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研究背景

假冒是一個(gè)嚴(yán)重的全球性問(wèn)題，給工業(yè)造成數(shù)萬(wàn)億美元的損失，而且這些損失每年都在增加。此外，藥品、證書(shū)和電子產(chǎn)品中的假冒行為直接威脅到人類健康、社會(huì)公平和國(guó)家安全。一個(gè)非常有效的解決辦法是防偽標(biāo)簽，特別是易于驗(yàn)證的光學(xué)安全裝置，如熒光全息圖。為此已經(jīng)開(kāi)發(fā)了相當(dāng)數(shù)量的熒光材料，包括半導(dǎo)體量子點(diǎn)、有機(jī)染料和碳點(diǎn)(CDs)。在這些材料中，CDs因其穩(wěn)定性、低毒性、廣泛使用的前體和生物/生態(tài)友好的制備方法而脫穎而出。然而，大多數(shù)報(bào)道的CDs僅在溶液中發(fā)出熒光，并且在固態(tài)中會(huì)發(fā)生π -π堆積和猝滅。將CDs摻雜到基質(zhì)(例如聚合物、鹽或淀粉)或合成自色散CDs(例如通過(guò)位阻、靜電斥力或氫鍵)是實(shí)現(xiàn)固態(tài)熒光(SSF)的最新策略。CD單體被阻止直接相互作用，以避免聚集引起的猝滅。然而，大多數(shù)獲得的CDs表現(xiàn)出明顯的光譜偏移，具有競(jìng)爭(zhēng)性的非輻射衰減或明顯的濃度依賴性發(fā)光特性。這將導(dǎo)致量子效率降低，或增加固體狀態(tài)下所需發(fā)射顏色的優(yōu)化步驟。

成果簡(jiǎn)介

除了每年造成數(shù)萬(wàn)億美元的經(jīng)濟(jì)損失外，假冒還威脅著人類健康、社會(huì)公平和國(guó)家安全。目前用于防偽標(biāo)簽的材料通常含有有毒的無(wú)機(jī)量子點(diǎn)，而產(chǎn)生不可克隆圖案的技術(shù)需要繁瑣的制造或復(fù)雜的讀出方法。近日，德國(guó)馬普所膠體與界面研究所Felix F. Loeffler教授團(tuán)隊(duì)提出了一種納米打印輔助閃光合成方法，可以在幾毫秒內(nèi)產(chǎn)生具有物理不可克隆功能微圖案的熒光納米膜。這種一體化的方法直接從簡(jiǎn)單的單糖中產(chǎn)生固體薄膜中的抗淬火碳點(diǎn)。

此外，作者還建立了一個(gè)包含1,920個(gè)實(shí)驗(yàn)的納米膜庫(kù)，為各種光學(xué)性質(zhì)和微觀結(jié)構(gòu)提供了條件。產(chǎn)生了100個(gè)獨(dú)立的物理不可克隆函數(shù)模式，具有接近理想的比特均勻性(0.492±0.018)，高唯一性(0.498±0.021)和出色的可靠性(>93%)。這些不可克隆的圖案可以通過(guò)熒光和地形掃描快速獨(dú)立讀取，大大提高了它們的安全性。一個(gè)開(kāi)源的深度學(xué)習(xí)模型保證了精確的身份驗(yàn)證，即使模式受到不同分辨率或設(shè)備的挑戰(zhàn)。這項(xiàng)工作以“An all-in-one nanoprinting approach for the synthesis of a nanofilm library for unclonable anti-counterfeiting applications”為題發(fā)表在國(guó)際頂級(jí)期刊《Nature Nanotechnology》上。

圖文導(dǎo)讀

圖1 納米閃光(Nanoflash)合成方法的原理及轉(zhuǎn)移模式的表征

圖2 納米閃光法制備的納米膜的化學(xué)和光學(xué)分析

在這里，作者提出了一種一體化的納米打印方法來(lái)原位生成具有多通道不可克隆微結(jié)構(gòu)的CD納米膜。聚合物CD (PCD)圖案是由單糖在毫秒內(nèi)快速合成并穩(wěn)定的。整個(gè)過(guò)程是環(huán)保的(熒光團(tuán)由糖基材料生產(chǎn)，不需要有毒前體或有機(jī)溶劑)，高效且易于調(diào)節(jié)，允許建立一個(gè)具有1,920個(gè)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)集的SSF薄膜庫(kù)。數(shù)據(jù)庫(kù)包括化學(xué)環(huán)境和物理打印參數(shù)，提供了多種光學(xué)性質(zhì)和微觀結(jié)構(gòu)的選擇。由于其固有的隨機(jī)性，這些微觀結(jié)構(gòu)可以作為物理不可克隆功能(PUF)模式，可以通過(guò)熒光(FL)掃描和白光干涉(WLI)測(cè)量?jī)煞N獨(dú)立且快速的方法讀取。兩種讀出都具有足夠的編碼容量、接近理想的位均勻性、唯一性和可靠性。熒光和形貌顯微結(jié)構(gòu)的結(jié)合極大地提高了PUF圖案的安全水平，在100個(gè)單獨(dú)的實(shí)驗(yàn)中得到驗(yàn)證，使它們免受納米成型或納米光刻等一般攻擊。最后，采用開(kāi)源深度學(xué)習(xí)模型(LoFTR，無(wú)檢測(cè)器本地特征匹配與變壓器)進(jìn)行身份驗(yàn)證，即使最終用戶使用不同分辨率或設(shè)備掃描PUF模式，也可以進(jìn)行精確識(shí)別。

