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?北理白瑩/吳川/李雨AM：具有前所未有的儲(chǔ)鈉能力的多級(jí)梯度有序硅負(fù)極

雖然采用晶體硅陽(yáng)極的鈉離子電池具有很高的理論容量，但由于硅儲(chǔ)存鈉的效果不佳（容量小于40 mAh g^-1），因此性能較差。

圖1. 原子排列對(duì)硅陽(yáng)極的影響

北京理工大學(xué)白瑩、吳川、李雨等采用了原子有序結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)策略，通過(guò)簡(jiǎn)單的電化學(xué)重構(gòu)獲得了獨(dú)特的多級(jí)梯度有序硅（MGO-Si）。研究顯示，原位形成的短程、中程和長(zhǎng)程有序結(jié)構(gòu)構(gòu)建了穩(wěn)定的MGO-Si，有利于Na-Si相互作用和快速離子擴(kuò)散通道。

這些特性帶來(lái)了高可逆容量（50 mA g^-1時(shí)為352.7 mAh g^-1）和穩(wěn)定的循環(huán)性能（4000次循環(huán)后容量保持率為95.2%），在純硅電極中創(chuàng)下了記錄，有望成為鈉離子電池中陽(yáng)極的創(chuàng)新替代品。

圖2.?MGO-Si和晶體硅的電化學(xué)儲(chǔ)鈉性能對(duì)比

此外，由于鈉儲(chǔ)存涉及吸附-嵌入機(jī)制，梯度有序結(jié)構(gòu)的逐步構(gòu)建策略進(jìn)一步提高了比容量（100 mA g^–1時(shí)為339.5 mAh g^–1）。重建的Si/C復(fù)合材料顯示出449.5 mAh g^?1的高可逆容量，顯著優(yōu)于大多數(shù)碳質(zhì)陽(yáng)極。

這一設(shè)計(jì)原則的普遍性在其他惰性或低容量材料（微硅、SiO₂、SiC、石墨和TiO₂）中得到了證明，分別提高了原始材料容量的1.5–6倍，從而為更好地進(jìn)行電池設(shè)計(jì)提供了新的解決方案，以促進(jìn)鈉存儲(chǔ)能力。

圖3.?MGO-Si電極反應(yīng)機(jī)理的研究

Multilevel Gradient-Ordered Silicon Anode with Unprecedented Sodium Storage. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202310270

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