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?武漢大學Advanced Science：F遷移耦合雙金屬中心，促進材料表面重構以提升OER活性

電化學水分解是一種生產高純度氫氣的有效途徑。然而，在陽極半反應中，由于多步質子/電子耦合，析氧反應(OER)比陰極析氫反應(HER)需要更大的過電位，這阻礙了能量的有效轉化。其中，RuO₂和IrO₂等貴金屬催化劑能夠顯著降低OER的過電位，但其昂貴的價格和稀缺的儲量嚴重限制了它們的大規模工業應用。

在眾多貴金屬催化劑替代品中，過渡金屬基電催化劑由于其價廉、儲量豐富等優點而得到了廣泛的研究。其中，過渡金屬氟化物中的F具有最大的電負性，可以將金屬中心的價態推向最高，這有助于輔助催化劑表面重構、形成非晶結構等。因此，氟化物可能是OER的有效催化劑，但目前文獻中很少有關其的報道。

近日，武漢大學趙蘋蘋和程功臻等設計并制備了一種結晶性良好的NiCo雙金屬氟化物(Ni_0.42Co_0.58F₂-G)，并研究了其在電化學過程中的重構現象。具體而言，研究人員首先采用固液交換法合成了具有較大比表面積的NiCo基納米陣列A-Ni-MeIM-Co-0.01前體，再通過一步氣相氟化法將其轉化為具有較高電化學活性表面積的NiCo雙金屬氟化物Ni_0.42Co_0.58F₂-G。

與傳統的液相合成方法相比，氣相氟化法生產的氟化物具有更高的結晶度；同時，雙金屬中心電子結構的調控在電化學過程中促進了高效的表面重構以及重構過程中F的遷移導致更多電化學活性位點的暴露。這不僅使Ni_0.42Co_0.58F₂-G具有優異的電化學性能，而且保證了其電化學穩定性。

電化學性能測試結果顯示，所制備的Ni_0.42Co_0.58F₂-G催化劑在10 mA cm^?2電流密度下的OER過電位僅為313 mV，Tafel斜率為42.5 mV dec^?1；并且，該催化劑在10000次CV循環后活性仍保持穩定，表明其具有優異的穩定性。

此外，理論計算表明，雙金屬中心的構建可以誘導電荷重新分布并產生更高價金屬位點，從而優化關鍵反應中間體的吸附，降低反應能壘，顯著提高OER活性。綜上，該項工作詳細研究了F和雙金屬中心在提升催化劑OER活性中的作用，這對于設計和制備高效的電化學表面重構電催化劑具有一定的指導意義。

Surface reconstruction facilitated by fluorine migration and bimetallic center in NiCo bimetallic fluoride toward oxygen evolution reaction. Advanced Science, 2023. DOI: 10.1002/advs.202306758

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