全固態鋰金屬電池可以解決電池循環壽命和能量密度不足的關鍵挑戰。長循環無枝晶全固態鋰金屬電池需要精確定制固態電解質（SSE）的鋰離子傳輸。

在此，加拿大西安大略大學孫學良，Tsun-Kong Sham，James A. Dawson等人報道了一種精確定制鹵化物Li₃InCl₆ SSE的鋰離子傳輸，包括粒內（晶粒內）和粒間（晶粒間）鋰離子傳輸。具體而言，鋰離子在晶體中的遷移機制是由增強的Li、In和Cl空位和較低的跳躍能壘決定的。晶粒之間的鋰離子傳輸機制是由晶粒之間空隙的消除和導電晶界的形成決定的，進而提高SSE對鋰枝晶的抑制能力。

由于增強了鋰離子傳導和枝晶抑制能力，與富鎳LiNi_0.83Co_0.12Mn_0.05O₂正極和鋰金屬負極相結合的全固態鋰金屬電池在0.5 C的高電流密度下實現了超長的循環壽命（2000次循環，93.7%的容量保持率）。

圖1. 鋰離子傳輸示意圖

總之，該工作在Li₃InCl₆ SSE中精確定制鋰離子傳輸可實現長循環壽命的無枝晶全固態鋰金屬電池。室溫鋰離子電導率從 6.95×10^-4 到 4.4×10^-3 s/cm，提高了約一個數量級。晶體中的遷移機制是由增強的Li、In和Cl空位和較低的跳躍能壘決定的。晶粒之間的鋰離子傳輸機制是由晶粒之間空隙的消除和導電晶界的形成決定的，進而提高SSE對鋰枝晶的抑制能力。

由于離子電導率的提高、空隙的消除、晶粒間超離子導電晶界的形成以及對鋰枝晶抑制能力的提高，該工作展示了一種長循環壽命的全固態金屬鋰電池設計，其正極為富鎳LiNi_0.83Co_0.12Mn_0.05O₂，負極為金屬鋰。該電池在0.1 C 條件下循環 300 次容量保持率為 82.2%，0.5 C 條件下循環 2000 次后容量保持率為 93.7%）。因此，該工作成為全固態鋰金屬電池領域的一個重要突破，為未來電動汽車的發展奠定了基礎。

圖2. 電池性能

Precise Tailoring of Lithium-Ion Transport for Ultra-long-cycling Dendrite-free All-Solid-State Lithium Metal Batteries，Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202302647