銻(Sb)具有較高的理論比容量和合適的反應電位,但由于較大的體積膨脹和反應動力學遲緩而導致循環穩定性和倍率性能較差,限制了其在堿性離子電池中的發展。碳/銻復合材料的構建可以解決這一問題,但傳統的單一碳復合材料和較差的銻/碳界面限制了其推廣。在此,中南大學侯紅帥,鄒國強等人在理論計算的指導下,提出了一種分層雙碳復合材料策略來提高銻負極的性能,并系統地揭示了復雜體系中鋰離子/鈉離子(Li+/Na+)的貯存機制。將銻納米顆粒(Sb NPs)封裝在具有強界面化學鍵的碳球基體中,形成第一層復合材料,然后以高導電性和機械強度的石墨烯作為三維骨架網絡連接第一層復合材料,形成第二層復合材料。分層雙碳/銻復合材料表現出優異的長循環性能(2200 次循環后 373.7 mAh g-1 @ 2 A g-1,容量保持率 93.1%)。圖1. 作用機制總之,該工作基于理論計算,提出了雙碳限域與Sb─O協同改性策略。通過熱解C12H37Na3O27Sb2構建具有Sb─O─C界面化學鍵的Sb NPs,并原位引入rGO連接并包覆初級Sb/C復合材料,形成多級雙碳改性Sb復合材料。研究表明SS-GO復合材料的超薄外部碳層、強界面化學鍵和堅固的分級結構為電解質滲透提供了良好的浸潤性,縮短了離子/電子傳輸路徑并增強了動力學速率。因此,SS-GO復合材料不僅表現出優異的倍率性能,而且還表現出優異的長期循環性能。當用作鋰離子負極時,即使在10 A g?1的高電流密度下,其放電比容量仍可達299 mAh g?1。此外,在2 A g?1的高電流密度下循環2200次后,仍保持373.7 mAh g?1的可逆比容量,容量保持率為93.1%。當用作SIBs負極時,其在3 A g?1電流密度下的放電比容量為355 mAh g?1,在1.0 A g?1電流密度下循環120次后,其放電比容量為350 mAh g?1。因此,該項工作擴展了Sb/C復合材料的設計,并為界面調制開辟了新途徑。圖2. 電池性能Mechanism of Fast Storage of Li/Na in Complex Sb-Based Hybrid System, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202311478