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1. 竇世學/陳立鋒/侯之國AFM：操縱氧空位加速離子動力學，實現優異的鋅離子電池！

電池頂刊集錦：竇世學、麥立強、楊會穎、康飛宇、熊訓輝、周江、陳立鋒、王波、葉志鎮等成果！

釩基插層材料在水系鋅離子電池（ZIBs）中的應用引起了廣泛關注。然而，由于強烈的靜電作用，鋅離子層間擴散緩慢，嚴重限制了其實際應用。

圖1 O_v-ZVO的理化和結構表征

臥龍崗大學竇世學、中國科學技術大學陳立鋒、侯之國等制備了富氧空位的V₂O₅結構（Zn_0.125V₂O₅·0.95H₂O nanoflowers，O_v-ZVO），其具有擴大的層間空間和優異的結構穩定性，可用于制備優良的ZIBs。

原位電子順磁共振（EPR）和X射線衍射（XRD）表征顯示，由于晶格水部分逸出，在相對較低的反應溫度下產生了大量的氧空位。原位光譜和密度泛函理論（DFT）計算揭示了氧空位的存在降低了Zn²⁺在O_v-ZVO中的擴散障礙，削弱了Zn和O原子之間的相互作用，從而有助于獲得優異的電化學性能。

圖2 O_v-ZVO和ZVO的電化學性能

因此，Zn||Ov-ZVO電池在0.1 A g^-1條件下顯示出402 mAh g^-1的顯著容量，并在2673 W kg^-1條件下表現出193 Wh kg^-1的驚人能量輸出。此外，作為概念驗證，Zn||O_v-ZVO小軟包電池在0.5 A g^-1時可達到350 mAh g^-1的高容量，顯示了其巨大的實際應用潛力。該研究為氧空位納米結構的形成和氧空位改善電化學性能提供了基本見解，為缺陷功能化先進材料的發展提供了新的途徑。

圖3 O_v-ZVO正極的Zn²⁺存儲機制

Manipulating Oxygen Vacancies to Spur Ion Kinetics in V2O5 Structures for Superior Aqueous Zinc-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202305659

2. 麥立強/羅雯Small Methods：共溶劑電解液設計抑制K⁺/Zn²⁺混合電池的相變

六氰合鐵酸錳（MnHCF）具有無毒、能量密度高、成本低等優點，是最有前景的水系電池正極材料之一。但是從MnHCF到六氰合鐵酸鋅（ZnHCF）的相變以及Zn²⁺較大的斯托克斯半徑會導致水系鋅電池快速的容量衰減和較差的倍率性能。

圖1 電解液設計

武漢理工大學麥立強、羅雯等設計并構建了碳酸丙烯酯（PC）-三氟甲磺酸（OTF）-H₂O的溶劑化結構，以解決上述難題。具體而言，這項工作以MnHCF為正極，鋅金屬為負極，KOTf/Zn(OTf)₂為電解液，PC為共溶劑，制備了K⁺/Zn²⁺混合電池。

研究顯示，PC的加入可以有效地調整電解液的溶劑化結構，形成PC-OTF-H₂O的手拉手結構，在一定程度上抑制了MnHCF向ZnHCF的相變，此外，PC的加入還抑制了鋅的枝晶生長和析氫反應。

圖2 電解液的溶劑化結構表征

受益于上述優勢，MnHCF/Zn混合共溶劑電池在1 A g^-1條件下表現出118 mAh g^-1的可逆容量和高循環性能，循環1000次后容量保持率為65.6%，并在2.5 A g^-1條件下循環8000次后容量保持率為66.7%。該研究結果表明，合理設計電解液的溶劑化結構對高能量密度水系混合離子電池的開發具有重要意義。

圖3 電化學性能研究

Co-Solvent Electrolyte Design to Inhibit Phase Transition toward High Performance K+/Zn2+ Hybrid Battery. Small Methods 2023. DOI: 10.1002/smtd.202300617

3. 王波/張迪AFM：金屬納米顆粒與含氧官能團協同，實現碳負極快速穩定儲鉀

碳材料表面接枝的含氧官能團（OFGs）可作為活性位點可逆地儲存鉀，同時有助于形成穩定的固態電解質界面層，從而提高容量和循環穩定性。然而，過量的OFGs會破壞導電性，從而導致電子轉移電阻增加，進而造成倍率低下。

圖1 材料制備及表征

河北科技大學王波、張迪等從理論上證明了嵌入的金屬Co粒子可以與OFGs中的C-O-C分子協同作用，加速鉀離子吸附（△E = -1.62 eV），并調節電子結構，從而保證高容量和高倍率。有鑒于此，植入Co的O-摻雜碳得到了很好的應用，此外，作者發現熱解溫度可以有效調節Co含量和C-O-C比例。各種表征表明，引入的Co不僅顯著提高了C-O-C對鉀離子的吸附能力，而且催化了石墨碳的生成。

