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過冷水滴，被廣泛用于研究過冷水、冰核和液滴凍結。它們在大氣中的凍結影響云的動力學和氣候反饋，并通過二次冰的產生加速云的凍結。液滴凍結發生在幾個時間尺度和長度尺度上，并且具有足夠的隨機性，使兩個凍結的液滴不可能完全相同。

在此，來自美國羅格斯大學的Claudiu A. Stan等研究者使用光學顯微鏡和X射線激光衍射研究了數萬個水微滴在234-235 K均勻冰核后在真空中凍結的情況。相關論文以題為“Microstructure and crystal order during freezing of supercooled water drops”于2023年08月16日發表在Nature上。

研究者使用圖1所示的裝置研究了單個40 μm直徑過冷水滴的凍結。液滴被注入真空室，通過蒸發迅速冷卻，形成均勻的冰核并凍結。飛秒X射線脈沖和納秒光脈沖同時到達冷凍液滴，在注射后6.4~7.8 ms內產生單液滴多次飛行的X射線衍射圖和圖像。每個液滴只檢查一次。

圖1. 在過冷的水滴中捕捉到凍結的最初階段

液滴的凍結開始于在234-235 K左右形成冰核，接著是枝晶生長導致部分凝固并加熱到熔化溫度，然后是剩余液體向內凍結，在此期間液滴形成針狀，有時會破碎。在不同液滴環境、大小和冷卻速率的研究中也觀察到這些凍結階段。凍結階段的共性很大程度上是由于過冷水中枝晶凍結的動力學。

枝晶凍結是一種極端的熱過程，在凍結鋒處產生大的熱通量和10 Kμm^?1量級的熱梯度。它主要取決于溫度，對于大于0.1-1μm的液滴來說，它對液滴的環境相對不敏感，在很寬的冷卻速率范圍內，樹突凍結的動力學保持大致相同。樹突凍結也為凍結的后期階段產生一種常見的初始狀態：在熔化溫度下的冰-液混合物。

如果液滴留在過冷的環境中，這種混合物就會通過向內冷凍而完全凝固。向內凍結的持續時間取決于環境。在這個實驗中，研究者使用有限元凝固模型估計它大約是1ms。

成核的隨機性限制了成核時間分布的時間分辨率，無論是在使用單滴的一次性測量的實驗中，還是在同時檢查幾滴的實驗中，例如乳液體系。研究者通過開發一個過冷液滴凍結的詳細模型來解決這個問題。

如圖2a所示，該模型具有七個光學可識別的凍結階段。(1)液體過冷水，其中冰將均勻成核。(2)冰的枝狀生長，使大約一半的液體結冰，并使液滴輕微變形。(3)向內凍結的初始階段，在此階段，在充滿冰枝和液體混合物的核心周圍形成光滑的固體冰殼。(4)水滴表面小針狀物的出現和生長。這些針狀體是由于水在凍結時膨脹而產生的壓力積聚而形成的，液體從冰芯中噴出，穿過固體殼的裂縫。(5)有大針狀的液滴。(6)由于壓力積聚而破裂但沒有破裂的液滴。(7)水滴分裂成碎片。在凍結過程中，液滴首先從第1階段演變到第5階段，然后凍結結束于第5、6或7階段之一。

圖2. 在均勻成核后，在真空中40μm過冷水滴中凍結的詳細模型

冰晶的衍射結果表明，在凍結后不到1ms的時間內形成了長程晶序，而剩余液體的衍射結果與預融化冰上的準液體層相似。冰剛凍結時具有應變的六方晶體結構，這是一個早期亞穩態，可能先于具有堆積缺陷的冰的形成。這里報道的技術可以幫助確定其他條件下的凍結動力學，比如云中的水滴凍結，或者幫助理解其他材料的快速凝固。

圖3. 晶體和液相在凍結過程中X射線散射的演變

圖4. 快速凝固冰中的非均勻應變

綜上所述，過冷水滴的凍結是一個復雜的過程。在液滴尺度上，冷凍的復雜性可以通過大量的觀測和詳細的物理模擬來解開。這種對凍結階段的詳細量化可以改進液滴凍結的流體動力學模型，從而可以足夠準確地預測大氣中產生二次冰的分裂概率和其他特性。

