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?華中科技大學(xué)Angew：核殼電催化劑中動(dòng)態(tài)晶格氫遷移，顯著改善堿性HOR活性

在堿性條件下運(yùn)行且采用較少的鉑基金屬(PGM)催化劑的陰離子交換膜燃料電池(AEMFCs)有望成為一種高成本效益的“綠色氫”轉(zhuǎn)換裝置。而堿中的陽極氫氧化反應(yīng)(HOR)動(dòng)力學(xué)比酸中慢兩個(gè)數(shù)量級(jí)，這阻礙了AEMFCs的商業(yè)化。

最近對(duì)堿性HOR電催化劑的設(shè)計(jì)是基于火山型關(guān)系和衍生的氫/氫氧化物結(jié)合能(HBE/OHBE)，以平衡中間體的吸附強(qiáng)度。然而，很少有人注意到催化過程中中間體遷移，可能是由于在傳統(tǒng)模型中缺乏H-中間體遷移的研究。最近有研究發(fā)現(xiàn)，加入電吸收氫能夠誘導(dǎo)Pd到Pd-氫化物(PdH_x)的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變，這表明表面鍵合的H可以從Pd_surf遷移到Pd_bulk。

同時(shí)，晶格氫(LH)作為一種額外的活性物種，可以參與界面化學(xué)反應(yīng)。然而，熱力學(xué)放熱PdH_x的形成反過來又阻礙了其脫氫動(dòng)力學(xué)，導(dǎo)致Pd/C上的堿性HOR動(dòng)力學(xué)比商業(yè)的Pt/C低1-2個(gè)數(shù)量級(jí)。因此，驅(qū)動(dòng)LH解吸將是提高Pd/C性能的有效方法。

近日，華中科技大學(xué)王得麗課題組在Pd/C系列樣品中，LH濃度最高的Pd核上修飾一個(gè)Pt殼，加速LH從Pd_bulk中的擴(kuò)散，從而加速堿性HOR的動(dòng)力學(xué)。具體而言，在反應(yīng)過程中，Pt層首先促進(jìn)H₂分裂產(chǎn)生的H_ad轉(zhuǎn)移到Pd_bulk中，引發(fā)Pd@Pt轉(zhuǎn)化為PdH_x@Pt，這使得催化劑表面存在更多的缺陷Pt位點(diǎn)，進(jìn)而增加表面H覆蓋率；在外加電位下，形成的PdH_x成為H儲(chǔ)層，用于提供LH遷移到Pt表面并參與HOR。

同時(shí)，PdH_x的形成引起了電子效應(yīng)，降低了決定速率的Volmer步驟的能壘，從而導(dǎo)致Pd@Pt上的HOR動(dòng)力學(xué)與原位形成的PdH_x@Pt中的LH濃度成正比。

電化學(xué)性能測(cè)試結(jié)果顯示，在氧化過程中，更多的H中間體會(huì)被納入Pd晶格中，然后從電極表面解吸。特別是Pd_hLH-500@Pt，峰值電流密度達(dá)到0.7 mA cm_geo^?2，大約是Pd_lLH-150@Pt的2倍；并且，Pd_hLH-500@Pt的j_k@50 mV比Pd_hLH-500提高了168倍，約為兩個(gè)數(shù)量級(jí)。

此外，在模擬實(shí)際燃料電池中環(huán)境的條件下，Pd_hLH-500@Pt在氣體擴(kuò)散電極(GDE)上連續(xù)工作~150 h，活性僅減弱~36.8%，且反應(yīng)后材料仍保持核殼結(jié)構(gòu)，明顯優(yōu)于商業(yè)Pt(僅16 h后下降62.6%)。總的來說，該項(xiàng)工作在原子水平上揭示了協(xié)同H中間體遷移的機(jī)理，所提到的動(dòng)態(tài)催化機(jī)制將為氫電催化劑的設(shè)計(jì)提供重要參考。

Improving alkaline hydrogen oxidation through dynamic lattice hydrogen migration in Pd@Pt core–shell electrocatalysts. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202315148

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