堿性水系電池由于其高電壓、低成本和高安全性而引起了廣泛的研究興趣。然而,金屬負極在堿性電解液中通常穩定性較差,副反應嚴重。有機物是解決這些問題的潛在替代品,但它們直接作為負極仍存在些許問題。在此,香港城市大學支春義團隊開發了一組有機吩嗪衍生物,包括吩嗪(PZ)、2-羥基吩嗪(PZ-OH)和1,2-二羥基吩嗪(PZ-2OH)作為堿性電池的負極材料。結果表明,引入羥基可使氧化還原電位降低0.4 V,分子內氫鍵形成的快速離子傳輸通道可顯著改善氧化還原動力學。優化的PZ-2OH||Ni(OH)2電池提供208 mAh g-1的高容量、247 Wh kg-1的高能量密度、高達9000次的超穩定循環能力和低容量衰減率(每個循環約0.075 ‰)。同時,該工作還展示了堿性PZ-2OH||空氣電池,進一步證明了PZ-2OH在堿性條件下的適用性。圖1. PZ、PZ-OH、PZ-2OH分子的電化學動力學差異總之,該工作合成了3種羥基數目不同的PZ、PZ-OH和PZ-2OH作為ANAB的負極材料,研究了羥基對電化學性能的影響,發現其結構-電化學活性具有很強的相關性。羥基作為電子給體基團引入吩嗪后,放電電位從-0.78 V (PZ)顯著降低至-1.07 V (PZ-2OH)。同時,帶有羥基的吩嗪衍生物通過羥基官能團的分子間相互作用提供了快速電荷傳輸通道,降低了電荷傳遞阻抗,具有比吩嗪更優越的倍率性能。結果表明,PZ-2OH||Ni(OH)2電池表現出優異的電化學性能,包括在0.2 A g-1時的高度可逆容量為178 mAh g-1,在10 A g-1時的高功率密度為26.2 KW kg-1,以及超過9000次循環的穩定可循環性。此外,PZ-2OH||空氣全電池的成功制備進一步證明了PZ-2OH材料在堿性電池中的普遍適用性。因此,該研究為設計吩嗪衍生物負極材料提供了豐富的機會,從而促進了高性能ANAB的探索。圖2. 電池性能Tailoring hydroxyl groups of organic phenazine anode for high-performance and stable alkaline batteries,Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee01212c