1. Advanced Functional Materials：離子交換法助力NCM811穩定界面的構建

優化電解質成分和表面涂層可穩定NCM811正極性能，以產生堅固的CEI。然而，當超過電解質穩定性窗口的熱力學極限（>4.2V），電池的電化學性能增強取決于CEI的形成，該CEI僅允許離子傳輸，同時限制電子泄露。在不同的CEI組分中，亞納米層LiF是高度有效的，因為它是電絕緣的，并且足夠薄以允許離子傳導。然而，在這種高反應性界面上創建LiF的亞納米層以保護本體結構是具有挑戰性的。

在此，橡樹嶺國家實驗室的Bishnu P. Thapaliya和戴勝等人首次證明通過原位離子交換復分解工藝可在NMC811電極表面形成穩定LiF層。這種原位離子交換復分解方法優于其他常規氟化方法，通過可控參數（例如，試劑溶液的濃度和接觸時間）可調節LiF表面層厚度，從而在含鋰離子的電解質中的電極上形成LiF界面層。電池循環之前，在電極上形成的LiF層通過減少不需要的界面反應來最小化界面化學的復雜性，同時穩定了循環期間的CEI。

圖1. CsF-NMC811的結構表征

具體而言，該工作開發了一種新的表面再造方法，通過原位離子交換復分解過程在NMC811上形成LiF界面層。通過XPS和HR-TEM-EELS分析驗證了NMC811表面LiF層的形成，并通過CV和恒電流充放電循環闡明了其對CEI穩定性和電化學性能的影響。穩定的LiF層降低了極化并增強了首圈庫侖效率。

這導致了循環穩定性的增強，其中NMC811在0.3 C倍率（最多100次循環）下提供了≈194 mAh g^?1的放電容量，具有≈97%的容量保持率和≈99.9%的平均庫侖效率，在1 C倍率下提供了約80%的容量保持性，具有約99.6%的平均庫侖率（最多200次循環）。因此，該種表面再造方法可以成功地應用于開發高能量密度鋰離子電池的各種電極。

圖2. CsF-NMC811的電化學性能

In Situ Ion-Exchange Metathesis Induced Conformal LiF Surface Films on Cathode (NMC811) as a Cathode Electrolyte Interphase, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202302443

2. Advanced Functional Materials：異質界面的 V-O-C 鍵合增強超長壽命鈉離子電池Na₅V₁₂O₃₂ 正極動力學

具有高能量密度的柔性獨立式正極一直是可穿戴鈉離子電池(SIBs)面臨的挑戰。

在此，西安大略大學孫學良教授、西安理工大學李喜飛教授等人通過制備基于Na₅V₁₂O₃₂納米帶異質結構，提高鈉離子動力學特性來解決這一問題。在異質結構中，還原氧化石墨烯(rGOs)官能團與NVO的V-O鍵通過界面電子相互作用發生化學轉化，在界面處產生可控的V-O-C鍵。優異的成鍵性能與異質界面上固有的應力場之間的界面協同作用，可以降低Na⁺的擴散勢壘，促進電荷轉移，從而加速反應動力學和電子/離子的傳遞。

圖1. NVO-9% rGO的結構表征

總之，本工作全面探索了獨立NVO-rGO異質結構中V-O-C鍵異質界面主導的Na⁺存儲行為。由于成鍵和應力場的產生，以界面為主的Na⁺存儲機制對NVO和rGO表現出優于傳統體系的性能。與NVO/rGO和NVO相比，DFT模擬提供了NVO-rGO界面上更大的擴散動力學和額外存儲能力的觀點。得益于V-O-C異質界面機制，NVO-9% rGO具有優異Na⁺存儲能力，高容量，良好的循環穩定性以及出色的電容性能。該方法顯著優化了傳統的制備過程，并保留了整個電極上的互聯網絡，使NVO-rGO在SIB中具有突出的完整性。

此外，NVO-9% rGO異質結構在1300mAg^-1(5C)時顯示出158 mAh g^-1的高容量，在10C時容量高達100mAh g^-1。優異的電化學特性表明界面化學鍵構建和內置電場在提高SIB中具有協同作用。因此，獨立的NVO-rGO是高能量密度鈉離子電池極有價值的正極同時也為設計先進材料進一步應用于更多儲能系統開辟了新途徑。

