預鋰化作為補償初始循環中鋰庫存損失的一種簡單有效的方法，在負極和正極方面都取得了很大的進展。然而，關于預鋰化對硅基負極長期循環的界面穩定的影響的研究卻很少。

圖1 電化學性能對比

加州大學圣地亞哥分校孟穎等系統地研究了兩種有代表性的硅基負極材料–微硅（μSi）和氧化硅（SiO_x）中的SEI成分、結構和預鋰化過程的特性，以揭示預鋰化對采用磷酸鐵鋰（LFP）正極材料的全電池循環穩定性的影響。由于其成本效益，這項研究選擇了微米級的Si和SiO_x。

在該研究中，短路電化學方法以高壓（≈5.5千帕）應用于鋰金屬箔和Si基負極，以使其充分接觸。在電化學分析和X射線衍射（XRD）表征了預鋰化材料后，作者在低溫下應用原位透射電子顯微鏡（TEM）來識別結晶SEI成分及其空間分布。

此外，XPS深度剖析被用來半定量地分析結晶和非結晶相的SEI組成。然后，作者比較了從預鋰化和電化學過程中獲得的SEI成分和結構，以研究SEI的物理特性及其對循環過程中界面穩定的影響。

圖2 SEI分析

研究顯示，在預鋰化 SiO_x和Si負極上都形成了一個特征性的鑲嵌界面，這種包含多個硅酸鋰相的馬賽克界面，與沒有預鋰化形成的固體電解質界面（SEI）有根本的不同。硅酸鋰的理想導電性和機械性能使兩種預鋰化負極的循環穩定性得到改善。

此外，由于氧的參與，硅酸鋰的比例更高，預鋰化的SiO_1.3負極在全電池中的初始庫侖效率提高到94%，并在200次循環后提供良好的循環保持率（77%）。這項工作所提供的見解可用于進一步優化未來高能量密度電池中的高硅負載負極。

圖3?預鋰化對循環穩定性的影響示意圖

Elucidating the Role of Prelithiation in Si-based Anodes for Interface Stabilization. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202301041