在分子尺度上，由234-265 K的過冷水微滴形成的冰在成為完美晶體之前可能經歷了不止一類的亞穩態。同樣豐富的凍結動力學也可能發生在其他物質中，這為理解非平衡凝固和發現亞穩態材料提供了機會。

與此同時，Nature期刊出了一則“NEWS AND VIEWS”來闡述該篇文章的重要性，題目為“Clues to rain formation found in droplet images”（中文即：在水滴圖像中發現了雨水形成的線索；感情科學家才弄明白雨水形成的微觀過程呢?。?/span>

X射線和光學成像揭示了雨滴在雨的形成過程中結冰的復雜過程。這一結果可能有助于解釋云如何能夠產生足夠的冰粒來形成雨。

在低于冰點但高于- 36°C的溫度下，液態水只有在微小的“冰核”粒子存在的情況下才會結冰，這些粒子會在過冷的云滴中形成冰。冰的蒸汽壓比過冷的液態水要低，因此它以犧牲液滴為代價，從周圍環境中吸收水蒸氣，從而迅速生長。隨著冰粒的生長，它們開始下落并與云滴碰撞，形成更大的顆粒，稱為霰粒。這些霰在下降到較低高度時融化，最終形成雨水。

每個冰核粒子只能凍結單個云滴，因此云中的冰粒子數量應低于可用的冰核粒子數量。然而，自20世紀60年代末以來進行的實地觀測顯示，云中的冰粒往往比形成冰核的粒子多幾千倍。

對于這種差異，最被廣泛接受的解釋被稱為哈萊-莫索普過程，該過程涉及霰形成過程中小冰碎片的噴射。這些碎片充當理想的冰核粒子，當它們與云滴碰撞時將其凍結，并可能引發云內這些冰粒的雪崩。

Hallet-Mossop過程已經在實驗室中被觀察到，盡管只有在-5°C左右的狹窄溫度范圍內。然而，在-13°C和-7°C之間的溫度下，含有過冷“毛毛雨”液滴(比云中的液滴大，但比雨滴小)的云可以產生大量的小冰顆粒。這表明，細雨水滴的凍結可能是冰粒的另一個來源。但是理解這個過程是復雜的，因為它是極其復雜的，并且發生在幾個階段(圖5)。

圖5. 云中的水滴是如何結冰的

在凍結開始后，冰枝迅速延伸到整個液滴，使其變成一個泥狀的冰結構。熱量的釋放使液滴升溫到0°C，導致快速凍結停止。隨著熱量散發到周圍環境，液滴從外部逐漸凍結。在這一過程中，液滴內部的壓力會顯著增加，達到240巴左右，因為冰的密度比過冷水小。這種壓力會擠壓冰殼，最終融化內部的泥漿。

當應變超過外殼的抗拉強度時，外殼就會破碎或開裂。破碎會導致冰碎片的形成，但開裂也會產生類似的效果。當裂縫形成時，內部的水被排出并在外部凍結，形成煙囪狀的結構，稱為針狀結構。然后，液體內部的溶解氣體可以通過針狀體釋放出來，形成氣泡，這些氣泡會凍結和破裂，導致冰碎片的釋放。

這些過程已經在實驗室環境中被觀察到，但是具體的溫度范圍和冰碎片的數量還沒有被量化。Kalita等人通過對過冷水滴進行成像，并使用包含凍結的許多階段和該過程的隨機性的模型分析數據，揭示了這一過程迄今為止未知的細節。

文獻信息

Kalita, A., Mrozek-McCourt, M., Kaldawi, T.F.?et al.?Microstructure and crystal order during freezing of supercooled water drops.?Nature?620, 557–561 (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-06283-2

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-06283-2

https://www.nature.com/articles/d41586-023-02353-7

原創文章，作者：菜菜歐尼醬，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/12/22/612c5df828/

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