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研究背景

導電性水凝膠由于其與生物組織的相似性(高含水量、柔軟性)和導電性的獨特組合，已成為生物電子界面傳統金屬電極的有希望的替代品。特別是，導電聚合物水凝膠——基于導電聚合物的導電水凝膠——與其他基于濃離子鹽、金屬 (例如Ag、Au、Pt)或碳納米材料 (例如碳納米管、石墨烯及其衍生物)的導電水凝膠相比，顯示出一系列優勢，包括良好的電性能、生理環境中的穩定性、生物相容性和完全有機特性。盡管最近在模擬生物組織的機械強韌水凝膠方面取得了進展，但機械強韌導電聚合物水凝膠的開發仍面臨著持續的挑戰。

成果簡介

由于導電聚合物水凝膠具有獨特的導電性和類似組織的機械性能，因此它已成為生物電子與生物系統界面連接的有前途的候選材料。然而，盡管近年來取得了一些進展，但在生理環境中開發具有優異電學和力學性能的水凝膠仍然具有挑戰性。近日，麻省理工學院趙選賀教授、Hyunwoo Yuk教授和江西科技師范大學盧寶陽教授等人合作報道了一種雙連續導電聚合物水凝膠，它在生理環境中同時實現了高導電性(超過11 S cm^-1)、拉伸性(超過400%)和斷裂韌性(超過3300 J m^-2)，并且很容易適用于包括3D打印在內的先進制造方法。

利用這些特性，作者進一步展示了單片全水凝膠生物電子界面的多材料3D打印，用于大鼠模型中各種器官的長期電生理記錄和刺激。這項工作以“3D printable high-performance conducting polymer hydrogel for all-hydrogel bioelectronic interfaces”為題發表在國際頂級期刊《Nature Materials》上。

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趙選賀，美國麻省理工學院機械工程系教授。2003 年畢業于天津大學，2009 年博士畢業于哈佛大學機械工程系，師從國際著名力學家鎖志剛教授。課題組致力于人與機器之間的界面上發展科學技術，以應對健康和可持續性方面的巨大社會挑戰。當前研究的重點是軟材料和系統的研究與開發，包括聚合物，水凝膠，生物粘合劑，生物電子學和醫療機器人。近年來，趙選賀團隊在Nature, Science, Nature Materials, Science Advances, Science Robotics, Advanced Materials, PNAS, Nature Communications, Physical Review Letters等學術雜志上發表論文160余篇。谷歌學術顯示，趙選賀教授h指數90，論文被引36000次，膜拜大佬！

圖文導讀

圖1 BC-CPH的設計與實現

圖2 BC-CPH的電學性能和穩定性

在這里，作者報道了一種雙連續導電聚合物水凝膠(BC-CPH)，通過在不犧牲其機械性能的情況下實現高導電性來克服前述挑戰。BC-CPH可以很容易地從由電相(PEDOT:PSS)和機械相(親水聚氨酯)組成的相分離油墨中制備，允許使用各種先進的制造策略，包括旋轉涂層和靜電紡絲(低粘度油墨)以及微成型和3D打印(高粘度油墨)。由此產生的BC-CPH(圖1a)在生理環境中同時具有高導電性(超過11 S cm^?1)、拉伸性(超過400%)、斷裂韌性(超過3300 J m^?2)、含水量(~ 80%)和組織樣柔軟性(楊氏模量低于1Mpa)。

為了得到BC-CPH，作者選擇PEDOT:PSS作為電相，親水聚氨酯作為機械相溶解在水和乙醇的混合溶劑中。由于親水聚氨酯和PEDOT:PSS在乙醇和水中的溶解度不同，親水聚氨酯在低于70 v/v%乙醇濃度的混合溶劑中出現相分離。而PEDOT:PSS在高于70 v/v%乙醇濃度的混合溶劑中顯示相分離。值得注意的是，在70 v/v%乙醇和30 v/v%水的混合溶劑中，親水性聚氨酯和PEDOT:PSS都是適度的相分離，沒有大量的聚集和沉淀。結果表明，在乙醇濃度為70 v/v%的混合溶劑中制備的BC-CPH墨水具有獨特的墨水級相分離特性，即機械相分離和電相分離。

圖3 適用于多種制造方法

圖4 全水凝膠生物電子界面

圖5 體內生物相容性

BC-CPH的設計允許從粘性油墨簡單方便地制造，這很容易適用于各種制造方法。BC-CPH油墨的粘度可以通過控制油墨中溶劑(70 v/v%乙醇和30 v/v%水)的量來輕松調節(圖3a)。值得注意的是，油墨層相分離機械和電相和隨后的溶劑蒸發驅動壓實成雙連續相，使得從不同粘度的油墨制備的BC-CPH保持一致的電氣和機械性能(圖3b,c)。低粘度BC-CPH油墨可用于各種制造方法，包括旋轉涂層 (圖3d)和電紡絲 (圖3e)。高粘度BC-CPH油墨作為一種可模塑和可印刷的材料顯示出良好的流變特性，允許通過基于軟光刻的微模塑制造BC-CPH微結構(圖2)以及3D打印 (圖3g) 。

利用BC-CPH對多材料3D打印的適用性，作者展示了基于打印的全水凝膠生物電子界面制造(圖4a)。結合可打印的生物粘合劑和絕緣水凝膠油墨，BC-CPH能夠在不到10分鐘的時間內，以多材料打印為基礎制造具有組織樣柔軟度和含水量 (圖4b)的全水凝膠生物電子界面。打印的生物電子界面采用單片水凝膠的形式(BC-CPH電極，通過絕緣水凝膠封裝，通過生物粘附水凝膠進行生物整合)，在生理環境中具有組織般的柔軟性和高柔韌性(圖4c)。

總結與展望

通過解決導電水凝膠領域的難題，BC-CPH為類組織生物電子界面提供了一種很有前景的材料。在BC-CPH的獨特優勢下，作者3D打印了單片全水凝膠生物電子界面，能夠長期高效地進行電生理刺激，并在大鼠模型中記錄多種組織和器官。這項工作可能為水凝膠生物電子學提供一個多功能的工具和平臺，不僅可以實現機器和生物系統之間更好的電接口，還可以在組織工程和再生醫學中廣泛應用導電聚合物水凝膠。

文獻信息

3D printable high-performance conducting polymer hydrogel for all-hydrogel bioelectronic interfaces. (Nat. Mater. 2023, DOI: 10.1038/s41563-023-01569-2)

https://www.nature.com/articles/s41563-023-01569-2

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