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電池頂刊集錦:孟穎、黃佳琦、張海濤、周江、陳根、萬(wàn)佳雨、張進(jìn)濤、胡方圓、劉軍等成果!

1. 南科大萬(wàn)佳雨ACS Energy Lett.:8秒快速再生廢舊鈷酸鋰正極!

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廢舊鋰離子電池的回收對(duì)于可再生能源技術(shù)的可持續(xù)發(fā)展至關(guān)重要,因?yàn)樗龠M(jìn)了資源再利用和環(huán)境保護(hù)。由于戰(zhàn)略元素的高度集中,回收正極材料尤為重要。然而,傳統(tǒng)的正極材料回收方法由于能耗高和操作時(shí)間長(zhǎng),往往效率低下。

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圖1 方法示意及材料表征

南方科技大學(xué)萬(wàn)佳雨等提出了一種高效的、一步到位的、無(wú)損的方法,可以在幾秒鐘內(nèi)再生廢舊鈷酸鋰(S-LCO)正極。與傳統(tǒng)的冶金工藝和基于爐子加熱的直接修復(fù)工藝相比,這種超快修復(fù)方法(URM)利用焦耳加熱,具有高加熱速率、可調(diào)溫度和高冷卻速率的特點(diǎn),可以大大減少不可避免的熱耗散。

此外,值得注意的是,URM的反應(yīng)溫度相對(duì)高于其他傳統(tǒng)的回收方法,這使得S-LCO可以在8秒內(nèi)快速修復(fù)。這種快速的過(guò)程不僅最大限度地減少了鋰源在高溫下的損失,同時(shí)也避免了鋰源和容器之間的融化和可能的腐蝕反應(yīng)。

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圖2 不同處理溫度的影響

表征結(jié)果表明,盡管采用了快速工藝,退化的正極的體相晶體結(jié)構(gòu)可以完全恢復(fù),在長(zhǎng)期循環(huán)過(guò)程中形成的尖晶石Co3O4被轉(zhuǎn)化為理想的LCO的層狀結(jié)構(gòu)。此外,再生的LCO的電化學(xué)性能與新鮮的商業(yè)正極材料相當(dāng)。這些結(jié)果表明,URM具有很高的時(shí)間和能源效率,并能在修復(fù)其晶體結(jié)構(gòu)的同時(shí)使廢舊的陰極材料重新鋰化。所提出的方法證明了在電池正極的再生中是一種非常有效和潛在的通用方法。

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圖3 用URM法對(duì)正極材料進(jìn)行輥對(duì)輥修復(fù)的示意圖

Rapid, Direct Regeneration of Spent LiCoO2 Cathodes for Li-Ion Batteries. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00635

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2. 張進(jìn)濤Nat. Commun.:水合鋅離子的配位調(diào)控助力鋅電池1萬(wàn)次循環(huán)!

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鋅的枝晶生長(zhǎng)和包括析氫在內(nèi)的副反應(yīng)常常會(huì)降低鋅基電池的性能。這些問(wèn)題與水合鋅離子的解溶劑化過(guò)程密切相關(guān)。

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圖1 電化學(xué)和形態(tài)特征

山東大學(xué)張進(jìn)濤等表明,以苯酚磺酸鋅和四丁基銨4-甲苯磺酸銨作為電解液體系,通過(guò)調(diào)整配位微環(huán)境,可以實(shí)現(xiàn)對(duì)水合鋅離子的溶劑化結(jié)構(gòu)和化學(xué)性質(zhì)的有效調(diào)節(jié)。研究顯示,這種電解液在配位Zn2+離子的解溶劑化過(guò)程中表現(xiàn)出快速的轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)和低能量障礙。特別是,在具有中等吸附能力的四丁基銨4-甲苯磺酸銨的存在下,季銨鹽陽(yáng)離子(TBA+)的優(yōu)先吸附有助于抑制Zn2+離子的二維擴(kuò)散,從而誘導(dǎo)均勻的Zn沉積。

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圖2 電解液結(jié)構(gòu)的電化學(xué)和光譜分析