圖2 Co@C-850樣品的電化學性能

得益于這些優勢（如吸附能力和導電性能的增強），最佳Co含量和C-O-C比例的樣品具有254.7 mAh g^-1的高容量和優異的倍率能力（在2 A g^-1條件下為202.9 mAh g^-1），同時具有超過2000次循環的長循環穩定性，顯著優于之前報道的大多數碳負極。這項工作為應用金屬納米粒子和表面官能團物種的協同效應開發高性能鉀離子電池提供了新的視角。

圖3 全電池性能

Cobalt Nanoparticles Synergize with Oxygen-Containing Functional Groups to Realize Fast and Stable Potassium Storage for Carbon Anode. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202304753

4. 楊會穎/周江ACS Energy Lett.：低成本添加劑實現高可逆鋅金屬電池

由枝晶和寄生副反應造成的不穩定鋅界面極大地阻礙了水系鋅金屬電池（AZMBs）的應用。

圖1 Zn-EDL的結構和界面行為的示意圖

新加坡科技設計大學楊會穎、中南大學周江等提出了一種高效的吸附添加劑策略來重塑電雙層并調節鋅界面化學性質。具體而言，由于2-羥基-4′-(2-羥基乙氧基)-2-甲基苯丙酮(Irgacure 2959)具有較強的吸附能力、分子間氫鍵和暴露的強電負羰基，因此被選用。所構建的自適應吸附層有助于形成局部的H₂O、SO₄^2-貧化環境和沿(002)平面的鋅沉積水平排列，從而賦予鋅電化學熱力學穩定性和高度可逆性。

圖2 半電池性能

因此，在2 M ZnSO₄電解液中，僅需0.1 g L^-1 Irgacure 2959就實現了3800小時的可逆沉積/剝離和99.8%的高庫侖效率，此外，即使在65% DOD條件下，也能實現330 h的可逆沉積/剝離。

更令人感興趣的是，在實際應用中，這種經濟型添加劑（0.016美元L^-1）可使Zn/VS₂電池在2.5的低正負容量比（正極質量負載：10.8 mg cm^-2）下穩定放電500次。該工作驗證了Zn的界面化學性質與內亥姆霍茲平面(IHP)中的吸附物種相關，并為經濟型長壽命AZMB和類似存儲介質的吸附型添加劑設計提供了基本見解。

圖3 全電池性能

Interfacial Molecule Engineering for Reversible Zn Electrochemistry. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00859

5. 浙江大學EnSM：牛磺酸介導的動態橋接策略實現高穩定鋅金屬負極

圖1 電解液設計

枝晶生長和寄生反應是鋅金屬負極的重要問題。浙江大學葉志鎮、黃靖云、王勇等首次提出了一種在改性的Zn²⁺溶劑化鞘和改良的表面內亥姆霍茲平面（IHP）吸附之間進行動態橋接的策略，來提高鋅負極的可逆性。

為此，這項工作引入了一種β-氨基酸鏈添加劑–?；撬幔═A）作為媒介。由于-NH₂基團(-NH₃)的質子化和-SO₃H基團(-SO₃)的去質子化，TA分子在水溶液中以兩親性存在，相互之間存在鹽橋作用。CV測試的峰形保持不變，表明TA不易被還原，這是由于電正性的-NH₃⁺基團和電負性的-SO₃^–基團被兩個碳原子隔開的緣故。TA的-NH₃和-SO₃基團分別與Zn負極和Zn²⁺具有很高的親和力，可以同時調節溶劑化鞘和IHP吸附，從而抑制析氫反應。

圖2 半電池性能

通過-SO₃和-NH₃之間的鹽橋作用，通道可以誘導含TA的溶劑化Zn²⁺優先遷移和沉積，形成（002）紋理，而剩余的TA則吸附在表面形成新的通道。吸附在IHP中的TA由于靜電排斥作用而被洗脫，并與剝離的Zn²⁺重組為溶劑化的分子。動態轉換過程僅使用微量的TA介質就能顯著提高Zn沉積/剝離穩定性（超過4000小時），并在2400次循環中將平均庫侖效率（CE）提高到99.9%。

此外，在每個試驗條件下都能實現低極化電壓誘導均勻成核。總體而言，這項工作為實現高性能水系鋅金屬電池（AZMBs）的電解液工程提供了新的見解。

圖3 Zn||α-MnO₂全電池性能

Taurine-Mediated Dynamic Bridging Strategy for Highly Stable Zn Metal Anode. Energy Storage Materials 2023. DOI: 10.1016/j.ensm.2023.102882

6. 翟登云/康飛宇AFM：4.9 V鉀離子全電池

采用石墨負極和高壓正極的鉀離子電池被認為是大規模儲能的最佳選擇。然而，缺乏合適的電解液嚴重阻礙了高壓鉀離子電池的發展。

圖1 電解液的氧化穩定性及Al集流體分析

清華大學深圳國際研究生院翟登云、康飛宇等提出了一種含氟磷酸鹽的稀（0.8 m）電解液，它與石墨負極和高壓正極都表現出非凡的兼容性。磷酸酯溶劑-三(2,2,2-三氟乙基)磷酸酯(TFP)具有弱溶劑化能力，不僅能在石墨負極上形成穩固的陰離子衍生固態電解質相，而且能在高壓下有效抑制Al集流體的腐蝕。同時，氟化TFP溶劑的高氧化穩定性使氟磷酸釩鉀(KVPO₄F)正極能夠穩定地進行超高壓(4.95 V)循環。