圖2. 柔性鈉離子全電池的電化學性能

V-O-C Bonding of Heterointerface Boosting Kinetics of Free-Standing Na5V12O32 Cathode for Ultralong Lifespan Sodium-Ion Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202303211

3. Advanced Functional Materials：超韌、不燃、無枝晶的類神經元仿生凝膠助力高安全鋰金屬電池

為了克服鋰金屬電池的關鍵安全和性能問題，迫切需要開發先進的電解質，它需要除了高離子導電性外，還要同時具有防火、防機械穿刺/枝晶生長等多重性能。然而，由于它們之間固有的沖突，采用一種電解質實現這些基本特性極具挑戰。

在此，四川大學王宇教授、楊偉教授、傅雪薇特聘副研究員等人報告了一種類似神經元的凝膠聚合物電解質（簡稱Neu-PE），以同時實現超強韌性、不燃性、枝晶抑制能力和自驅動特性。

這種Neu-PE利用了由高離子傳導性、深共晶溶劑調節的納米相分離的優勢，因此，擁有高室溫離子導電性（1.27±0.09 mS cm^-1）、超強韌性和強度（22.52 MJ m^-3和13.5±0.6 MPa）、耐火性，以及重要的鋰金屬負極保護能力。結果，采用這種多重防御的Neu-PE組裝的鋰金屬電池即使在金屬探針刺穿或切割的嚴重破壞下，也能正常工作。

圖1. 具有自驅動尺寸恢復的Neu-PE膜的膨脹行為

具體而言，該工作提出了一種多防御薄膜聚合物電解質（PE）的概念和設計，用于同時抵抗火焰、枝晶形成和機械穿孔。這種具有神經元樣納米骨架的PE（Neu-PE）是通過超高分子量PEO（UHMWPEO）和PVDF共混物的納米相分離制備的。這種獨特的納米相結構首次在該體系中發現，是通過兩個聚合物鏈之間的Li+橋接分子相互作用形成的，可以提高離子導電性和整體機械性能。同時摻雜有穩定且高度離子傳導性的深共晶溶劑（DES），可通過不同的DES通路實現三個功能相或組成的梯度分布，模仿具有梯度硬度的動物關節（關節包括骨、關節軟骨和滑液）。因此，對稱鋰電池的循環壽命延長到400小時，而商業隔膜的循環壽命為250小時。

此外，帶有Neu-PE膜的LFP||Li半電池也表現出卓越的循環穩定性，其容量為152.08 mAh g^-1，在300次循環后保持率為94.1%。所得的LFP||Li軟包電池在0.1C下循環30次后容量為164.07 mAh g^-1，并且在金屬探針穿刺或切割損壞的情況下也能正常工作。該項研究不僅為聚合物電解質中具有綜合特性帶來了一個有希望的解決方案，而且還強調了LMB的電解質具有多重防御性的意義。

圖2. Neu-PE膜的電化學性能

A Supertough, Nonflammable, Biomimetic Gel with Neuron-Like Nanoskeleton for Puncture-Tolerant Safe Lithium Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202304727

4. Advanced Functional Materials：通過雙氣體表面處理調節富鋰正極的表面混溶結構以實現超高溫電化學性能

富鋰錳基氧化物(LRNCM)由于其陰離子和陽離子氧化還原的耦合效應，被認為是下一代高能量密度鋰離子電池中最有前途的正極材料之一。但嚴重的氧析出造成表面結構腐蝕和嚴重相變，破壞了其電化學性能。

在此，哈爾濱工業大學王振波教授、深圳大學隋旭磊、Wang Panpan、Sun Gang等人提出了一種雙氣體表面處理策略，用碳酸氫重建LRNCM的表面化學和結構特征。結果表明，表面形成了富氧空位混合相層，該層由尖晶石相和陽離子無序相組成。表面混合相的整合有效抑制了不可逆的氧損失，防止了電極的腐蝕促進了鋰離子的快速擴散。因此，改性后的正極在25°C和60°C下均表現出優異的比容量、高倍率性能和優良的循環壽命。

圖1. LRNCM的電池性能

總之，該工作采用一種簡單有效的氣體修飾策略，構建了均勻且富集的氧-空位混合相表面層，促進了Li⁺擴散，減少了氧損失，增強了界面穩定性。研究表明，表面混合相結構在提高材料的電化學性能方面具有重要作用在25°C和60°C下。CO2+NH樣品具有良好的高溫穩定性，在5 C時容量保持率為92.6%，倍率性能明顯提高(56.0%)。因此，氣體處理策略為解決富鋰正極材料在極端環境下倍率性能差和界面劣化問題提供了新的改性途徑。