因此,這種電解液賦予了Zn-Zn對(duì)稱電池超過(guò)2000小時(shí)的良好循環(huán)穩(wěn)定性,過(guò)電位低至50.2 mV,比ZnSO4電解液中的壽命高出近22倍。此外,組裝后的PANI-Zn電池表現(xiàn)出194 mAh g-1的提高比容量和10000次循環(huán)中82%的良好容量保持。這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)先進(jìn)的電解液提供了鼓舞人心的基本原則,在溶劑化調(diào)節(jié)和界面調(diào)節(jié)的雙重作用下,將為高性能的鋅基電池和其他電池提供參考。

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圖3 單電池的電化學(xué)性能

Coordination modulation of hydrated zinc ions to enhance redox reversibility of zinc batteries. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-39237-3

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3. 周江/陳根EES:自組裝多層板引導(dǎo)緩沖界面,實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)壽命水系鋅離子電池

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可充水系鋅離子電池(AZIBs)在固定式儲(chǔ)能網(wǎng)中有著廣泛的應(yīng)用前景,然而它們實(shí)際上受到了界面不穩(wěn)定和枝晶生長(zhǎng)的阻礙。

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圖1 不同的電極-電解液界面示意

中南大學(xué)周江、陳根等設(shè)計(jì)了一種特殊的吸附式自組裝多層板(SAM)來(lái)改變電雙層(EDL)的結(jié)構(gòu)。具體而言,這項(xiàng)工作從氨基酸對(duì)鋅的卓越親和力以及它們的成本效益和環(huán)境可持續(xù)性中得到啟發(fā),篩選出了常用的L-半胱氨酸(L-cys)作為構(gòu)建SAM的分子構(gòu)件。研究顯示,帶有極性基團(tuán)的SAM-Zn提供了強(qiáng)大的偶極矩,并與空間拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)相連接。分子多層調(diào)節(jié)EDL的結(jié)構(gòu),以加速電極動(dòng)力學(xué)并釋放界面上的濃度極化,而疏水性抑制了水介導(dǎo)的寄生副反應(yīng)的發(fā)生。此外,多層板作為緩沖域,可以根據(jù)環(huán)境條件重新配置,引發(fā)動(dòng)態(tài)補(bǔ)充相位,以對(duì)抗電極形態(tài)的變化。

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圖2 SAM-Zn的抗腐蝕和電化學(xué)性能

由于分子功能結(jié)構(gòu)的精確設(shè)計(jì)和出色的穩(wěn)定性能,無(wú)枝晶的鋅負(fù)極在5 mA cm-2的條件下實(shí)現(xiàn)了1370小時(shí)以上的循環(huán)穩(wěn)定性。此外,Zn||NH4V4O10軟包電池表現(xiàn)出211.2 mAh g-1的初始容量,并在2 A g-1的條件下循環(huán)200次后容量保持率達(dá)到82.0%。這項(xiàng)研究將成熟的SAM方法擴(kuò)展為設(shè)計(jì)功能導(dǎo)向的中間層的平臺(tái),以使AZIBs具有超長(zhǎng)壽命。

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圖3 全電池的電化學(xué)性能

Self-assembled multilayers direct a buffer interphase toward long-life aqueous zinc-ion batteries. Energy & Environmental Science 2023. DOI: 10.1039/d3ee01098h

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4. Nano Energy:動(dòng)態(tài)交聯(lián)的聚合物粘結(jié)劑改善鋰硫電池的安全和電化學(xué)性能

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由于體積變化大、多硫化鋰穿梭、離子傳導(dǎo)性差和安全問(wèn)題,鋰硫(Li-S)電池的商業(yè)應(yīng)用受到嚴(yán)重阻礙。特別是在貧電解液和高硫負(fù)載的情況下,體積的急劇變化和緩慢的離子傳輸效率可能會(huì)導(dǎo)致快速的容量衰減、低可逆容量,甚至是安全隱患。