圖3 K/KVPO₄F半電池性能

受益于上述優勢，采用TFP基電解液，基于石墨負極和KVPO₄F正極的4.9 V級鉀離子全電池顯示出相當優異的循環性能，200次循環后容量保持率高達87.2%。這種同時兼容4.9 V級正極和石墨負極的稀電解液目前尚未見報道，因此，該研究為利用具有弱溶劑化能力和高氧化穩定性的溶劑開發高壓鉀離子電池稀電解液提供了一條途徑。

圖3 石墨/KVPO₄F全電池性能

A Dilute Fluorinated Phosphate Electrolyte Enables 4.9 V-Class Potassium Ion Full Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202305829

7. 孔令斌Small：核殼結構設計顯著提高鈉離子電池的倍率和循環性能

普魯士藍類似物成本低廉，理論比容量高，非常適合作為鈉離子電池的正極材料。普魯士藍類似物之一的Na_xCoFe(CN)₆ (CoHCF)具有較差的倍率性能和循環穩定性，而Na_xFeFe(CN)₆ (FeHCF)具有較好的倍率性能和循環性能。

圖1 樣品形貌分析

蘭州理工大學孔令斌等設計了以CoHCF為核，FeHCF為殼的CoHCF@FeHCF核殼結構，以提高其電化學性能。TEM證明了核殼結構的成功制備，TG表明復合材料樣品的結晶水含量較低。通過電化學性能測試，核殼結構復合材料樣品在20C高倍率下的比容量為54.8 mAh g^-1，在1C下循環100次的容量保持率為84.1%，在5C下循環200次的容量保持率為82.7%；而未改性的Co-HCF在20C高倍率下比容量幾乎消失，在1C下循環100次的容量保持率為78.5%，在5C下循環200次的容量保持率為59.9%。

圖2 不同電極的電化學性能對比

動力學分析表明，在0.2 mV s^-1條件下，CoHCF@FeHCF的表面電容為69.25%，高于未改性CoHCF的51.92%。由CV計算的表觀鈉離子擴散系數表明，CoHCF@FeHCF核殼結構的單個氧化還原峰具有更大的鈉離子擴散動力學特性，EIS測試的表觀鈉離子擴散系數也有類似的結論。因此，核殼結構的設計有利于加速電極的動力學過程。

圖3 動力學研究

Designing CoHCF@FeHCF Core–Shell Structures to Enhance the Rate Performance and Cycling Stability of Sodium-Ion Batteries. Small 2023. DOI: 10.1002/smll.202302788

8. 熊訓輝Nature子刊：人工動態凝膠SEI助力超高比率大容量鋰金屬負極

構建穩定的人工SEI已成為克服鋰金屬負極差可逆性的最有效策略之一，但在10 mA cm^-2以上的高電流密度和10 mAh cm^-2以上的大面積容量條件下，其保護作用仍顯不足。

圖1 CS/DF-PEG-DF薄膜的設計和力學性能

華南理工大學熊訓輝等報告了一種動態凝膠來制備堅固的人工層，以在超高電流密度和面容量下實現穩定的鋰金屬負極。具體而言，這項工作通過殼聚糖（CS）和二苯甲醛封端的遙爪聚乙二醇（DF-PEG-DF）在二甲基亞砜（DMSO）溶劑中的交聯反應制備了動態凝膠。

得益于柔性聚乙二醇（PEG）骨架和離子導電的剛性殼聚糖組分，CS/DF-PEG-DF-SEI層具有足夠的延展性、良好的機械強度和高離子導電性。此外，CS中豐富的極性基團為與鋰金屬的有效粘附和Li⁺在Li/電解質界面的均勻分布提供了大量的相互作用位點。

圖2 CS/DF-PEG-DF@Li的反應機理和化學穩定性

結果，CS/DF-PEG-DF@Li負極在0?mAh?cm^?2和10?mA?cm^?2的條件下，表現出前所未有的循環穩定性，超過3200小時。此外，它還實現了優異的循環穩定性，并具有88.0%的超高鋰利用率。當與高負載真極配對時，CS/DF-PEG-DF@Li負極也顯示出增強的循環穩定性和倍率性能。作者認為，同時具有優異的機械性能和高離子電導率將是穩定SEI的關鍵因素，這可以為穩定鋰金屬負極的界面設計提供啟示。

圖3 Li||Cu半電池和Li||S/Li||LFP全電池的電化學性能

Dynamic gel as artificial interphase layer for ultrahigh-rate and large-capacity lithium metal anode. Nature Communications 2023. DOI：10.1038/s41467-023-39636-6

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