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由于綜合了無機陶瓷和有機聚合物固態電解質的優點，以LiI-3-hydroxypropionitrile（LiI-HPN）無機-有機混合體系為代表的小分子固態電解質具有良好的界面兼容性和高模量。然而，盡管含有LiI成分，它們缺乏內在的Li⁺傳導能力，目前仍阻礙了在鋰金屬電池中的潛在應用。

圖1. 材料設計

上海大學施思齊等受離子傳導行為的演變趨勢以及第一原理分子動力學模擬的啟發，提出了一種階梯式的變形策略來打破LiI-HPN的Li+傳導瓶頸。

該策略涉及到成分（LiI含量增加）、時間（長時間靜置）和溫度（高溫熔化）三個漸進式調節步驟，實質上是構建了具有強化非晶態程度的小分子復合固態電解質，從而實現了從I-導體到Li⁺導體的高效轉換，提高了導電性。

圖2. 離子傳輸性能

作為證明，階梯式優化的LiI-HPN，LiI/HPN比例為3:1，140℃熔化，240小時靜置處理，成功實現了小分子固態電解質在鋰金屬電池中的應用，并提供了相當的兼容性和穩定性。具體而言，優化后的LiI-HPN與Li₄Ti₅O₁₂正極合作提供了相當大的兼容性和250次以上的穩定性。

這項工作不僅闡明了LiI-HPN無機-有機混合體系的離子傳導機制，而且為拓寬高兼容性小分子固態電解質的應用場景提供了合理的策略。

圖3. 電化學性能研究

Enabling the Operation of Highly Compatible LiI–3-Hydroxypropionitrile Small-Molecule Solid-State Electrolytes in Lithium Metal Batteries via Stepped-Amorphization Strategy. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202305004

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