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楊旋/張博威Nature子刊：原位ATR-SEIRAS起大作用，揭示Cu單原子催化劑的結構-穩定性關系

通過電化學還原CO₂反應(CO₂RR)將CO₂轉化為高附加值的化學品和燃料，對于減少CO₂排放和實現碳循環具有重要意義。在過去的幾十年里，人們致力于開發高活性的CO₂RR催化劑。由于理論上的最大利用效率，單原子催化劑(SACs)在CO₂RR反應中顯示出巨大的潛力。其中，具有獨特配位結構的單活性位點(M-N₄)能夠降低形成中間體*COOH的活化能，并且由于*CO中間體在高度分散的金屬位點上的低覆蓋率，C-C偶聯被大大抑制，從而導致C₁產物的優越選擇性。

盡管人們對SACs的構效關系進行了廣泛的探索，但對其在CO₂RR過程中的結構-穩定性關系仍缺乏相應的研究。因此，了解和控制SAC的穩定性，對于優化整體CO₂RR性能至關重要。

基于此，華中科技大學楊旋和華東理工大學張博威等將Cu單位點分別錨定在氮化碳、酞菁、氮摻雜碳基體和氮硫修飾碳載體上(Cu/C₃N₄，CuPc，Cu-NC和Cu-SNC)，并利用原位衰減全反射表面增強紅外吸收光譜(ATR-SEIRAS)來監測CO₂RR期間幾個Cu SAC的重建過程。

實驗結果表明，Cu單位點轉化為納米粒子的速率與外加電位密切相關，在低電位時速率急劇增加；在?1.2 V_RHE下金屬Cu位點的形成速率比在?0.6 V_RHE下高約2個數量級。同時，Cu SAC的穩定性與Cu位點和催化劑載體之間的親和力密切相關，強相互作用導致高穩定性。

在四種不同類型的Cu SAC催化劑中，Cu/C₃N₄催化劑的穩定性最差，在?1.2 V下反應20 min后，重構效果明顯。SEIRAS結果表明，Cu/C₃N₄催化劑在?1.2 V下的Cu位點析出速率為1.35×10^?3 min^?1；同時，CuPc和Cu-NC催化劑在?1.2 V下電解60 min和165 min后出現重構現象，析出速率分別為6.87×10^?4 min^?1和2.97×10^?4 min^?1。在?1.2 V的CO₂RR中，Cu-SNC催化劑的析出速率為1.18×10^?4 min^?1。

值得注意的是，CO₂RR過程中，在Cu SAC轉化為Cu納米粒子之前，沒有C₂₊產物產生。結合實驗和理論計算結果，Cu-SACs的穩定性依賴于Cu-X位點(X指C、N、S等)的形成能，可以通過控制Cu位點的配位以及載體與Cu位點之間的親和力來調控Cu-SACs的穩定性。總的來說，該項工作展示了原位ATR-SEIRAS在CO₂還原反應過程中定量監測催化劑結構演化的成功應用，為理解催化劑結構-穩定性關系以及通過調控催化劑的配位環境來提高催化劑穩定性提供了新的途徑。

Elucidating the structure-stability relationship of Cu single-atom catalysts using operando surface-enhanced infrared absorption spectroscopy. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-44078-1

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楊旋/張博威Nature子刊：原位ATR-SEIRAS起大作用，揭示Cu單原子催化劑的結構-穩定性關系

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