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與目前的鋰離子電池相比，采用鋰陽極和陶瓷電解質的全固態電池有可能在性能上實現一個臺階式的變化。

然而，在實際充電速率下，鋰枝晶(細絲)形成并穿透陶瓷電解質，導致短路和電池失效。先前的枝晶侵徹模型，通常集中在枝晶萌生和擴展的單一過程上，Li在其尖端驅動裂紋。

在此，來自英國牛津大學的T. James Marrow & Charles W. Monroe & Peter G. Bruce等研究者證明了上述過程中起始和傳播是分開的。鋰沉積到亞表面孔隙中，通過微裂紋將孔隙與表面連接起來。相關論文以題為“Dendrite initiation and propagation in lithium metal solid-state batteries”于2023年06月07日發表在Nature上。

通過操作式X射線計算機斷層掃描(XCT)和聚焦離子束掃描電鏡(FIB-SEM)獲得的陶瓷電解質微觀結構，結合微懸臂測量的局部(晶界)斷裂強度，用于預測起始時的臨界電流。

幾MPa的堆壓不會影響臨界起始電流，但高于50 MPa的值(文獻中典型的值)會降低它。當孔隙靠近時，先前建議在亞表面孔隙中發生的電場和電流密度增強被減少，這也會影響臨界電流的預測。

在實際電池中，鋰陽極的壓力可以外部施加或內部發展。通過改變堆壓，研究者可以系統地研究在充電過程中對鋰陽極施加壓力對裂紋擴展的影響。雖然鋰絲在鍍層過程中會伸長并在剝離過程中收縮，但堆壓會在每個循環中誘導凈絲伸長。

研究者確定了在干燥裂紋內填充鋰的臨界長度，該長度會導致裂尖擴散。適度的堆壓(7 MPa)會使鋰絲在幾個循環后達到這個臨界擴散長度，在中等電流密度下。通過降低堆壓，短路之前的循環壽命可以大大延長。

一個帶有鋰陽極的Li₆PS₅Cl固體電解質電池，在4.0 mA cm^?2的鍍層電流密度和0.05 mA cm^?2的剝離電流密度(每半周容量為0.5 mAh cm^?2)下循環35次后，在7 MPa的堆壓下失效，而在大氣壓力(0.1 MPa)下的相同電池經過五倍的循環延長，避免了短路170次。

結果表明，枝晶可以通過抑制其傳播來抑制。抑制枝晶穿透可以根據抑制起始或傳播來實現，前者通過增加局部斷裂強度以及最小化孔徑和控制孔距，后者通過最大化電解質斷裂韌性并最小化對鋰陽極的壓力來實現。

先前的枝晶侵徹模型，通常集中在枝晶萌生和擴展的單一過程上，Li在其尖端驅動裂紋。在這里，研究者展示了起始和傳播是兩個獨立的進程。

起始源于鋰沉積到亞表面孔隙中，通過連接孔隙到表面的微裂紋實現。一旦充滿，進一步充電會在孔隙中產生壓力，因為鋰(粘彈性流動)向表面緩慢擠出，導致裂紋形成。

相比之下，枝晶傳播是通過楔形開口實現的，鋰驅動干燥裂紋從后面而不是尖端開始。雖然起始由晶粒邊界處的局部(微觀)斷裂強度決定，但孔徑、孔群密度和電流密度取決于陶瓷的(宏觀)斷裂韌性、部分占據干燥裂紋的鋰枝晶(絲)長度、電流密度、堆壓和每個循環中可訪問的電荷容量。降低堆壓會抑制傳播，顯著延長在已發生枝晶的電池中短路之前的循環次數。

圖1. 在Li/Li₆PS₅Cl/Li電池的電鍍過程中，操作XCT虛擬橫截面顯示了枝晶裂紋從萌生到擴展到完全短路的發展過程。結合FIB-SEM與SIMS以及質譜分析提供了支持Li在固體電解質的亞表面區域存在的證據。

圖2. 枝晶裂紋萌生過程的示意圖及其意義。電流密度越大，孔隙中的壓力越大，當壓力超過固體電解質的局部(晶界)斷裂強度時，就會發生裂紋。

圖3. 枝晶裂紋擴展。更長的Li枝晶、更高的電流和更大的堆壓促進裂紋擴展。Li枝晶不需要完全填充裂紋即可滿足裂紋擴展所需的斷裂準則。

圖4. 不同堆疊壓力下鋰枝晶的擴展。較大的堆壓減少了短路的循環次數。去除施加的堆壓可以延長循環時間。

文獻信息

Ning, Z., Li, G., Melvin, D.L.R.?et al.?Dendrite initiation and propagation in lithium metal solid-state batteries.?Nature?618, 287–293 (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-05970-4

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-05970-4

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