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【研究背景】

鋰硫（Li-S）電池因其具有高的理論能量密度（≈2600 Wh kg^-1）、低成本和環保的優點而具有獨特的吸引力。然而，由于反應物硫（S）和放電產物硫化鋰（Li₂S）固有的物理電子絕緣性屬性，導致電極與活性物質之間的電子轉移受限。特別是在高S負載條件下，塊體硫物種的存在進一步加劇了長程電子轉移難度，進而造成了較差的反應速率和穩定性。較低的陰極反應速率和S/Li₂S的不完全轉化，導致鋰硫電池器件較差的倍率性能和較差的容量釋放。

目前，開發先進的固體催化劑是提高反應速率的有效策略之一。

引入可溶性氧化還原介質（RM）作為電子載體已被證實能有效催化鋰-氧電池中氧氣的還原反應（J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 6263-6270）。在惡劣的工況下，通過構建新的路徑加速S?Li₂S的轉換，實現高S/Li₂S的利用率，是構建先進的Li-S電池的迫切需要。

【工作簡介】

近日，河南大學趙勇教授團隊和浙江大學陸俊教授合作報道了一種新的催化化學：可溶性半醌，2-叔丁基-半蒽醌鋰（Li⁺TBAQ^??），同時作為e^–/Li⁺供體和受體進行S還原和Li₂S氧化。在初始充放電狀態下，Li⁺TBAQ^??能夠有效地對固體S和Li₂S活化，增加可溶性LiPSs數量，從而通過液相電子轉移路徑促進遠程電子轉移大大提高固-液-固反應速率。相關成果以“Accelerating S?Li₂S Reactions in Li–S Batteries through Activation of S/Li₂S with a Bifunctional Semiquinone Catalyst”為題，以全文形式在國際化學期刊Angewandte Chemie International Edition上發表。河南大學博士研究生朱雪冰為論文第一作者。

【圖文導讀】

【DFT+實驗】河南大學趙勇團隊Angew：半醌雙功能液相催化劑構建S?Li2S固/液/固反應路徑提升鋰硫電池性能新進展

圖1. 高S載量和低E/S比條件下S?Li₂S相互轉換反應示意圖。a，傳統有限的遠程電子轉移能力構建的固-液-固（SLS）反應路徑；b，半醌（TBAQ^??）作為液相雙功能催化劑促進長程電子轉移能力的SLS反應途徑。

圖2. Li⁺TBAQ^??與硫物種之間的化學反應。a，TBAQ、Li⁺TBAQ^??、Li⁺₂TBAQ^2-、Li⁺TBAQ^??+S和Li⁺TBAQ^??+Li₂S溶液的光學圖像和相應的紫外-可見吸收光譜。b-d,上述不同溶液的拉曼光譜。e-g,上述不同溶液的¹H NMR光譜。h,不同硫物種、Li⁺TBAQ^??和Li⁺₂TBAQ^2-的電子能帶邊緣與真空能的關系和帶隙中心。

圖3. Li⁺TBAQ^??介導的硫反應動力學。a，Li⁺TBAQ^??的CV曲線。b-d，鋰硫電池不同掃描速度下的CV曲線。e，陽極峰和陰極峰的電位間隙的柱狀圖。f, S₈→Li₂S_n過程的Tafel。g，Li₂S→Li₂S_n過程的Tafel。h, S₈→Li₂S₈過程的相對活化能。i, Li₂S→Li₂S₄過程的相對活化能。j, 不同掃描速率下的S活化率。k，不同掃描速率下的S利用率。l, S_act與S_uti和R_{(Pc1+Pt1)/Pc2}的關系。

圖4. 原位拉曼表征反應過程。a-d, 無/有Li⁺TBAQ^??時Li-S電池放電過程的原位拉曼光譜，以及相應的等高線圖和放電電壓曲線。e-h，無/有Li⁺TBAQ^??時Li-S電池充電過程的原位拉曼光譜,以及相應的等值線圖和充電電壓曲線。

圖5. Li⁺TBAQ^??參與的S還原和Li₂S氧化的電化學反應途徑。a, 電化學S還原反應方程及反應途徑示意圖; b, 電化學Li₂S氧化反應方程及反應途徑示意圖。

圖6. 鋰硫電池性能測試。a, 鋰硫電池的倍率測試; b-c，不同電流密度下鋰硫電池的恒流充放電曲線; d, 0.2 C電流密度下鋰硫電池的恒流充放電曲線;e-f, 鋰硫電池在0.2 C和0.5 C電流密度下的循環性能; g, 鋰硫電池放電后電化學阻抗譜; h-j, 1 C電流密度下鋰-硫電池的恒流充放電曲線（h,i）與之相應的循環性能（j）。

【結論】

我們證明2-叔丁基-半蒽醌鋰（Li⁺TBAQ^??）同時作為電子供體和受體進行S還原和Li₂S氧化。在初始充放電狀態下，Li⁺TBAQ^??能夠有效的對固體S和Li₂S活化，使可溶性LiPSs大量生成，從而通過液相電子轉移路徑促進遠程電子轉移大大提高固-液-固反應速率，進一步有效的提高了鋰硫電池的倍率性能和循環穩定性。結果表明，在7.0 mg cm^-2的高S負載和電流密度為1 C條件下，含有TBAQ^??的鋰硫電池的S利用率提高了5倍以上。并提出，S_act是篩選新型鋰硫電池催化劑和電解質的重要指標。本研究為從根本上理解S氧化還原化學和先進Li-S電池的實際應用提供了參考。

Xuebing Zhu, Tengfei Bian, Xiaosheng Song, Mengting Zheng, Zhengyuan Shen, Zewen Liu, Zhijie Guo, Jinling He, Zaiping Zeng, Feng Bai, Liping Wen, Shanqing Zhang, Jun Lu, Yong Zhao, Accelerating S?Li2S Reactions in Li–S Batteries through Activation of S/Li2S with a Bifunctional Semiquinone Catalyst, Angewandte Chemie International Edition, 2023.

https://doi.org/10.1002/anie.202315087

通訊作者簡介

趙勇教授?河南大學特種功能材料教育部重點實驗室特聘教授，博士生導師，國家海外引進高層次青年人才，研究方向為高比能電池新型電解質構筑和界面反應調控。主持國家級項目4項，在Joule、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Chem. Soc. Rev.等學術期刊上發表SCI論文五十余篇，授權發明專利5項。

陸俊教授?浙江大學講席教授，博士生導師，研究方向為高性能正極/負極材料、先進表征技術、鋰金屬電池、鋰硫電池、鋰空電池，下一代電池技術、電池回收等，獲得發明專利超過20項。以通訊作者/第一作者共發表SCI論文超過500篇，包括Science、Nature及其子刊Nature Energy、Nature Nanotechnology、Nature Catalysis、Nature Review Materials、Nature Communications共計超過60篇。擔任ACS Applied Materials & Interfaces副主編，電化學協會（ECS）電池分部成員，國際電化學能源科學院副委員和董事會委員。

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【DFT+實驗】趙勇Angew：液相催化劑構建S?Li2S固/液/固反應路徑提升鋰硫電池性能新進展

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