圖2. LRNCM的電化學表征

Surface Miscible Structure Modulation of Li-Rich Cathodes by Dual Gas Surface Treatment for Super High-Temperature Electrochemical Performance, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202304979

5. Advanced Functional Materials：水系有機鋅電池中小分子有機化合物部分電荷的動態平衡

水系鋅離子電池(AZIBs)的有機正極具有固有的靈活性和良好的動力學特性，但它們的溶解度較高。

在此，南開大學陶占良教授&南洋理工大學范紅金教授團隊提出部分電荷調節策略，設計具有擴展π共軛平面的有機小分子，即苯并[i]苯并[6′,7′]喹喔啉[2′,3′:9,10]菲[4,5-abc]吩嗪-5,10,16,21-四酮(PTONQ)。

PTONQ分子的延伸π共軛平面引起的活性位點電荷均衡與高芳香性相結合，使分子溶解度低、電荷轉移快、結構穩定性高。所制造的Zn//PTONQ電池在175 mA g^-1下循環超過500小時、容量衰減小，充放電動力學快，抗凍性能好(-20℃以下)。

圖1. 理論計算和模擬

總之，該工作通過部分電荷調節策略，在不犧牲有機正極氧化還原動力學的情況下，有效緩解了可解決的問題。同時成功合成PTONQ這種具有擴展π共軛平面的有機小分子。最終，Zn//PTONQ電池在各種電流密度和溫度下均表現出較長的循環壽命(在-20℃時，175 mA g^-1下為500小時，10 A g^-1下為10000次循環，1.4 A g^-1下為1000次循環)。

此外，PTONQ顯示出Zn²⁺主導的電化學反應，而沒有H⁺的參與。并且在放電狀態下觀察到Znx(CF₃SO₃)_y(OH)₂x-y·nH₂O副產物是由于正極-電解質界面上的Zn²⁺富集而不是H⁺消耗所致。因此，該項工作為有機正極的可解決問題提供了一個合理的解決方案，并加深了對其副產物形成機制的理解。

圖2. PTONQ的離子存儲機制

Dynamic Balance of Partial Charge for Small Organic Compound in Aqueous Zinc-Organic Battery, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202306675

6. Advanced Energy Materials：增強超低溫鈉離子混合電容器負極側Na⁺遷移動力學

在提高鈉離子混合電容器（SIHC）的超低溫（低于?30°C）性能中，將電池的高能量密度與超級電容器的高輸出功率和長壽命相結合，對電子器件在極端環境中的應用至關重要。

在此，復旦大學宋云教授、陳敏教授、上海理工大學鄭時有教授等人開發了一種“單溶質-單溶劑”電解質，并構建了通孔空心碳球（TH-HCS）。通過理論計算和實驗研究表明，弱溶劑化結構和高離子電導率促進了低溫下Na⁺的傳輸，高氟化SEI促進了Na⁺的遷移，通孔中空結構緩解了鈉化過程中的體積膨脹，從而確保了快速的動力學和結構穩定性。

圖1. 不同溫度下的電解質特性

總之，該工作開發了一種新型的“單鹽-單溶劑”耐乙醚低溫電解質（1.0 m NaOTf-二乙二醇二甲醚（DEGDME），同時構建了獨特的通孔空心碳球（TH-HCS）以實現優異電化學性能。與傳統的1.0 m NaPF6–EC/DMC相比，NaOTf鹽有利于形成較薄的SEI和Na⁺的可逆儲存，而DEGDME溶劑有利于形成光滑致密的富無機SEI。

此外，通孔空心結構緩解了鈉化過程中的體積膨脹，促進了電解質滲透，確保了LT時的快速動力學。得益于弱溶劑化電解質和優化的負極結構，在1.0 A g^?1和?60°C時表現出58.1 mAh g^?1的高容量，即使在1.0 A g^?1和?40°C下進行11000次循環后仍具有87.5 mAh g^?1的容量。與AC組裝以構建SIHC的TH-HCS在25℃和?40℃下分別表現出106.1和52.0 Wh kg^?1的高能量密度。因此，該工作為構建性能優越的LT存儲設備和進一步了解實際應用提供了新的觀點。