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大連理工大學(xué)胡方圓等巧妙地設(shè)計(jì)了一種動(dòng)態(tài)交聯(lián)的兩性離子超分子粘結(jié)劑(β-CDp-Cg-2AD)來(lái)應(yīng)對(duì)這些問(wèn)題。雙親性兩性離子有助于固定多硫化鋰,并通過(guò)強(qiáng)的離子偶極相互作用促進(jìn)多硫化物的氧化還原動(dòng)力學(xué),同時(shí)實(shí)現(xiàn)PO4-Li+和RNH3+-S42-對(duì)的形成和電子轉(zhuǎn)移。此外,基于主客體相互作用的動(dòng)態(tài)交聯(lián)系統(tǒng)使堅(jiān)固的正極能夠承受體積變化,并為L(zhǎng)i+的傳輸提供相對(duì)較低的交聯(lián)密度。另外,結(jié)合豐富的氧雜原子和類聚醚鏈段,通過(guò)β-CDp-Cg-2AD電極中聚合物鏈的熱運(yùn)動(dòng),進(jìn)一步提高了Li+傳輸效率。

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圖2 氧化還原動(dòng)力學(xué)研究

受益于這些特性,即使在7.36 mg cm-2的高S負(fù)載和7.1 μL mg-1的貧電解液條件下,β-CDp-Cg-2AD基電極也能保持7.60 mAh cm-2的高面積比容量和100次循環(huán)后96%的容量保持。此外,通過(guò)TG-FTIR測(cè)試,作者還探討了β-CDp-Cg-2AD的阻燃機(jī)制,結(jié)果顯示其防火安全性的提高。這項(xiàng)工作不僅為實(shí)際應(yīng)用提供了一個(gè)高性能和安全改進(jìn)的粘結(jié)劑,而且將激發(fā)對(duì)所有電極成分阻燃機(jī)制的探索。

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圖3 Li-S電池性能

Dynamic Cross-Linking of Zwitterionic Polymer Binder Based on Host–Guest Interactions for Li-S batteries with Enhanced Safety and Electrochemical Performance. Nano Energy 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108603

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5. 張海濤AFM:LiFSI/LiTFSI/LiPFSI對(duì)PEO基鋰金屬電池SEI的影響

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富含LiF的固體電解質(zhì)-中間相(SEI)可以抑制鋰枝晶的形成,促進(jìn)鋰金屬電池的可逆運(yùn)行。調(diào)節(jié)自然形成的SEI的組成是一個(gè)有效的策略,而了解氟(F)基鋰鹽對(duì)SEI特性的影響和作用是具有挑戰(zhàn)性的。

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圖1 SPE的表征

中科院過(guò)程所張海濤、呂勒奧理工大學(xué)吉曉燕等分別選擇LiFSI、LiTFSI和LiPFSI與聚環(huán)氧乙烷和聚酰亞胺制備固態(tài)聚合物電解質(zhì)(SPE),以研究鋰鹽的分子大小、F含量和化學(xué)結(jié)構(gòu)(F連接鍵)的影響,并揭示SEI中LiF的形成。為制備SPE,由于環(huán)氧乙烷(-CH2CH2O-, -EO-)單元的高溶解能力和工業(yè)上的成熟性,選擇了PEO作為聚合物宿主,而聚酰亞胺(PI)則被用作基體以提高整體機(jī)械強(qiáng)度。通過(guò)COMSOL模擬跟蹤了與枝晶抑制能力相關(guān)的Li+通量,并通過(guò)X射線光電子能譜(XPS)和飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜(ToF-SIMS)檢測(cè)了形成的SEI中的成分和LiF含量。另外,根據(jù)從頭算分子動(dòng)力學(xué)(AIMD)模擬結(jié)果,提出了采用LiPFSI的SPE在SEI中的LiF生成過(guò)程。

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圖2 全電池性能

研究表明,F(xiàn)連接鍵比分子大小和F元素含量更重要,因此,使用LiPFSI的電池性能略好于LiTFSI,遠(yuǎn)好于LiFSI。另外,含有LiPFSI的SPE可以產(chǎn)生大量的LiF,含有LiPFSI和LiTFSI的SPE可以產(chǎn)生Li3N,而含有LiFSI的SPE在SEI中沒(méi)有Li3N產(chǎn)生。LiPFSI中的優(yōu)先斷裂鍵與它在鋰負(fù)極的位置有關(guān),其中鋰金屬作為負(fù)極對(duì)形成LiF很重要。該工作提供了一個(gè)深刻的理解,當(dāng)用鋰鹽開(kāi)發(fā)SPE時(shí)SEI的形成和特點(diǎn),這可以啟發(fā)合理設(shè)計(jì)具有強(qiáng)大電化學(xué)性能的SPE。

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圖3 SEI分析

Impact of Fluorine-Based Lithium Salts on SEI for All-Solid-State PEO-Based Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202303718

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6. 劉軍/彭超AEM:鈉離子電池?zé)o鈷層狀氧化物正極,性能更佳!

