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研究背景

水泥基材料幾乎從人類文明誕生之初就開始被人類使用，至今仍是世界上使用最廣泛的建筑材料，2022年，全球水泥基材料消費量超過40億噸。然而，水泥基材料的固有缺陷顯著影響其性能和使用壽命，特別是脆性和低韌性，這主要是由于其水化產物(主要是水化硅酸鈣，C-S-H)的無序和隨機分布以及孔隙結構造成的。

水泥基材料可以通過在基體中加入增強材料來增韌，從而有助于彌合裂縫，增強材料的抗變形和斷裂能力，或者通過改變水泥漿本身的性質來提高其延展性和韌性。然而，這種增韌方法只能導致機械性能的適度改善，由此產生的延展性和韌性的增加通常限制在不超過兩倍。此外，這種方法可能會對漿料制備過程的粘結性產生負面影響，導致抗壓強度降低。

成果簡介

由于水泥基材料水化產物和孔隙結構的無序，其固有的準脆性給定向基體增韌帶來了重大挑戰。近日，東南大學材料學院周揚副教授、章煒副教授團隊等人采用簡化冰模板法制備了水泥漿的剛性層狀骨架，隨后將柔性聚乙烯醇水凝膠引入相鄰水泥薄片之間的單向孔隙中，形成多層水泥基復合材料。通過植入這種軟硬交替層狀微觀結構，其韌性提高了175倍以上，這是已經報道過的最具韌性的水泥基材料，堪稱“史上最韌水泥”。

其增韌機制是水凝膠在納米尺度上的拉伸和界面微裂紋的撓曲，避免了應力集中，耗散了巨大的能量。此外，這種水泥-水凝膠復合材料還具有低導熱系數(約為普通水泥的1/10)和低密度、高比強度和自愈性能，可用于隔熱、抗震高層建筑和大跨度橋梁。這項工作以“Multi-layered cement-hydrogel composite with high toughness, low thermal conductivity, and self-healing capability”為題發表在國際頂級期刊《Nature Communications》上。祝賀！

圖文導讀

圖1 水泥水凝膠復合材料的制備工藝示意圖

圖2 水泥-水凝膠復合材料顯微結構圖像

在這項工作中，作者采用冰模板法構建了具有單向孔隙的層狀水泥骨架，其中采用原位水化而不是冷凍干燥，有效地簡化了程序。由于水化反應在解凍過程中自動發生，因此無需冷凍干燥處理即可保留有序的微觀結構。隨后，通過負壓浸漬將低粘度PVA溶液填充到單向孔隙中，并進行兩次凍融循環，原位制備PVA水凝膠，如圖1所示。通過精心設計這種高度排列的水泥漿與PVA水凝膠之間的有序微觀結構，實現了膠凝基質的韌性增加超過175倍，這是迄今為止報道的水泥基材料韌性的最大改善。

基于分子動力學模擬和有限元分析，進一步揭示了水凝膠在水泥層壓板中間優先拉伸變形誘發裂縫撓曲的增韌機理。與傳統水泥基材料相比，該水泥-水凝膠復合材料的密度和導熱系數分別為1.44 g/cm³和0.21 W/m K，分別降低了約40%和80%，并具有自愈性，可彌合微裂縫。

如圖2所示，采用冰模板法可以制備出多尺度有序分層結構的水泥漿體。在更大的長度尺度上(圖2a, d)，X射線計算機斷層掃描(XCT)和能量色散光譜(EDS)制圖結果表明，水泥漿體在長尺度上表現出良好的層狀結構，而相鄰的水泥漿體薄片之間存在定向孔隙。在較小的長度尺度下(圖2b)，經PVA溶液的吸力和2~3次凍融循環后，PVA水凝膠可以有效填充在這些單向孔隙中。在微長度尺度上(圖2c)，掃描電子顯微鏡(SEM)圖像顯示，層間的PVA水凝膠形成聚合物網絡，結合相鄰的水泥漿片層。此外，PVA水凝膠還以膜狀方式包覆在水泥薄片表面，可以填充水泥漿體中的微孔和微裂縫，有效提高界面粘結。需要注意的是，經過2~3次凍融循環后，水泥基體未見明顯損傷，如圖2a、b所示。

圖3 水泥漿體、冰模板水泥和水泥-水凝膠復合材料的力學性能

圖4 水泥-水凝膠界面粘結的實驗表征

圖5 多功能性水泥-水凝膠復合材料的示意圖

除了增韌效果外，水泥-水凝膠復合材料還具有多種功能性。圖5a為相同W/C（water-cement ratio）= 0.6時，純水泥、冰模板水泥和水泥-水凝膠復合材料沿垂直于片層平面方向的密度、比抗壓強度和導熱系數。與純水泥相比，經歷冰模板過程的另外兩種材料的密度明顯較低，盡管由于冰模板混合而存在定向孔隙，但在片層平面垂直方向上的比抗壓強度仍然大于純水泥。應該注意的是，這是該復合材料相對于抗壓強度最弱的方向。此外，也有報道稱冰模板水泥在其他抗壓方向上具有顯著更高的比強度。此外，由圖5a可知，冰模板法由于孔隙結構取向均勻，也有效降低了導熱系數，從而減緩了傳熱速度。與冰模板水泥相比，水泥-水凝膠復合材料的導熱系數更低。這與圖2c所示的交聯聚合物網絡有關，交聯聚合物網絡將較大的層間孔隙分隔成較小的層間孔隙，從而提高了保溫性能。這種多層結構可以將純水泥漿體的導熱系數降低近一個數量級，甚至接近加氣混凝土的導熱系數，而加氣混凝土是一種強度低得多的常用建筑材料。該復合材料具有低密度、保溫隔熱和高力學性能的綜合性能，在航空航天、軍事、建筑節能等領域具有廣闊的應用前景。

此外，作者還對水泥-水凝膠復合材料的增韌機理進行了分析。水泥-水凝膠界面的結合強度接近于PVA水凝膠本身的抗拉強度，表現出軟硬相之間的超高親和力。優異的界面相容性源于PVA分子在水泥基體上的穩定吸附。

分子動力學模擬表明，施加拉應力時，PVA水凝膠可以在界面脫鍵前充分拉伸和變形，顯著提高水泥-水凝膠復合材料的延展性。此外，有限元模擬結果表明，在界面逐漸破壞過程中，這種多層結構導致裂紋尖端附近存在明顯的微裂紋偏轉，并伴有界面滑動和片狀拔出。這些機制有效地避免了應力集中，耗散了巨大的能量，這也解釋了彎曲應力-應變曲線延性增加較大的原因。

總結展望

水泥-水凝膠復合材料除了具有增韌強化作用外，還具有低密度(約為純水泥體的2/3)、隔熱(比純水泥低一個數量級)、自愈等多種功能。隨著未來建筑工業化的發展趨勢，工廠的流水線生產可以使這種水泥基復合材料的大規模制備成為可能，降低成本。因此，可以相信這種復合材料可能會推動一場重大的建筑材料革命，它可以廣泛應用于抗震高層或節能建筑，以及大跨度橋梁。

文獻信息

Multi-layered cement-hydrogel composite with high toughness, low thermal conductivity, and self-healing capability. (Nat. Commun. 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-39235-5)

https://www.nature.com/articles/s41467-023-39235-5

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