圖2. 使用NaOTf-DEGDME電解質的TH-HCS||AC SIHC的電化學性能

Enhancing the Whole Migration Kinetics of Na+ in the Anode Side for Advanced Ultralow Temperature Sodium-Ion Hybrid Capacitor, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202301509

7. Nature Communications：弱配位鋰離子在單離子導體基復合低電解液鋰金屬電池中的應用

最近，通過各種技術抑制了鋰金屬電極在循環過程中的粉化，但電解質的不可逆消耗問題仍然是一個關鍵挑戰，阻礙了能量密集型鋰金屬電池的進步。

在此，韓國科學技術院Hee-Tak Kim，Nam-Soon Choi，加州大學圣地亞哥分校孟穎教授在鋰金屬電極上設計了一個基于單離子導體的復合層，通過調整層中移動Li⁺的溶劑化環境，顯著減少了液體電解質的損失。

圖1. Li⁺在S-CE/B-GE和S-CE/S-GE界面的配位行為

結果顯示，具有薄鋰金屬（N/P為2.15）、高負載正極（21.5 mg cm^?2）和碳酸鹽電解質的Li||Ni_0.5Mn_0.3Co_0.2O₂軟包電池在電解質與容量比為2.15gAh^?1（2.44 g Ah^?1，包括復合層的質量）下實現400次循環，或1.28 g Ah^?1（1.57 g Ah^?1，包括復合層的質量）、280 kPa的電堆壓力下（0.2 C充電，在4.3 V至0.05 C的恒定電壓下充電，以及在4.3 V至3.0 V的電壓窗口內1.0 C放電）實現100次循環。因此，這項工作中展示了基于單離子導體的復合層的合理設計為構建具有最小電解質含量的能量密集型可充電鋰金屬電池提供了一條前進的道路。

圖2. Li||NMC軟包電池的電化學性能

Weakly coordinated Li ion in single-ion-conductor-based composite enabling low electrolyte content Li-metal batteries, Nature Communications 2023 DOI: 10.1038/s41467-023-39673-1

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8. Nano Energy：調節氮空位的有序介孔Fe₂Nx電催化劑用于ORR和鋅-空氣電池

高效的過渡金屬電催化劑對克服氧還原反應（ORR）的遲緩動力學有著巨大的前景，而塊體材料中密集的活性位點堆積限制了電催化行為。因此，通過納米結構工程獲得分層形態對于豐富活性位點和促進相應的質量轉移至關重要。

在此，滑鐵盧大學陳忠偉教授、Deng Ya-Ping，河南師范大學白正宇教授團隊開發了具有調節氮空位的有序介孔Fe₂Nx電催化劑用于氧還原反應和鋅-空氣電池。具體而言，該工作構建了三維互連和有序介孔（3DOM）的Fe₂Nx裝飾在TiOy（Fe₂Nx@TiOy）。通過引入氮空位，增加的表面積和活性位點促進了ORR動力學，包括達到了高半波電位（0.88V對可逆氫電極）和高電流密度（0.8V時71mA cm^-2）。用Fe₂Nx@TiOy催化劑組裝的鋅-空氣電池呈現出809 mAh g^-1的高比容量。

圖1. Fe₂Nx@TiOy的結構表征

總之，該工作采用硬模板法制備了具有定制氮空位的3DOM Fe₂N_x鑲嵌在TiO_y上。密度泛函理論計算和X射線光電子能譜分析表明，由于氮空位的引入，氧衍生中間體的吸附和脫附的勢壘降低。隨著氮空位的形成，Fe-Fe配位引起結構扭曲，降低了勢壘，提高了電催化性能。用Fe2Nx@TiOy組裝的鋅-空氣電池在10 mA cm^-2放電超過146h時表現出優異的穩定性能。同時，在0.8V時的動能電流密度為71.34 mA cm^-2，半波電位為0.88 V表現出優異的ORR性能。這項工作確定了Fe₂N_x@TiO_y用于催化ORR缺陷工程的潛力，為構建高效的能量轉換和存儲的新型材料提供了新的見解。

圖2. Fe₂N@TiOy作用機制探究

Ordered Mesoporous Fe₂Nx Electrocatalysts with Regulated Nitrogen Vacancy for Oxygen Reduction Reaction and Zn-air Battery, Nano Energy 2023 DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108672

原創文章，作者：菜菜歐尼醬，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/12/28/6181216700/

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