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成果簡介

鋅離子水系電池的金屬鋅陽極由于嚴重的枝晶和副反應問題導致循環穩定性差，尤其是在高倍率和高容量情況下。基于此，南方科技大學趙天壽院士和曾林教授（通訊作者）等開發了兩種由氮摻雜石墨烯納米纖維簇錨定在改性多通道碳垂直石墨烯陣列上組成的三維分層石墨烯矩陣。徑向碳通道的石墨烯基體擁有高比表面積和高孔隙率，其可有效降低表面局部電流密度，調控Zn²⁺濃度梯度以及均勻電場分布來調節Zn沉積。結果就是功能化的基質在120 mA cm^-2條件下循環3000次后的庫侖效率達到99.67%，使用復合鋅陽極的對稱電池在80 mA cm^-2和80 mAh cm^-2條件下循環2600小時后無枝晶突起。設計的全電池顯示出16.91 mAh cm^-2的驚人容量。與活性炭匹配的鋅電容器在40 mA cm^-2的條件下顯示出20000次的長期循環性能。這種為鋅陽極構建三維分層結構的策略可能會為金屬陽極在高倍率和高容量下的運行開辟一條新的途徑。

研究背景

金屬鋅作為水性鋅離子電池的正極材料受到廣泛關注由于其高理論容量（820 mAh g^-1，5855 mAh cm^-3）、低氧化還原電位（-0.76 V vs. SHE）以及環境友好和安全的特性。這些優點使得水性鋅離子電池成為最有前途的實際應用儲能技術之一。然而，諸如鋅枝晶生長、析氫反應等副反應以及鋅腐蝕等挑戰嚴重影響了這些電池的可逆性和循環性能，限制了其廣泛的商業應用。有害鋅枝晶在高電容和高電流密度下的形成尤其嚴重，其會導致鋅電鍍/剝離不均勻、廣泛的枝晶生長和體積膨脹。由于鋅暴露面積增大，這些問題進一步加速了析氫反應和鋅腐蝕。此外，在高電流密度和高容量條件下，快速充放電過程會加劇這一問題，導致鍍鋅層過厚和鋅剝離不完全。已經提出了幾種策略來解決由鋅陽極引發的這些問題，如表面改性，電解質優化、隔膜選擇和電極結構設計。首先，在鋅陽極上涂覆各種改性表面涂層已被普遍用于隔離電極和電解液，通過提供均勻的電場、離子通量和物理屏障來抑制鋅枝晶和緩解鋅腐蝕。其次，電解液的組分、濃度和形式對電池的可逆容量和可充電性起著至關重要的作用。

為了優化鋅的電化學性能并解決諸如鋅腐蝕、鈍化、形狀變化和枝晶生長等難題，各種電解質添加劑和凝膠電解質被使用。這些策略旨在抑制鋅腐蝕、減輕鋅鈍化、最小化形狀變化和抑制鋅枝晶生長。此外，一系列功能性電解質的應用優化了離子傳輸速率和離子通量，調節了Zn晶體的生長，有助于提高速率/容量和延長使用壽命。此外，三維導電基體被用作集流體，通過降低局部電流密度和緩解鋅枝晶的形成來最小化極化。在這些方法中，枝晶生長和鋅陽極的循環壽命都得到了一定程度的緩解，然而，這些策略仍存在一些未解決的問題，這限制了它們在鋅電池中的性能水平。同時，以往的策略大多是在相對溫和的條件下進行測試和運行，難以滿足極端工況的安全性。大電流(40 mA cm^?2)和大容量(40 mAh cm^?2)下的Zn枝晶仍然是一個嚴重的問題，這將導致極端條件下電化學性能差和操作性低。因此，采取不同的設計方法來減輕鋅枝晶，使鋅電池在高電流密度和高容量的條件下穩定運行是非常重要的。

設計三維多孔結構是解決鋅電極相關挑戰的一種廣泛采用的方法。這是因為三維多孔結構具有較大的比表面積，可降低三維鋅電極上的局部電流密度，從而降低電池性能和成本。碳基材料以其高導電性、輕質和易于制造而著稱，通常用作鋅陽極的導電基質。然而，水性鋅離子三維基底的設計仍面臨一些挑戰。因此，我們迫切需要開發可替代的三維基體以實現無枝晶的鋅陽極，同時在高電流密度和高容量下保持均勻的鋅電鍍/剝離。

圖文導讀

圖1.?以穩定鋅陽極為目標的三維分層結構石墨烯矩陣設計示意圖

圖2. 結構和形貌表征

圖3. Zn/3D-LFGC、Zn/3D-RFGC和Zn/Cu半電池中不同電極的電化學性能

圖4. Zn/3D-LFGC、Zn/3D-RFGC和Zn/Cu半電池中不同電極的電化學性能

圖5. 探究鋅沉積機理

圖6. 研究電極-電解質界面中的界面組分和傳輸動力學

圖7. 用于全電池和電容器的3D-RFGC@Zn陽極的電化學性能

總結展望

作者提出了一種利用獨立、輕質、親鋅的三維分層石墨烯矩陣構建高性能、穩定的鋅復合陽極的新方法，其具有優異的倍率和容量。通過一步熱化學氣相沉積法合成的3D-RFGC基質具有高比表面積、高孔隙率和均勻的多孔結構，可有效降低局部電流密度，減少Zn²⁺濃度梯度，并確保均勻的電場分布以調節Zn沉積。具有豐富親鋅位點的垂直石墨烯陣列和石墨烯納米纖維簇的表面修飾促進了具有高電流密度和表面積容量的高性能金屬鋅陽極的實現。因此，功能化的3D-RFGC@Zn陽極在120 mA cm^-2的高電流密度下，在3000次循環中以較低的過電位表現出99.67%的CE值。采用3D-RFGC@Zn陽極的對稱電池在7200次循環過程中表現出優異的穩定性，具有平穩的沉積和快速動力學的特點。尤其值得注意的是，3D-RFGC@Zn陽極在電流密度為80 mA cm^-2時表現了出色的性能，它在2400小時內以80 mAh cm^-2的超高容量穩定運行。

此外，將這些三維石墨烯基質加入到V₂O₅@3D-LC/3D-RFGC@Zn、MnO₂@3D-LC/3D-RFGC@Zn和AC@3D-LC/3D-RFGC@Zn電容器等全電池中時，由于它們能夠促進鋅的均勻沉積，因此有助于實現優異的倍率性能和顯著改善的循環穩定性。這種采用三維石墨烯基質作為鋅陽極的策略為開發能夠在高倍率、高容量和高放電深度條件下工作的金屬陽極提供了一條前景廣闊的途徑。

文獻信息

3D hierarchical graphene matrices enable stable Zn anodes for aqueous Zn batteries.?Nat Commun?14, 4205 (2023).

https://doi.org/10.1038/s41467-023-39947-8

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