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研究背景

水(H₂O)占地球表面積的71%，是生命的起源。大自然以水為原料，不斷合成各種復雜的物種。大多數以水為反應物制備的物質是非芳香和非共軛的，作為日常使用的商品。它們幾乎不被認為是特殊材料，特別是在光電子領域。根據傳統的基于通鍵共軛(TBC)的分子光物理理論，優秀的發光原通常含有大量共軛單元，如苯基、咔唑和芴。因此，研究人員理所當然地認為，基于H₂O的物質在光電應用中沒有表現出任何特性。

然而，近年來，一些非芳香族或非共軛的小分子和聚合物如雨后春筍般涌現，它們可以以聚集體的狀態發出可見光，打破了人們對發光的認知。這種非常規現象被稱為簇致發光(CL)，具有簇致發光性質的發光團被稱為簇致發光原。然而，大多數簇致發光原只在藍光區域發光，光致發光量子產率(PLQY)較低。此外，由于結構-性質關系不明確，CL背后的機制尚不清楚。

成果簡介

探索利用豐富的水來合成具有高效簇發光特性的功能分子和聚合物的方法非常重要，但尚未有報道。近日，香港科技大學唐本忠院士、Jacky W. Y. Lam教授團隊研究了水和炔的化學反應。經實驗證明，所合成的產物為能發出可見光的非芳香族簇發光原。它們的發射顏色和發光效率可以通過使用不同的起始材料操縱空間相互作用來調節。此外，通過水參與界面聚合原位生成了具有較高光致發光量子產率(高達45.7%)的獨立聚合物薄膜。觀察到聚合物膜的界面聚合增強發射，其中隨著聚合時間的延長，發射紅移和效率增加。所合成的聚合物薄膜也被證實為Janus薄膜。它表現出蒸汽觸發的可逆機械響應，可以用作智能驅動器。

因此，本研究開發了一種利用水合成簇發光原的方法，建立了簇發光原的清晰的結構-性能關系，為原位構建功能水性聚合物薄膜提供了一種策略，這項工作以“Facile conversion of water to functional molecules and cross-linked polymeric films with efficient clusteroluminescence”為題發表在國際頂級期刊《Nature Communications》上。祝賀！

圖文導讀

圖1 從水中提取的非芳香簇發光原

圖2 單分子分析

從自然中學習和探索將水轉化為具有CL性質的功能分子和聚合物的方法非常重要，但尚未有報道。與葉綠體中復雜的光合作用過程不同，涉及到水的反應應該是簡單而穩健的。如果得到的非芳香族產物具有明確的結構，可以作為空間相互作用（TSI）操作、機理研究和高級應用的通用平臺，那就更好了。

考慮到這個想法，作者在這項工作中報道了水和炔的化學反應。該反應可在室溫空氣條件下以1,4-重氮雜環[2.2.2]辛烷(DABCO)作為有機催化劑進行。所得到的非芳香族產物被證實為簇發光原，可以在聚集狀態下發出可見光。使用不同的起始材料可以進一步控制這些簇致發光原的可調發射顏色和發光效率。為TSI的機理研究建立了清晰的結構-性能關系。

聚合誘導發光(polymerization-induced emission, PIE)這一概念表明聚合可以有效改善CL行為。到目前為止，僅報道了少數與PIE相關的工作。需要做更多的調查來調查PIE背后的機制。本文通過含水界面聚合合成了交聯聚合物。原位制備了具有較高PLQY(45.7%)的非芳香族聚合物薄膜，并觀察到界面聚合增強發射現象。由于膜的表面粗糙度和吸氣能力不同，所得到的薄膜為雙面膜。因此，它也表現出蒸汽觸發的可逆機械響應，可以應用于蒸汽響應致動器。

圖3 簇發光原的同位素效應

圖4 TSI的機理研究

圖5 界面聚合誘導增強發光

圖6 蒸汽響應軟驅動器

機械響應驅動器可以將外部刺激(例如，化學蒸汽，光)轉換為可逆的機械變形(例如，彎曲，滾動，扭轉)。它們在許多高科技領域有廣泛的應用，如傳感器、機器人、能源存儲和生物醫學工程。這些材料通常需要精心設計和多步驟復雜的合成。此外，它們不發光，限制了它們在黑暗條件下的應用。因此，具有簡單合成路線的發光致動器是非常需要的，但仍然具有挑戰性。

許多報道的簇發光原作為固體粉末具有較差的可加工性。與已有報道不同的是，作者通過簡單的一步和H₂O參與的界面聚合在原位生成具有CL性能的獨立聚合物膜。所制得的聚合物膜具有水側光滑和二氯甲烷DCM側粗糙的特點。因此，所制得的聚合物薄膜可以被稱為兩面薄膜。兩面的Janus膜具有不同的表面積和空腔，從而導致不同的蒸汽吸收能力。因此，它可以是一個對化學蒸汽有機械響應的執行器(圖6a)。分別用乙醇和DCM蒸氣進行演示。Janus膜具有中等的乙醇蒸氣吸收能力。因此，所得到的聚合物薄膜在暴露于乙醇蒸氣(~20 s)后會有輕微的彎曲，當蒸汽被去除(~15 s)時可以恢復到初始狀態。這種彎曲恢復過程可以重復至少10次而不發生任何惡化，表明其具有良好的可重復性。此外，這種Janus薄膜可以被切割成不同的形狀，用于各種潛在的應用。例如，制作了一朵花形狀的薄膜。開放的花在乙醇蒸汽下可以閉合，去除蒸汽后開花(圖6b)。這種花在紫外線照射下發出明亮的黃色光，可以在黑暗的條件下使用。此外，由于優異的DCM蒸氣吸收能力，該Janus膜在DCM蒸氣作用下(~2 s)可以明顯彎曲，在50℃(~60 s)加熱后恢復到初始狀態。令人驚訝的是，它可以作為一個軟機械臂，在DCM蒸汽的控制下抓住并放下一個球(圖6c)。

總結展望

綜上所述，作者成功地以水為原料合成了非芳香簇發光原。在室溫下，在有機堿DABCO的存在下，水和炔的反應可以在空氣中發生。得到的兩種不同構象的產物EE-DMODA和EZ-DMODA均為非芳香族簇發光原，能以聚集態發出可見光。進一步以D₂O和H₂¹⁸O為起始原料，對產物的TSI進行調控，得到可調的發射色和發光效率。據此，系統地研究了氯離子的同位素效應。此外，用酮活化的炔烴代替酯活化的炔烴制備了具有紅移發射和更高發光QY的CLgen。因此，建立了明確的構效關系，補充了CL的TSI機制。

由于單體設計簡單，開發了一種涉及H₂O的界面聚合，可以原位生成具有更高PLQY(高達45.7%)的獨立非芳香族CL聚合物膜。合成的界面聚合物有一個有趣的界面聚合誘導增強發光(IPEE)現象，隨著聚合時間的延長，發射紅移和PLQY增加。合成的聚合物薄膜作為Janus薄膜具有兩種不同的表面和蒸汽吸收能力，表現出蒸汽觸發的可逆機械響應，可以應用于蒸汽響應致動器。

文獻信息

Facile conversion of water to functional molecules and cross-linked polymeric films with efficient clusteroluminescence. (Nat. Commun. 2023, DOI:?10.1038/s41467-023-38769-y)

https://www.nature.com/articles/s41467-023-38769-y

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