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柔性鋰離子電池的發(fā)展對能量密度和高機械耐久性提出了要求。由于電極的可變形性受限，以及金屬集流體的平整光滑表面，電極材料與集流體之間的穩(wěn)定/耐久/可靠接觸仍然是一個挑戰(zhàn)，特別是對于負載質(zhì)量高且變形嚴重的電極。粘結(jié)劑在將電極材料顆粒粘結(jié)并粘附到集流體上起著重要作用。

成果簡介

近日，香港城市大學(xué)支春義教授等人開發(fā)了一種新型粘結(jié)劑，即聚丙烯酸-超分子聚氨酯脲（ASP），用于柔性鋰離子電池。該粘結(jié)劑將超分子聚氨酯脲與常規(guī)線性粘結(jié)劑聚丙烯酸（PAA）共價整合，所開發(fā)的獨特結(jié)構(gòu)和化學(xué)鍵設(shè)計產(chǎn)生高度可拉伸和彈性的三維聚合物網(wǎng)絡(luò)以及出色的粘附性，可以在電極中保持牢固的粘結(jié)，從而在劇烈的機械變形和電化學(xué)（去）鋰化過程中實現(xiàn)異常穩(wěn)定的循環(huán)性能。

相關(guān)工作以《Spider Silk-Inspired Binder Design for Flexible Lithium-Ion Battery with High Durability》為題在《Adv. Mater.》上發(fā)表論文。

圖文導(dǎo)讀

圖1 仿生設(shè)計

在自然界中，蜘蛛絲是最堅固的材料之一，具有極高的強度、優(yōu)異的韌性和彈性。這樣出色的機械性能與其獨特的分級結(jié)構(gòu)密不可分，尤其是主要序列和二級結(jié)構(gòu)等。氨基酸在多肽鏈中的空間排列被視為主要結(jié)構(gòu)，它們可以進一步組裝成以反平行β-片晶和無定形區(qū)域為特征的二級結(jié)構(gòu)。具體而言，β-片晶以獨特的氫鍵陣列形成，以支撐高強度、韌性和彈性。因此，通過合理設(shè)計氫鍵陣列，預(yù)期可以創(chuàng)建出具有優(yōu)異機械性能的材料。

圖2 力學(xué)性能測試

圖3 粘附性測試

圖4 電化學(xué)性能測試

為了評估基于開發(fā)的ASP的柔性電池在不同應(yīng)力條件下的性能，作者制備了基于傳統(tǒng)軟包結(jié)構(gòu)的LCO/石墨全電池，并測試了1C下的放電容量和循環(huán)性能。該電池經(jīng)歷了從平面到彎曲、扭轉(zhuǎn)、卷曲和折疊等不同形變。由于開發(fā)的ASP粘結(jié)劑具有堅固的粘附性和機械性能，電極對各種嚴酷形變具有很高的抵抗能力。此外，從恒流充放電曲線可以觀察到過電位的小變化以及在不同負荷下幾乎重疊的充電和放電平臺。彎曲電池顯示出卓越的倍率性能，在0.5C、1C、2C和3C下的放電容量分別達到141.8、138.8、132.0和119.1 mA·h/g，證明在高電流密度下具有顯著的輸出能力。

值得注意的是，考慮到能量密度的計算，大多數(shù)結(jié)構(gòu)化的柔性電池是基于水置換體積來計算的，因此其能量密度要比基于真實體積的電池高得多。特別是結(jié)構(gòu)化電池（如波浪狀、圓柱狀、節(jié)點狀）的水置換體積可能比真實體積少20%-50%，導(dǎo)致了夸大的能量密度。在作者的情況下，使用真實體積計算能量密度，達到了420 Wh/L，這高于大多數(shù)柔性電池的能量密度。

圖5 石墨電極的形貌表征

經(jīng)過循環(huán)和動態(tài)力學(xué)負載測試后，取出電極并利用掃描電子顯微鏡（SEM）研究其形貌。基于ASP的電極的橫截面圖像證實了與集流體的牢固接觸，相比之下，基于PVDF的電極出現(xiàn)了剝離現(xiàn)象，這歸因于它與鋁集流體之間較弱的范德華力。此外，石墨負極形貌也呈現(xiàn)明顯差異。在進行嚴格的滾壓測試和循環(huán)后，使用PAA和CMC作為粘結(jié)劑的電極出現(xiàn)了明顯的開裂，并與銅箔發(fā)生剝離（圖5a、b），與恒流充放電曲線中的明顯電壓波動相對應(yīng)。同樣的結(jié)果也在動態(tài)彎曲和扭曲測試中得到了驗證。

為了揭示PAA和CMC粘結(jié)劑在動態(tài)變形后的失效原因，作者建立了三個有限元（FE）模擬機械模型。結(jié)果表明，PAA和CMC的局部最大應(yīng)力都高于其相應(yīng)的屈服強度，意味著發(fā)生了塑性變形和不可逆損傷。因此，由于其有限的柔韌性，PAA和CMC粘結(jié)劑無法承受動態(tài)變形，并且無法進一步確保電極的完整性。然而，使用ASP粘結(jié)劑的石墨負極在經(jīng)歷動態(tài)滾壓測試后呈現(xiàn)出光滑的表面形貌和完好的顆粒。

電極的形貌完整性主要影響電池的接觸可靠性和電化學(xué)性能。通過三維映射電極微觀結(jié)構(gòu)是監(jiān)測微觀結(jié)構(gòu)細節(jié)的有效方法，其中X射線計算機斷層掃描（X-ray CT）是先進的技術(shù)。作者通過重建連續(xù)獲取的2D透射圖像來獲得圖像。圖5d和5e是基于ASP的石墨電極的概覽和隨機選擇的區(qū)域。顯示了電極在三個不同平面（XY、XZ和YZ）上的外觀，展示了電極的完整性和牢固的界面接觸，沒有任何裂紋，確認了SEM的觀察結(jié)果。此外，均勻分散的顆粒和致密的電極也得到了驗證。因此，ASP粘結(jié)劑在實現(xiàn)顆粒與顆粒以及顆粒與集流體之間良好粘結(jié)接觸方面發(fā)揮著重要作用，其出色的粘附性和機械性能可以有效幫助電極在變形過程中承受拉伸和壓縮應(yīng)變。

總結(jié)展望

綜上，受到蜘蛛絲中β-片晶中獨特氫鍵陣列的啟發(fā)，本文設(shè)計了一種獨特的粘結(jié)劑，將SPU和PAA結(jié)合在一起，形成高粘附力、彈性和韌性的網(wǎng)絡(luò)。團隊采用ASP粘結(jié)劑制備的柔性電池實現(xiàn)了高達420 Wh/L的真實能量密度，具有前所未有的機械穩(wěn)定性。這種設(shè)計的ASP粘結(jié)劑具有出色的粘附性、機械耐久性和電化學(xué)性能，具有很大的潛力，并為高負載質(zhì)量和柔性設(shè)計的電池應(yīng)用開辟了新視角。

文獻信息

Yanbo Wang,? Jiaxiong Zhu,? Ao Chen,? Xun Guo,? Huilin Cui,? Ze Chen,? Yue Hou,? Zhaodong Huang,? Donghong Wang,? Guojin Liang,? Shan Cecilia Cao,? Chunyi Zhi Spider Silk-Inspired Binder Design for Flexible Lithium-Ion Battery with High Durability . Adv. Mater. 2023, 2303165. https://doi.org/10.1002/adma.202303165

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