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鈷在鈉離子電池(SIBs)層狀氧化物正極材料的高電壓范圍內(nèi)顯示出優(yōu)異的性能。然而,其高成本和毒性是顯著的缺點(diǎn)。迫切需要開(kāi)發(fā)具有高性能的無(wú)鈷正極。

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圖1 材料表征

華南理工大學(xué)劉軍、中國(guó)科學(xué)院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院彭超等提出了一種簡(jiǎn)單而有效的無(wú)Co雙金屬替代策略,即采用廉價(jià)的鎂和鈦元素替代鈷。研究顯示,鎂和鈦元素的共同替代不僅降低了正極材料的成本,而且對(duì)陰離子氧化還原反應(yīng)也有好處。新型的無(wú)鈷P2-Na0.67Mn0.53Ni0.30Mg0.085Ti0.085O2(Ni30MgTi)正極在2.0-4.25V下以電流密度為50mA g-1運(yùn)行時(shí)提供了118mA h g-1的可逆比容量,這甚至高于含有Co的基礎(chǔ)樣品。

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圖2 電化學(xué)性能研究

非電化學(xué)活性的Mg和Ti元素不僅通過(guò)激活陰離子氧化還原反應(yīng)來(lái)保持容量,而且由于更高的工作電壓而提高了能量密度(中位放電電壓從3.21V提高到3.59V,而放電能量密度從325Wh提高到410Wh kg-1)。此外,Ni30MgTi顯示出良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,在充電和放電過(guò)程中其體積變化僅為0.3%

另外,在高電壓范圍內(nèi)沒(méi)有發(fā)生氧的損失,這表明Ni30MgTi的陰離子氧化反應(yīng)是穩(wěn)定的。總體而言,雙金屬共替代的概念為SIBs提供了一個(gè)簡(jiǎn)單有效的無(wú)Co策略,以降低成本并同時(shí)提高層狀氧化物正極材料的能量密度。

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圖3 非原位XPS分析

Co-Free Layered Oxide Cathode Material with Stable Anionic Redox Reaction for Sodium-Ion Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202301471

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7. 孟穎AEM:闡明預(yù)鋰化對(duì)硅基負(fù)極界面穩(wěn)定的作用

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預(yù)鋰化作為補(bǔ)償初始循環(huán)中鋰庫(kù)存損失的一種簡(jiǎn)單有效的方法,在負(fù)極和正極方面都取得了很大的進(jìn)展。然而,關(guān)于預(yù)鋰化對(duì)硅基負(fù)極長(zhǎng)期循環(huán)的界面穩(wěn)定的影響的研究卻很少。

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圖1 電化學(xué)性能對(duì)比

加州大學(xué)圣地亞哥分校孟穎等系統(tǒng)地研究了兩種有代表性的硅基負(fù)極材料–微硅(μSi)和氧化硅(SiOx)中的SEI成分、結(jié)構(gòu)和預(yù)鋰化過(guò)程的特性,以揭示預(yù)鋰化對(duì)采用磷酸鐵鋰(LFP)正極材料的全電池循環(huán)穩(wěn)定性的影響。由于其成本效益,這項(xiàng)研究選擇了微米級(jí)的Si和SiOx

在該研究中,短路電化學(xué)方法以高壓(≈5.5千帕)應(yīng)用于鋰金屬箔和Si基負(fù)極,以使其充分接觸。在電化學(xué)分析和X射線衍射(XRD)表征了預(yù)鋰化材料后,作者在低溫下應(yīng)用原位透射電子顯微鏡(TEM)來(lái)識(shí)別結(jié)晶SEI成分及其空間分布。此外,XPS深度剖析被用來(lái)半定量地分析結(jié)晶和非結(jié)晶相的SEI組成。然后,作者比較了從預(yù)鋰化和電化學(xué)過(guò)程中獲得的SEI成分和結(jié)構(gòu),以研究SEI的物理特性及其對(duì)循環(huán)過(guò)程中界面穩(wěn)定的影響。

