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上大蔣永/趙兵/徐毅Nano Energy：雙層電子屏蔽界面助力高穩定無枝晶固態鋰金屬電池

全固態鋰金屬電池（ASSLMB）因其高能量密度和更強的安全性能，已成為前景廣闊的儲能設備。然而，與鋰/電解質界面穩定性和離子傳輸效率有關的挑戰阻礙了硫化物基ASSLMB的實際應用。

圖1. 雙層界面的概念示意

上海大學蔣永、趙兵、徐毅等提出了一種新穎的雙層界面概念，即通過鋰金屬與有機氟化物（雙(2-甲氧基乙基)氨基三氟化硫：BASF₃）的原位轉化反應，調節Li/Li₆PS₅Cl界面人工層的組成和表面均勻性。

通過密度泛函理論（DFT）計算，精心設計的保護層展示了富含有機物的柔性上層和富含LiF的下層的分層梯度結構，并證明了它們的優勢。具體而言，具有高附著功（Wad）的柔性層的加入改善了界面潤濕性，防止了鋰負極的體積膨脹，并保護了固態電解質的完整性。

此外，由于具有高界面能，LiF在抑制鋰枝晶生長方面發揮了關鍵作用。另外，雙層結構還起到電子阻擋層的作用，阻礙電子隧穿，最大限度地減少硫化物固態電解質的電流泄漏。

圖2.?半電池性能

因此，分層梯度結構設計實現了無枝晶的致密鋰沉積，保證了整個循環過程中界面的穩定和安全接觸。作為對這一概念的證明，對稱電池的臨界電流密度（CCD）已提高到1.9 mA cm^-2，并在基于FeS₂和LiCoO₂正極的ASSLMB中實現了穩定的長期循環性能。

圖3.?ASSLMB的電化學性能

A tailored dual-layer electronic shielding interface enables highly stable and dendrite-free solid-state lithium metal batteries. Nano Energy 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.109150

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