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?北理吳鋒/穆道斌Nano Letters:以中間層為Li儲層的超穩定金屬負極/Li6PS5Cl界面

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全固態硫化物基鋰金屬電池是儲能系統中有前途的候選者。然而,與不期望的反應和負極界面處的接觸失效相關問題阻礙了它們的商業化。

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在此,北京理工大學吳鋒、穆道斌等人通過一種可行的預鋰化途徑,銦箔被賦予了一層成型的中間膜,其表面膜富含LiF和鋰銦合金。中間層的鋰化合金可作為鋰儲層調節 Li+ 通量和電荷分布,有利于鋰的均勻沉積。同時,它還能抑制 Li6PS5Cl 電解質的還原分解,保持足夠的固-固接觸。原位阻抗圖譜顯示,界面實現了恒定的界面阻抗和快速的電荷轉移。

此外,該負極還能在 2.55 mA cm-2 的條件下進行鋰剝離/沉積,持續時間超過 2000 小時,采用鈷酸鋰正極和預銦負極的全固態電池可在 0.5 C條件下工作 700 多個循環,容量保持率達 96.15%。

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圖1. 界面結構表征

總之,該工作通過銦的預鋰化,在其表面生成了一個多功能中間層膜,從而使負極與 LPSCl 實現了理想的界面相容性。作為鋰儲層,Pre In 內的中間層和 In 主層能夠調節Li+通量和電荷分布,抑制枝晶生長。界面具有富含 LiF 和合金的表層,可保護 LPSCl SE 免受副反應影響,并保持緊密的界面接觸。

結合 DRT 技術的原位阻抗圖譜顯示,這種多功能界面有利于恒定的界面電阻和快速電荷轉移。因此,在 2.55 mA cm-2的高電流密度下,Pre In 對稱電池在 2000 小時的鋰剝離/沉積過程中沒有發生短路,這表明 Pre In 負極和 LPSCl 之間具有出色的電化學穩定性。在全固態電池中,定制的 Pre In 可使鈷酸鋰正極以 0.5 C 的速率工作,并在 700 次循環中保持 96.15% 的出色容量。

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圖2. 全電池性能

Toward Ultrastable Metal Anode/Li6PS5Cl Interface via an Interlayer as Li Reservoir,Nano Letters 2023 DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c03047

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