池中醚電解質的穩定循環

與碳酸酯基電解質相比，醚基電解質具有較高的離子電導率和對鋰金屬陽極的良好穩定性，但其氧化穩定性通常較差（對 Li+/Li 的氧化穩定性小于 4 V）。

在此，安徽工業大學李永濤教授、姜智鵬教授團隊提出了一種具有成本效益的協同添加劑策略，即共同添加 LiNO₃ 和碳酸乙烯酯（VC），以獲得一種優化的醚基電解質（OEE），該電解質可同時提供高鋰離子（Li⁺）電導率（20 ℃ 時為 11.52 mS cm^-1）和高電壓穩定性（4.4 V）。

LiNO₃ 和 VC 可以進入電解質的內溶劑化殼，優先參與電極表面的成膜過程，從而形成獨特的有機-無機雙層界面保護層。這層保護層能有效抑制電解質的副反應，提高電極的穩定性。

圖1. 醚基電解質的電化學性能

總之，該工作開發出了一種高效、經濟的協同添加劑方法，可使醚基電解質在富鎳/鋰金屬電池中以 4.4 V 電壓穩定循環，同時保持醚基電解質的高鋰電導優勢。具體來說，加入 LiNO₃ 和 VC 可以調節電解質的溶劑化結構，有效抑制溶劑和溶質的分解。此外，這些添加劑的優先分解有利于在電極上形成堅固的有機-無機雙層界面，從而提高 LMA 和 NCM811 正極的循環穩定性。

因此，Li-NCM811 全電池不僅在室溫下，而且在低溫環境下都能表現出穩定的循環性能。該工作為高壓醚基電解質的設計提出了新的見解，也將極大地促進 LMB 的實際應用。

圖2. 使用不同電解質的 Li-NCM811 全電池

Synergistic Additives Enabling Stable Cycling of Ether Electrolyte in 4.4 V Ni-Rich/Li Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202306868

8. Advanced Energy Materials：多電子氧化還原反應的中熵磷酸鹽正極用于先進鈉離子電池

實現多鈉存儲和高工作電壓是提高 NASICON 型材料能量密度的關鍵。然而，更多氧化還原對的激活通常伴隨著不對稱和不可逆的電化學反應，從而導致容量快速衰減。

在此，中南大學王海燕教授、孫旦副教授團隊提出了中熵概念，并設計了一種新型中熵 Na₃Mn_2/3V_2/3Ti_2/3(PO₄)₃/C@CNTs （ME-NMVTP）正極。所制備的 ME-NMVTP 實現了連續氧化還原反應，在 50 mA g^-1 電流條件下可提供 147.9 mA h g^-1 的高可逆比容量，在 500 mA g^-1 電流條件下可長期使用 1000 次（容量保持率為88.3%），優于Na₄MnV(PO₄)₃/C@CNTs (LE-NMVTP)和Na₃MnTi(PO₄)₃/C@CNTs (LE-NMTP) 等低熵正極。

此外，受益于熵效應，在多鈉儲存過程中實現了結構可逆演化和體積變化小的固溶和雙相反應。第一原理計算和動力學分析結果證實，在中熵結晶態下，三種過渡金屬元素的協同作用增強了 ME-NMVTP 正極的電子傳導性，并促進了Na⁺的遷移。

圖1. 機理探究

總之，該工作首次將中熵效應用于 SIB 的先進 NASICON 型正極。與低熵正極相比，優化后的 ME-NMVTP 具有多重氧化還原對，表現出優異的電化學性能。例如：高比容量（50 mA g^-1 時為 147.9 mA h g^-1）、卓越的高容量（50 mA g^-1 時為 147.9 mA h g^-1）、以及長循環壽命（500 mA g^-1 時循環 1000 次后容量保持率為 88.3%）。實驗表征和第一原理計算顯示，性能的顯著提高歸功于更有利的動力學特性和穩定的晶體結構。

此外，HC//ME-NMVTP 與 HC 負極耦合后，基于正極質量可提供 393.7 W h kg^-1 的高能量密度，證明了 ME-NMVTP 的應用可行性。通過替代多金屬離子調節成分來構建中熵結構，可以極大地穩定 NASICON 結構的主框架，并解決因激活更多氧化還原對而引起的可逆性問題。

圖2. 電池性能

A Medium-Entropy Phosphate Cathode with Multielectron Redox Reaction for Advanced Sodium-Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202302046

原創文章，作者：菜菜歐尼醬，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/12/22/2feea0e06f/

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