圖3 納米閃光法合成熒光薄膜庫(kù)

圖4 PUF模式的描述和認(rèn)證

圖5 具有顯微形貌和納米厚度的人工指紋

為了評(píng)估PUF模式的特性，作者對(duì)納米膜的FL和WLI掃描進(jìn)行了統(tǒng)計(jì)分析(圖4a)。這兩種測(cè)量方法不需要很長(zhǎng)的讀出時(shí)間或昂貴的設(shè)備。作者制作了100個(gè)單獨(dú)的PUF圖案(每個(gè)950 × 950 μm², 49或105 mW功率，100或150 mm s^-1掃描速度)。每個(gè)樣品被掃描兩次，中間重新定位樣品。將得到的數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)換成二進(jìn)制信號(hào)進(jìn)行Hamming distance漢明距離(HD)計(jì)算。FL和WLI讀數(shù)的平均位均勻性都接近于0.5的理想值，標(biāo)準(zhǔn)差很窄(圖4b)，證實(shí)了較高的隨機(jī)性。設(shè)備的唯一性和可靠性通過(guò)設(shè)備間和設(shè)備內(nèi)的HD來(lái)量化。對(duì)于FL掃描，歸一化設(shè)備間HD的直方圖集中在0.5左右(圖4c)，可靠性值高于0.95。與其他高度檢測(cè)測(cè)量類似，每個(gè)WLI讀數(shù)都需要一個(gè)單獨(dú)的閾值，這使得圖像處理更加困難。因此，WLI掃描顯示的信度略低于0.9，仍然可以接受。該方法生成的PUF模式具有較高的唯一性，對(duì)重復(fù)挑戰(zhàn)具有較強(qiáng)的響應(yīng)能力。

總結(jié)展望

作者所描述的納米閃光合成方法是一種一體化的策略，因?yàn)樗谠簧晒虘B(tài)熒光(SSF) CD薄膜，同時(shí)打印不可克隆的納米/微結(jié)構(gòu)。在傳統(tǒng)的烤箱無(wú)溶劑合成過(guò)程中，由于過(guò)度碳化而形成的大碳片會(huì)導(dǎo)致熒光猝滅。這項(xiàng)方法通過(guò)在毫秒內(nèi)精確控制加熱過(guò)程來(lái)避免這個(gè)問(wèn)題，生成的CDs分散在未反應(yīng)的單糖前體中，大大降低了F?rster共振能量轉(zhuǎn)移，因此CD納米膜具有抗淬火性能。作者生成了一個(gè)納米膜庫(kù)(1,920個(gè)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)集)，具有從紫藍(lán)色到紅色的可調(diào)SSF和不同的微觀結(jié)構(gòu)，微觀結(jié)構(gòu)的明顯隨機(jī)性使得納米膜可以用作PUF模式。觀察到接近理想的位均勻性、高唯一性和優(yōu)異的可靠性，表明這些薄膜具有優(yōu)異的PUF性能。

此外，獨(dú)立熒光和形貌讀出的結(jié)合大大提高了PUF圖案的安全水平，使其免受納米成型和納米光刻的攻擊。通過(guò)開(kāi)源算法LoFTR，無(wú)論最終用戶選擇哪種讀出方法(FL或WLI)，內(nèi)部和相互關(guān)系之間的顯著差距都保證了精確的身份驗(yàn)證。作者還注意到，這項(xiàng)技術(shù)可以用于未來(lái)合成顏色轉(zhuǎn)換層，抗猝滅(有機(jī))發(fā)光二極管或敏感的生物/化學(xué)傳感器。

文獻(xiàn)信息

An all-in-one nanoprinting approach for the synthesis of a nanofilm library for unclonable anti-counterfeiting applications. (Nat. Nanotechnol. 2023, DOI: 10.1038/s41565-023-01405-3)

https://www.nature.com/articles/s41565-023-01405-3

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