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圖2 SEI分析

研究顯示,在預(yù)鋰化 SiOx和Si負(fù)極上都形成了一個(gè)特征性的鑲嵌界面,這種包含多個(gè)硅酸鋰相的馬賽克界面,與沒(méi)有預(yù)鋰化形成的固體電解質(zhì)界面(SEI)有根本的不同。硅酸鋰的理想導(dǎo)電性和機(jī)械性能使兩種預(yù)鋰化負(fù)極的循環(huán)穩(wěn)定性得到改善。

此外,由于氧的參與,硅酸鋰的比例更高,預(yù)鋰化的SiO1.3負(fù)極在全電池中的初始庫(kù)侖效率提高到94%,并在200次循環(huán)后提供良好的循環(huán)保持率(77%)。這項(xiàng)工作所提供的見(jiàn)解可用于進(jìn)一步優(yōu)化未來(lái)高能量密度電池中的高硅負(fù)載負(fù)極。

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圖3?預(yù)鋰化對(duì)循環(huán)穩(wěn)定性的影響示意圖

Elucidating the Role of Prelithiation in Si-based Anodes for Interface Stabilization. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202301041

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8. 黃佳琦AEM:改變鋰剝離模式,實(shí)現(xiàn)更好的鋰沉積行為

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重振鋰金屬負(fù)極的熱情促使電池界追求更高的鋰?yán)寐省榇耍瑐鹘y(tǒng)上采用完全剝離模式(C-stripping),以便在單個(gè)循環(huán)中獲得更高的表觀庫(kù)侖效率(CE),然而忽略了鋰的剝離狀態(tài)對(duì)后續(xù)鋰沉積行為的影響。

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圖1 采用不同協(xié)議的Li||Cu半電池的循環(huán)性能

北京理工大學(xué)黃佳琦等通過(guò)系統(tǒng)的電化學(xué)分析、滴定氣相色譜法(TGC)測(cè)量和低溫透射電子顯微鏡(cryo-TEM)表征,揭示了前鋰剝離狀態(tài)對(duì)后鋰沉積行為的關(guān)鍵意義。部分剝離(P-stripping)協(xié)議,即有意保留少量的活性鋰沉積物,被驗(yàn)證為更有利于維持鋰金屬負(fù)極的更高的現(xiàn)實(shí)可逆性。

與傳統(tǒng)的完全剝離(C-stripping)協(xié)議相比,在P-stripping模式下,部分保留的活性鋰作為關(guān)鍵的成核點(diǎn),用于后續(xù)的鋰沉積,這不僅大大降低了成核過(guò)電位,使鋰的沉積形態(tài)更加平坦,而且有利于引導(dǎo)鋰重新填充到殘留的SEI殼中,使SEI的重建最小化。

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圖2 Li||Cu半電池進(jìn)行定量分析

因此,在優(yōu)化的P-stripping協(xié)議下,”死鋰”的生長(zhǎng)率和SEI-Li+的容量損失同時(shí)得到了降低。受益于內(nèi)在的高鋰?yán)寐剩褂肞-stripping協(xié)議的無(wú)負(fù)極Cu||LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2(NCM523)電池在長(zhǎng)時(shí)間的循環(huán)中獲得了更高的累積可用容量。這一概念驗(yàn)證研究中的這種提高將促使人們對(duì)具有更高可逆性的高能量密度的鋰金屬電池進(jìn)行更深入的研究。

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圖3 前鋰剝離狀態(tài)對(duì)后鋰沉積方式影響的示意圖

The Regulation of Lithium Plating Behavior by State of Stripping in Working Lithium Metal Anode. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300959

原創(chuàng)文章,作者:菜菜歐尼醬,如若轉(zhuǎn)載,請(qǐng)注明來(lái)源華算科技,注明出處:http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/01/04/4f42a5fb63/

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