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通過化學方法將二氧化碳(CO₂)轉化為高附加值產品為緩解能源短缺和環境污染問題提供了一種可行的策略。特別是，通過模仿自然光合作用進行光化學CO₂轉換，是實現碳中和的可持續方法。然而，由于CO₂固有的惰性和反應過程中多電子轉移過程，實現高效的光催化CO₂轉化仍然需要設計更好的催化劑。

盡管各種光催化劑已經被研究用于光催化還原CO₂，但是它們的低活性、有限的穩定性、競爭性的副反應以及不明確的催化位點和機制阻礙了光催化CO₂轉化的實際應用。因此，目前迫切需要開發具有原子級精確結構和優異綜合性能的光催化系統。

近日，中國科學院福建物構所林啟普、張健和加州州立大學長灘分校的卜賢輝等通過整合孔空間分割(PSP)和開放的金屬位點(OMS)來實現對MOFs的多級調控，從而提高光催化CO₂還原的整體性能。具體而言，研究人員首先選擇TCPE作為主要配體，構建了一種具有stp拓撲結構的MOF(NiTCPE-stp)，其呈蜂窩狀六邊形排列，六個OMS均勻地分布在平面上。

在下一步中，基于對稱性和尺寸匹配選擇引入孔分割配體(TPAPA)，以成功實現PSP和OMS在NiTCPE-pstp MOF (pstp=分割的stp)中的整合。值得注意的是，這種策略有效地結合了PSP和OMS的優點，導致NiTCPE-pstp的結構穩健性、氣體吸附和光電活性的顯著提高。

性能測試結果顯示，NiTCPE-pstp表現出優異的光催化活性(CO產率高達3353.6 μmol g^?1 h^?1)和超高的CO選擇性(約100%)，是最先進的MOF基光催化劑之一。

光電實驗和理論計算揭示了所制備的光催化劑的電荷轉移過程和光催化機理：在可見光激發下，光敏劑[Ru(bpy)₃]²⁺吸收光子形成[Ru(bpy)₃]²⁺*物種；NiTCPE-pstp的LUMO低于[Ru(bpy)₃]²⁺，因此激發態[Ru(bpy)₃]²⁺*的LUMO電子可以轉移到NiTCPE-pstp表面。轉移的電子隨后被吸附在開放金屬位點的CO₂分子所接受而形成*CO₂物種；隨后*CO₂物種與質子偶聯生成中間體*COOH，這是光催化反應中的關鍵步驟。

*COOH中間體在質子和電子的共同參與下進一步還原為*CO，同時除去一個H₂O分子。最后，CO在金屬位點解吸，同時激發態[Ru(bpy)₃]²⁺*將電子轉移到NiTCPE-pstp中生成[Ru(bpy)₃]³⁺，NiTCPE-pstp被犧牲劑快速猝滅生成[Ru (bpy)₃]²⁺，完成整個光催化循環。總的來說，這項工作首次在金屬有機框架(MOF)光催化劑中集成了PSP策略和OMSs，這種原子級精確的PSP策略為MOF材料的后合成修飾提供了一種有前景的方法。

Multilevel-regulated metal–organic framework platform integrating pore space partition and open-metal sites for enhanced CO₂ photoreduction to CO with nearly 100% selectivity. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c10090

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林啟普/張健/?卜賢輝JACS：集成PSP和OMS對MOF多級調控，用于增強CO2選擇性光還原為CO

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