由于惰性的鋰親和力和較差的Li +調節能力,金屬鋰容易沉積在基底材料的頂部,進一步增加了短路的風險。因此,引導鋰沉積并調整基材底部的Li +通量是非常必要的。
在此,廣州工業大學劉全兵,懷柔實驗室Zhang Rui等人制備了雙梯度框架以誘導Li+遷移和沉積。雙梯度框架結合具有較低Li+遷移勢壘的上部Ni3S2納米線和具有較強Li親和力的底部Ni2P納米線,這種合理的組分分布克服了離子濃度梯度,獲得了“階梯堆積”的鋰沉積模式。
此外,原位形成富含Li2S/Li3P的SEI進一步促進Li+向內部骨架的傳輸。因此,在230個循環中實現了98%的高平均庫侖效率和180小時的循環壽命(10 mA cm -2、5 mAh cm -2 )。LiFePO4全電池還表現出相當大的容量保持率。
圖2. 鋰沉積示意圖
總之,該工作精心構建了一種雙梯度框架(Ni2P/Ni3S2 NWs-NF),通過調節定向鋰成核和鋰擴散實現無枝晶鋰沉積。納米線結構不僅加強了導電網絡的連接,還為鋰沉積提供了空間,緩解了反復充放電過程中的體積變化。同時,富含Li2S和Li3P的SEI層進一步推動了鋰在骨架中的快速傳輸滲透。在實際條件下(10 mA cm-2、5 mAh cm-2),該電池在 230 次循環中實現了 98% 的超高平均庫侖效率和 180 h 的穩定壽命。
此外,鋰-Ni2P/Ni3S2 NWs-NF||LFP (10 mg cm-2)也表現出優異性能和容量保持率。總之,該項工作為實現均勻鋰沉積效應提供了一種出色的策略,并展示了梯度框架在實際 LMA 中應用的無限潛力。
圖2. 電池性能
Lithium Dredging and Capturing Dual-Gradient Framework Enabling Step-Packed Deposition for Dendrite-Free Lithium Metal Anodes, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202302862
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